Development of new HEA-type superconductors with various crystal structure

• Project Area: High Entropy Alloys - Science of New Class of Materials Based on Elemental Multiplicity and Heterogeneity
• Project/Area Number: 21H00151
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Tokyo Metropolitan University
• Principal Investigator: 水口 佳一 東京都立大学, 理学研究科, 准教授 (50609865)
• Project Period (FY): 2021-04-01 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥8,450,000 (Direct Cost: ¥6,500,000、Indirect Cost: ¥1,950,000); Fiscal Year 2022: ¥4,290,000 (Direct Cost: ¥3,300,000、Indirect Cost: ¥990,000); Fiscal Year 2021: ¥4,160,000 (Direct Cost: ¥3,200,000、Indirect Cost: ¥960,000)
• Keywords: 超伝導 / 結晶構造 / ハイエントロピー合金 / 層状物質 / 局所構造乱れ / 異常熱膨張 / 電子状態 / 原子振動 / 新超伝導体 / 結晶構造次元性 / ハイエントロピー合金型化合物 / 超伝導体 / 高圧効果 / 新物質 / 薄膜 / 高温超伝導 / 結晶構造解析

Outline of Research at the Start

代表者はHigh-Entropy-Alloy(HEA)の概念を化合物超伝導体に適用した新しい超伝導体を開発してきた．化合物中には様々な特徴を持った化学結合が存在し，HEA化することで電子状態に大きな変化が期待できる．本研究では，これまでに合成してきたHEA型超伝導体を結晶構造次元性の観点で整理し，新たに1次元～3次元的結晶構造を有する新しいHEA型超伝導体を開発し，化合物のHEA化が結晶構造および超伝導特性にどのような影響に関する普遍的な理解を得ることを目的とする．得られた指針に基づいて高い特性を持った新超伝導体の開発を目指す．

Outline of Annual Research Achievements

ハイエントロピー合金型（HEA型）化合物超伝導体は，新たな乱れた系の超伝導体として
注目を集めている．本研究では，様々な結晶構造を持つ化合物超伝導体をHEA化し，結晶構造次元性とHEA化による影響の違いを明らかにするとおもに，HEA型化合物超伝導体に特有の超伝導特性を見出すことを目的とした．
2022年度は，3次元構造のHEA型超伝導体として，NaCl型テルライドMTe，A15型超伝導体Nb3XおよびV3Xの開発を行い，擬2次元系として遷移金属ジルコナイドTrZr2の研究を行った．また，層状物質として，銅酸化物高温超伝導体ReBa2Cu3O7-dの薄膜開発を行った．
MTeにおいては高圧下での特異な超伝導特性を見出すことに成功した．高圧印加によっても，高圧相（CsCl型構造）での超伝導転移温度（Tc）が変化しない現象を見出した．配置エントロピーの低いMTeでは高圧の印加でTcが顕著に低下するため，本現象はHEA効果によるものと結論付けた．また，原子振動シミュレーションや電子状態計算から，HEA化によってガラスのような原子振動特性と電子バンドのぼやけが生じていることを見出した．
A15系では，Nb3X（XサイトをHEA化）では相分離が生じず，V3Xでは複数のHEA型組成への相分離が生じることを見出した．V3Xの相分離は，近年研究コンセプトが提案されたCCA（Compositionally Complex Alloy）に該当するものであり，上部臨界磁場が大幅に上昇することも見出した．TrZr2では，比熱測定やμSRを系統的に行い，電子対の寿命が非常に短いことや超伝導ギャップの不均一性を見出した．また，TrZr2における一軸負の熱膨張を発見した．銅酸化物系薄膜の開発に成功し，HEA化によって強磁場下での臨界電流密度特性の低下が抑制される可能性を示した．

