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Theoretical development of biohydrogenomics based on hydrogen activation and transport

Publicly Offered Research

Project AreaHYDROGENOMICS: Creation of Innovative Materials, Devices, and Reaction Processes using Higher-Order Hydrogen Functions
Project/Area Number 21H00014
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Science and Engineering
Research InstitutionUniversity of Tsukuba

Principal Investigator

堀 優太  筑波大学, 計算科学研究センター, 助教 (40806915)

Project Period (FY) 2021-04-01 – 2023-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2022)
Budget Amount *help
¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000)
Fiscal Year 2022: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
Fiscal Year 2021: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
Keywords生体ハイドロジェノミクス / NiFeヒドロゲナーゼ / 電子状態計算 / 反応解析 / 構造解析 / 水素・電子カップリング / [NiFe]ヒロドゲナーゼ / 量子化学計算 / ハイドロジェノミクス / 水素活性化 / 水素輸送 / QM/MM計算
Outline of Research at the Start

[NiFe]ヒドロゲナーゼは、NiとFeを含む活性部位において、水素分子の分解・合成反応を常温常圧で触媒する。この時、反応に関与する水素は、プロトン、ヒドリド、水素分子へと変幻自在に形を変える。その分子システムの理解は、ハイドロジェノミクス分野を生物系へ展開する上で極めて本質的な課題である。本研究では、理論計算により活性中心における水素活性化触媒メカニズムや水素輸送メカニズムを明らかにすることにより、生体内ハイドロジェノミクスの理論基盤の構築を目指す。

Outline of Annual Research Achievements

本研究では、可逆的に水素を分解する [NiFe]ヒドロゲナーゼの内部構造に注目し、量子化学計算による解析を行いました。実験により得られたX線結晶構造と計算により得られたモデル構造を比較し、酸化型[NiFe]ヒドロゲナーゼの活性中心の具体的な構造や電子状態を特定しました。特に、得られた構造のうち、低スピン状態のNi2+とS-OがFeとNi間を架橋した状態は、これまで発見されなかった新規な構造・電子状態であることがわかりました。
さらに、ヒドロゲナーゼの酸素耐性機構の解明を目指し、Ni-Cの活性状態から酸素による酸化過程の反応経路を調べました。計算によって得られたエネルギーダイアグラムから、酸素を用いることにより上述した酸化状態が生成する経路を見つけました。また、そのエネルギーから室温でも反応が起こりうることが予想され、本研究で提案した酸化状態はその生成機構の観点からも妥当であることが予想されました。酸化状態からNi-Cへの再活性化過程においては、プロトン移動と電子移動を伴うことがわかり、プロトンと電子のカップリングにより再活性化が進行することが示唆されました。[NiFe]ヒドロゲナーゼは内部に存在する鉄硫黄クラスターによる電子の供給能が酸素耐性に大きく関わることが理論計算から予想されました。
また、本研究では、無水プロトン伝導物質の伝導機構解明に向けた理論解析を、本新学術領域内の研究者と連携して行いました。第一原理計算を用いて、コハク酸イミダゾリウム結晶において、プロトン伝導度の軸異方性をプロトン欠陥の安定性の違いから考察することができました。また、同様に第一原理計算による解析により、トリアゾール系材料において互変異性を伴う新たなプロトン伝導メカニズムを提案することができました。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2022 Annual Research Report
  • 2021 Annual Research Report
  • Research Products

    (29 results)

All 2023 2022 2021 Other

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results,  Open Access: 1 results) Presentation (22 results) (of which Int'l Joint Research: 7 results,  Invited: 4 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] Characterization of the Geometrical and Electronic Structures of the Active Site and Its Effects on the Surrounding Environment in Reduced High-Potential Iron?Sulfur Proteins Investigated by the Density Functional Theory Approach2023

    • Author(s)
      Sato Ayaka、Hori Yuta、Shigeta Yasuteru
    • Journal Title

      Inorganic Chemistry

      Volume: 62 Issue: 5 Pages: 2040-2048

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.2c03617

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Theoretical Characterization of the Electronic and Spin Structures for Iron–Sulfur Cubane in Reduced High-Potential Iron–Sulfur Proteins Using Density Functional Theory2022

