積分方程式理論に基づく揺らぎと水和の理解

• Project Area: Molecular Science of Fluctuations toward Biological Functions
• Project/Area Number: 21107511
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Kyoto University
• Principal Investigator: 佐藤 啓文 京都大学, 工学研究科, 教授 (70290905)
• Project Period (FY): 2009 – 2010
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2010)
• Budget Amount: ¥7,150,000 (Direct Cost: ¥5,500,000、Indirect Cost: ¥1,650,000); Fiscal Year 2010: ¥3,510,000 (Direct Cost: ¥2,700,000、Indirect Cost: ¥810,000); Fiscal Year 2009: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
• Keywords: 積分方程式理論 / 構造揺らぎ / 分子性統計力学 / RISM / 構造ゆらぎ

Research Abstract

生体分子系の理解においては二つの側面が重要である。一つは構造の柔軟性であり、今ひとつは水和である。本研究課題においては、各々に対して「構造揺らぎ」と「水和」を記述できる新しい統計力学理論を開発し、これらを用いて実際の蛋白質の持つ物理化学的な性質を明らかにすることを目的として研究を進めて来た。今年度までに、以前我々が開発した高効率並列化計算が可能なMC-MOZ法を用いて、バクテリオロドプシンの内部水やCoil-Serの表面の水和構造について計算し、これを解析する新しい方法を開発した。この成果はアメリカ化学会J.Phys.Chem.B誌に掲載されるとともに、表紙にも採用されるなど大きな注目を集めた。更にMC-MOZ理論を用いて得られる溶媒和自由エネルギーに関して、RBC(repulsive bridge correction)を加えると水溶媒中では高精度でエネルギーが得られることが分かった。一方で、四塩化炭素など分子サイズが比較的大きい溶媒の場合はこの限りでなく、更なる補正によって適切な値が得られることを明らかにしている。MC-MOZ理論は現在の計算機環境によく適合することから今後の更なる発展が期待されている。以上のように水和理論について当初の計画を十分に達成できたものと考えている。一方、構造揺らぎに関しては昨年度までに基盤となる理論を完成し、ペンタンやイオン液体などの計算に成功している。今後も水和理論との結合を目指して引き続きその拡張について検討を行う予定である。また、蛋白質の機能や溶液中分子の重要な性質に関わる分子の会合、認識に関して、最も簡単なモデルと考えられるホスト-ゲスト系を取り上げて、MC-MOZ法などを用いながらその会合機構についても明らかにした。

