周期的生体π空間およびπ空間ネットワークを利用したヘムπ電子系の機能開発
Publicly Offered Research
Project Area | Emergence of highly elaborated pai-space and its function |
Project/Area Number |
21108505
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Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
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Allocation Type | Single-year Grants |
Review Section |
Science and Engineering
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Research Institution | University of Tsukuba |
Principal Investigator |
山本 泰彦 筑波大学, 大学院・数理物質科学研究科, 教授 (00191453)
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Project Period (FY) |
2009 – 2010
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Project Status |
Completed (Fiscal Year 2010)
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Budget Amount *help |
¥4,420,000 (Direct Cost: ¥3,400,000、Indirect Cost: ¥1,020,000)
Fiscal Year 2010: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
Fiscal Year 2009: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
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Keywords | 核酸 / ヘム錯体 / 四重鎖DNA / G-カルテット / 配位結合 / NMR / 機能性核酸 / π-πスタッキング |
Research Abstract |
π電子を通して生体分子の機能を原点から見直すと共に、四重鎖DNAのG-カルテットにより形成される周期的π空間、タンパク質内部のπ電子系アミノ酸側鎖のシステム化により形成されるπ空間ネットワーク、およびヘムタンパク質等の補欠分子族として生物界に遍在しているヘム(鉄-ポルフィリン錯体)のπ電子系等、様々な生体π空間を融合させた"高次π系生体分子"を創製する研究を行った。その結果、立体構造が決定されて以来半世紀以上も謎であった酸素貯蔵ヘムタンパク質ミオグロビン(Mb)の酸素親和性および外部配位子識別はπ空間の性質によって調節されていることを発見した。また、四重鎖DNAのG-カルテットにより形成される周期的π空間とヘムπ電子系が部位特異的に相互作用することも明らかにした。さらに、これらの研究成果に立脚して、Mb中のヘムπ電子系への系統的電子操作がMbの機能に与える影響を解析する研究を通して、生体π空間電子論の確立に寄与する知見を得た。また、高次π系生体分子におけるπ空間の電子を制御することにより、生体分子の機能を操作する手法を提案するための基礎的知見を得ることができた。このように、様々な生体π空間の自己組織化により生成する一連の高次π系生体分子に対してストラテジックリサーチを行うことにより、高次π系生体分子におけるπ電子密度やπ空間の歪み、サイズ、安定性等の構造化学的因子がヘムπ電子系の機能を調節する分子機構を解明する研究に寄与することができた。
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Report
(2 results)
Research Products
(57 results)
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[Journal Article] Effect of heme modification on oxygen affinity of myoglobin and equilibrium of the acid-alkaline transition in metmyoglobin2010
Author(s)
Shibata, T.; Nagao, S.; Fukaya, M.; Tai, H.,; Nagatomo, S.; Morihashi, K.; Matsuo, T.; Hirota, S.; Suzuki, A.; Imai, K.; Yamamoto, T.
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Journal Title
J.Am.Chem.Soc.
Volume: 132
Pages: 6091-6098
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[Journal Article] Role of a highly conserved electrostatic interaction on the surface of cytochrome c in control of the redox function2010
Author(s)
Tai, H., Mikami, S., Irie, K., Watanabe, N., Shinohara, N., Yamamoto, Y.
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Journal Title
Biochemistry 49
Pages: 42-48
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[Journal Article] Perturbation mechanism and phase transition of AOT aggregates in the Fe(II)[batho(SO_3)_2]_3-catalyzed aqueous Belousov-Zhabotinsky reaction2010
Author(s)
Jahan, R.A., Suzukia, K., Mahara, H., Nishimura, S., Iwatsubo, T., Kaminaga, A., Yamamoto, Y., Yamaguchi, T.
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Journal Title
Chem.Phys.Lett. 485
Pages: 304-308
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[Journal Article] Electron transfer from cytochrome c to cupredoxins2009
Author(s)
Takayama, S.J., Irie, K., Tai, H., Kawahara, T., Hirota, S., Takabe, T., Alcaraz, L.A., Donaire, A., Yamamoto, Y.
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Journal Title
J.Biol.Inorg.Chem. 14
Pages: 821-828
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[Journal Article] Characterization of heme coordination structure in heme-DNA complex possessing gaseous molecule as an exogenous ligand2009
Author(s)
Saito, K., Nakano, Y., Tai, H., Nagatomo, S., Hemmi, H., Mita, H., Yamamoto, Y.
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Journal Title
Nucleic Acids Symp.Ser 73
Pages: 3066-371
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Peer Reviewed
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[Journal Article] Correlation between stability and redox potential of three Homologous cytochromes c from two Thermophiles and one Mesophile2009
Author(s)
Takeda, T., Sonoyama, T., Takayama, S.J., Mita, H., Yamamoto, Y., Sambongi, Y.
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Journal Title
Biosci.Biotech.Biochem. 73
Pages: 366-371
NAID
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Peer Reviewed
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[Presentation] ヘム鉄の電子密度の変化を通したミオグロビンの機能調節機構の解明2011
Author(s)
西村龍, 柴田友和, 長尾聡, 深谷昌史, 太虎林, 長友重紀, 松尾貴史, 廣田俊, 鈴木秋弘, 今井清博, 石上泉, 小倉尚志, 根矢三郎, 山本泰彦
Organizer
日本化学会第91回春季年会
Place of Presentation
神奈川大学(横浜市)
Year and Date
2011-03-29
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[Presentation] ミオグロビンにおける外部配位子認識機構2010
Author(s)
山本泰彦, 柴田友和, 長尾聡, 深谷昌史, 太虎林, 長友重紀, 守橋健二, 松尾貴史, 廣田俊, 鈴木秋弘, 今井清博
Organizer
第4回バイオ関連化学シンポジウム(2010)
Place of Presentation
大阪大学(豊中市)
Year and Date
2010-09-24
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[Presentation] ミオグロビンにおける機能調節の分子機構2010
Author(s)
柴田友和, 長尾聡, 深谷昌史, 太虎林, 長友重紀, 守橋健二, 松尾貴史, 廣田俊, 鈴木秋弘, 今井清博, 山本泰彦
Organizer
日本化学会第4回関東支部大会
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筑波大学(つくば市)
Year and Date
2010-08-30
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[Presentation] Relationship between the Electron Density of Heme Fe Atom and Oxygen Affinity of Myoglobin2010
Author(s)
Y.Yamamoto, T.Shibata, S.Nagao, M.Fukaya, H.Tai, S.Nagatomo, K.Morihashi, T.Matsuo, S.Hirota, A.Suzuki, K.Imai
Organizer
10th European Biological Inorganic Chemistry Conference
Place of Presentation
Thessaloniki (Greece)(招待講演)
Year and Date
2010-06-26
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[Presentation] ミオグロビンの酸素親和性調節機構2010
Author(s)
柴田友和, 長尾聡, 深谷昌史, 太虎林, 長友重紀, 守橋健二, 松尾貴史, 廣田俊, 鈴木秋弘, 今井清博, 山本泰彦
Organizer
第37回生体分子科学討論会
Place of Presentation
山口大学(山口市)
Year and Date
2010-06-18
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