    • Author(s)
      HORI Yuta、SATO Ayaka、SHIGETA Yasuteru
    • Journal Title

      Journal of Computer Chemistry, Japan

      Volume: 21 Issue: 4 Pages: 77-79

    • DOI

      10.2477/jccj.2023-0008

    • ISSN
      1347-1767, 1347-3824
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Theoretical Investigation of Racemization of Amino Acid using Organic Catalysts2022

    • Author(s)
      WATANABE Natsuki、SHOJI Mitsuo、HORI Yuta、SHIGETA Yasuteru
    • Journal Title

      Journal of Computer Chemistry, Japan

      Volume: 21 Issue: 4 Pages: 80-81

    • DOI

      10.2477/jccj.2023-0004

    • ISSN
      1347-1767, 1347-3824
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Proton Conduction Mechanism for Anhydrous Imidazolium Hydrogen Succinate Based on Local Structures and Molecular Dynamics2021

    • Author(s)
      Hori Yuta、Dekura Shun、Sunairi Yoshiya、Ida Tomonori、Mizuno Motohiro、Mori Hatsumi、Shigeta Yasuteru
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      Volume: 12 Issue: 22 Pages: 5390-5394

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.1c01280

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effects of mechanical grinding on the phase behavior and anhydrous proton conductivity of imidazolium hydrogen succinate2021

    • Author(s)
      Dekura Shun、Sunairi Yoshiya、Okamoto Kei、Takeiri Fumitaka、Kobayashi Genki、Hori Yuta、Shigeta Yasuteru、Mori Hatsumi
    • Journal Title

      Solid State Ionics

      Volume: 372 Pages: 115775-115782

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2021.115775

    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Computational Chemical Approaches to the Microscopic Mechanism of Anhydrous Proton Conduction Materials2023

    • Author(s)
      Yuta Hori
    • Organizer
      Asia Pacific Conference of Theoretical and Computational Chemistry APATCC-10
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 第一原理計算によるコハク酸イミダゾリウム結晶中のプロトン伝導異方性の解析2023

    • Author(s)
      堀優太、重田育照
    • Organizer
      日本化学会 第103春季年会(2023)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Theoretical Study on the Active Site in Oxidized [NiFe]-Hydrogenase2022

    • Author(s)
      Yuta Hori, Yasuteru Shigeta
    • Organizer
      2nd International Symposium “Hydrogenomics”
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Hydrogen bond structures and dynamics in proton-conducting imidazolium hydrogen succinate2022

    • Author(s)
      Yuta Hori, Shun Dekura, Hatsumi Mori, Yasuteru Shigeta
    • Organizer
      24th International Conference On Horizons In Hydrogen Bond Research (HBond2022)
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 高電位鉄硫黄タンパク質の[4Fe-4S]活性中心の構造と電子状態についての理論的解析2022

    • Author(s)
      堀優太、佐藤綾香、重田育照
    • Organizer
      第22回日本蛋白質科学会年会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 高電位鉄硫黄タンパク質の鉄硫黄クラスターの電子状態と周囲のアミノ酸からの影響の理論解析2022

    • Author(s)
      佐藤綾香、堀優太、重田育照
    • Organizer
      第16回分子科学討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 水素機能性物質・タンパク質のための計算化学によるアプローチ2022

    • Author(s)
      堀優太
    • Organizer
      ハイドロジェノミクス第9回若手育成スクール
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 高電位鉄硫黄タンパク質の電子状態と周辺アミノ酸からの影響2022

    • Author(s)
      堀優太、佐藤綾香、重田育照
    • Organizer
      日本コンピュータ化学会2022年秋季年会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 理論計算による生体内水素機能メカニズムの解明2022

    • Author(s)
      堀優太、重田育照
    • Organizer
      第32回日本MRS年次大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 酸化型[NiFe]ヒドロゲナーゼの生成過程と活性中心の構造についての理論的研究2022