Research Products

• [Journal Article] An Analysis of 3D Solvation Structure in Biomolecules : Application to Coiled Coil Serine and Bacte-riorhodopsin (2010)
  • Author(s): Kenji Hirano, Daisuke Yokogawa, Hirofumi Sato, Shigeyoshi Sakaki
  • Journal Title: J.Phys.Chem.B Volume: 114 Pages: 7935-7941
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Analytical energy gradient for reference interaction site model self-consistent field explicitly including spatial electron density distribution (2010)
  • Author(s): D.Yokogawa, H.Sato, S.Sakaki
  • Journal Title: J.Chem.Phys. 131 Pages: 214504-214504
  • NAID: 120002383974
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] An integral equation theory for structural fluctuation in molecular liquid (2010)
  • Author(s): D.Yokogawa, H.Sato, S.Sakaki
  • Journal Title: Chem.Phys.Lett. 487 Pages: 241-245
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 水和と構造揺らぎの分子理論 (2011)
  • Author(s): 佐藤啓文
  • Organizer: 文部科学省「革新的HPCIの構築」次世代スーパーコンピュータ戦略分野2「新物質・エネルギー創成」計算物質科学イニシアティブ(CMSI)計算分子科学拠点第1回研究会
  • Place of Presentation: 分子科学研究所(招待講演)
• [Presentation] Chemical Processes in Solution Phase based on the RISM family (2011)
  • Author(s): Hirofumi Sato
  • Organizer: Elemental Processes of Life Phenomena, revealed by the RISM/3D-RISM Theory
  • Place of Presentation: 分子科学研究所(招待講演)
• [Presentation] 溶液の理論化学:水溶液、イオン液体、蛋白質 (2010)
  • Author(s): 佐藤啓文
  • Organizer: スーパーコンピュータワークショップ2010大規模並列分子シミュレーションの最前線
  • Place of Presentation: 岡崎コンファレンスセンター
  • Year and Date: 2010-01-13
• [Presentation] Theories of Fluctuations : Solvation and Molecular Structure (2010)
  • Author(s): Hirofumi Sato
  • Organizer: The 4th International Symposium on "Molecular Science of Fluctuations toward Biological Functions
  • Place of Presentation: ピアザ淡海(招待講演)
• [Presentation] 多成分溶媒に拡張したMC-MOZ理論による溶媒和自由エネルギーの計算 (2010)
  • Author(s): 城戸健太朗, 横川大輔, 佐藤啓文
  • Organizer: 第33回溶液化学シンポジウム
  • Place of Presentation: 京都大学
• [Presentation] 蛋白質の機能と3次元水和構造の理論的研究 (2010)
  • Author(s): 平野健司, 横川大輔, 佐藤啓文, 榊茂好
  • Organizer: 第37回生体分子科学討論会
  • Place of Presentation: 山口大学
• [Presentation] 分子内構造揺らぎを含めたRISM法のイオン液体への適用 (2010)
  • Author(s): 早木清吾, 菊井健一, 城戸健太朗, 横川大輔, 佐藤啓文, 榊茂好
  • Organizer: 第13回理論化学討論会
  • Place of Presentation: 北海道大学
• [Presentation] cucurbiturilのカチオン捕獲に関する分子論的研究:統計力学と量子化学によるアプローチ (2010)
  • Author(s): 城戸健太朗, 佐藤啓文
  • Organizer: 第4回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 大阪大学
• [Presentation] A Host-Guest Mechanism for 25,26,27,28-Tetramethoxycalix[4]arene's Cation Selectivity in MClO4 Solution (M=Na, K) : Theoretical Study (2010)
  • Author(s): K.Kido, H.Sato, S.Sakaki
  • Organizer: 第6回ホスト・ゲスト化学シンポジウム
  • Place of Presentation: 大阪国際交流センター
• [Presentation] 量子化学と統計力学による分子認識の理論的研究:カリックスアレンを例に (2009)
  • Author(s): 城戸健太朗, 佐藤啓文, 榊茂好
  • Organizer: 第3回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学
• [Presentation] 3次元溶媒和構造の解析法の開発とBacterorhodopsinへの応用 (2009)
  • Author(s): 平野健司, 横川大輔, 佐藤啓文, 榊茂好
  • Organizer: 第3回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 名古屋大学
• [Presentation] 統計化学と量子化学に立脚した溶液内化学過程の理論開発と応用 (2009)
  • Author(s): 佐藤啓文
  • Organizer: 第32回溶液化学シンポジウム
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ新潟コンベンションセンター
• [Presentation] RISM-SCF-SEDD法によるカリックスアレンの分子認識とその制御に関する分子論的研究 (2009)
  • Author(s): 城戸健太朗, 佐藤啓文, 榊茂好
  • Organizer: 第32回溶液化学シンポジウム
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ新潟コンベンションセンター
• [Presentation] 点電荷モデルはpKaを適切に記述できるか?:グリシンのアミノ/カルボキシル基の例 (2009)
  • Author(s): 城戸健太朗, 佐藤啓文, 榊茂好
  • Organizer: 第32回溶液化学シンポジウム
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ新潟コンベンションセンター
• [Presentation] たんぱく質の水和水、内部水の揺らぎに関する定量的な解析法の開発:Coil-SerとBacteriorhodopsinへの応用 (2009)
  • Author(s): 平野健司, 横川大輔, 佐藤啓文, 榊茂好
  • Organizer: 第32回溶液化学シンポジウム
  • Place of Presentation: 朱鷺メッセ新潟コンベンションセンター
• [Presentation] Theoretical Study on LMCT Absorption of Catechol Dioxygenase and Its Functional Models (2009)
  • Author(s): Naoki Nakatani ; Yoshihide Nakao ; Hirofumi Sato ; Shigeyoshi Sakaki
  • Organizer: 「揺らぎと生体機能」第3回公開シンポジウム
  • Place of Presentation: 名古屋大学豊田講堂
• [Presentation] First Principle Theory for pK(a) Prediction at Molecular Level : pH Effects Based on Explicit Solvent Model (2009)
  • Author(s): Kentaro Kido ; Hirofumi Sato ; Shigeyoshi Sakaki
  • Organizer: 「揺らぎと生体機能」第3回公開シンポジウム
  • Place of Presentation: 名古屋大学豊田講堂