    • Author(s)
      堀優太、重田育照
    • Organizer
      第24回理論化学討論会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 高電位鉄硫黄タンパク質の鉄硫黄クラスター周辺の構造と電子状態についての理論的解析2022

    • Author(s)
      佐藤綾香、堀優太、重田育照
    • Organizer
      量子生命科学会第4回大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Theoretical characterization of the active site and its formation pathway in oxidized [NiFe]-hydrogenase2022

    • Author(s)
      堀優太、重田育照
    • Organizer
      第60回 日本生物物理学会年会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 量子化学計算によるコハク酸イミダゾリウム結晶中のプロトン伝導機構解析2022

    • Author(s)
      堀優太、出倉駿、井田朋智、水野元博、森初果、重田育照
    • Organizer
      日本化学会 第102春季年会 (2022)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 高電位鉄硫黄タンパク質の活性中心の構造と電子状態についての理論的解析2022

    • Author(s)
      佐藤綾香、堀優太、重田育照
    • Organizer
      日本化学会 第102春季年会(2022)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] Structural Transition Involving Molecular Dynamics and Anhydrous Proton Conductivity in Imidazolium Hydrogen Dicarboxylates2021

    • Author(s)
      Dekura Shun、Sunairi Yoshiya、Okamoto Kei、Takeiri Fumitaka、Kobayashi Genki、Hori Yuta、Shigeta Yasuteru、Mori Hatsumi
    • Organizer
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Photo- and Thermally-induced Proton Transfer Coupled Spin Transition in Iron(II) Hydrazone Complexes2021

    • Author(s)
      Nakanishi Takumi、Hori Yuta、Shiota Yoshihito、Yoshizawa Kazunari、Sato Osamu
    • Organizer
      The Material Research Meeting 2021 (MRM 2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Local structures and molecular dynamics in the anhydrous proton-conducting PVPA-Im composite2021

    • Author(s)
      Hori Yuta、Suetake Toshiya、Ida Tomonori、Mizuno Motohiro、Shigeta Yasuteru
    • Organizer
      The Material Research Meeting 2021 (MRM 2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Local structures and molecular dynamics in the proton-conducting imidazolium hydrogen succinate2021

    • Author(s)
      Hori Yuta、Dekura Shun、Ida Tomonori、Mizuno Motohiro、Mori Hatsumi、Shigeta Yasuteru
    • Organizer
      The 2021 International Chemical Congress of Pacific Basin Societies (Pacifichem 2021)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] コハク酸イミダゾリウム結晶中のプロトン伝導機構の理論的解析2021

    • Author(s)
      堀優太、出倉駿、井田朋智、水野元博、森初果、重田育照
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] プロトン結合スピン転移錯体における熱誘起三状態変換2021

    • Author(s)
      中西匠、堀優太、塩田淑仁、吉澤一成、佐藤治
    • Organizer
      第15回分子科学討論会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Presentation] 量子化学計算による有機結晶中のプロトン伝導機構の理論解析2021

    • Author(s)
      堀優太、出倉駿、井田朋智、水野元博、森初果、重田育照
    • Organizer
      第15回 物性科学領域横断研究会 (領域合同研究会)
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
    • Invited
  • [Presentation] 酸化型[NiFe]ヒドロゲナーゼ活性中心の電子状態計算2021

    • Author(s)
      堀優太、石川航平、庄司光男、重田育照
    • Organizer
      量子生命科学会第3回大会
    • Related Report
      2021 Annual Research Report
  • [Remarks] 堀優太(筑波大学研究者総覧、TRIOS)

    • URL

      https://trios.tsukuba.ac.jp/researcher/0000004283

    • Related Report
      2022 Annual Research Report 2021 Annual Research Report
  • [Remarks] 堀優太(researchmap)

    • URL

      https://researchmap.jp/yuhori

    • Related Report
      2022 Annual Research Report 2021 Annual Research Report

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Published: 2021-04-28   Modified: 2023-12-25  

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