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Axis thermal expansion switching in transition-metal zirconides TrZr₂ by tuning the c/a ratio (2023)
  • Author(s): Arima Hiroto、Riad Kasem Md.、Mizuguchi Yoshikazu
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 16 Issue: 3 Pages: 035503-035503
  • DOI: 10.35848/1882-0786/acc006
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Glassy atomic vibrations and blurry electronic structures created by local structural disorders in high-entropy metal telluride superconductors (2023)
  • Author(s): Mizuguchi Yoshikazu、Usui Hidetomo、Kurita Rei、Takae Kyohei、Kasem Md Riad、Matsumoto Ryo、Yamane Kazuki、Takano Yoshihiko、Nakahira Yuki、Yamashita Aichi、Goto Yosuke、Miura Akira、Moriyoshi Chikako
  • Journal Title: Materials Today Physics Volume: 32 Pages: 101019-101019
  • DOI: 10.1016/j.mtphys.2023.101019
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Uniaxial Negative Thermal Expansion in an Orthorhombic Superconductor CoZr₃ (2023)
  • Author(s): Arima Hiroto、Inui Tatsuki、Yamashita Aichi、Miura Akira、Itou Hiroaki、Moriyoshi Chikako、Fujihisa Hiroshi、Mizuguchi Yoshikazu
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 92 Issue: 2 Pages: 024602-024602
  • DOI: 10.7566/jpsj.92.024602
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Sign change in c-axis thermal expansion constant and lattice collapse by Ni substitution in transition-metal zirconide superconductor Co1?xNixZr2 (2023)
  • Author(s): Watanabe Yuto、Arima Hiroto、Usui Hidetomo、Mizuguchi Yoshikazu
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 13 Issue: 1 Pages: 1008-1008
  • DOI: 10.1038/s41598-023-28291-y
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Anomalous Thermal Expansion in a CuAl2-type Superconductor CoZr2 (2022)
  • Author(s): Mizuguchi Yoshikazu、Kasem Md. Riad、Ikeda Yoichi
  • Journal Title: Journal of the Physical Society of Japan Volume: 91 Issue: 10 Pages: 103601-103601
  • DOI: 10.7566/jpsj.91.103601
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Improvement of critical current density of REBa2Cu3O7-δ by increase in configurational entropy of mixing (2022)
  • Author(s): Yamashita Aichi、Shukunami Yuta、Mizuguchi Yoshikazu
  • Journal Title: Royal Society Open Science Volume: 9 Issue: 3
  • DOI: 10.1098/rsos.211874
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Fabrication of high-entropy REBa2Cu3O7-δ thin films by pulsed laser deposition (2022)
  • Author(s): Yamashita Aichi、Hashimoto Kazuki、Suzuki Shunta、Nakanishi Yusuke、Miyata Yasumitsu、Maeda Toshihiko、MIZUGUCHI Yoshikazu
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: in printing Issue: 5 Pages: 050905-050905
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac5b39
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Superconductivity in In-doped AgSnBiTe3 with possible band inversion (2021)
  • Author(s): Mitobe Tsubasa、Hoshi Kazuhisa、Kasem Md. Riad、Kiyama Ryosuke、Usui Hidetomo、Yamashita Aichi、Higashinaka Ryuji、Matsuda Tatsuma D.、Aoki Yuji、Katase Takayoshi、Goto Yosuke、Mizuguchi Yoshikazu
  • Journal Title: Scientific Reports Volume: 11 Issue: 1 Pages: 22885-22885
  • DOI: 10.1038/s41598-021-02341-9
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Anomalous broadening of specific heat jump at T _c in high-entropy-alloy-type superconductor TrZr₂ (2021)
  • Author(s): Kasem Md Riad、Yamashita Aichi、Hatano Taishi、Sakurai Kota、Oono-Hori Naoko、Goto Yosuke、Miura Osuke、Mizuguchi Yoshikazu
  • Journal Title: Superconductor Science and Technology Volume: 34 Issue: 12 Pages: 125001-125001
  • DOI: 10.1088/1361-6668/ac2554
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] n-Type thermoelectric metal chalcogenide (Ag,Pb,Bi)(S,Se,Te) designed by multi-site-type high-entropy alloying (2021)
  • Author(s): Yamashita Aichi、Goto Yosuke、Miura Akira、Moriyoshi Chikako、Kuroiwa Yoshihiro、Mizuguchi Yoshikazu
  • Journal Title: Materials Research Letters Volume: 9 Issue: 9 Pages: 366-372
  • DOI: 10.1080/21663831.2021.1929533
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Synthesis of new high-entropy alloy-type Nb3 (Al, Sn, Ge, Ga, Si) superconductors (2021)
  • Author(s): Yamashita Aichi、Matsuda Tatsuma D.、Mizuguchi Yoshikazu
  • Journal Title: Journal of Alloys and Compounds Volume: 868 Pages: 159233-159233
  • DOI: 10.1016/j.jallcom.2021.159233
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 遷移金属ジルコナイドにおける異方的格子熱膨張 (2023)
  • Author(s): 水口佳一
  • Organizer: 日本物理学会2023年年次大会
• [Presentation] Superconductivity of high-entropy-alloy-type compounds (2022)
  • Author(s): Yoshikazu Mizuguchi
  • Organizer: M2S2022
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 高エントロピー合金型熱電材料の探索 (2022)
  • Author(s): 水口佳一
  • Organizer: 日本物理学会第７８回年次大会
• [Presentation] 局所構造を制御した新超伝導体の開発 (2022)
  • Author(s): 水口佳一
  • Organizer: 金研ワークショップ（中性子）
  • Invited
• [Presentation] Material design concept for superconducting high-entropy-alloy-type compounds (2021)
  • Author(s): Yoshikazu Mizuguchi
  • Organizer: MRM2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 高エントロピー合金型化合物TrZr2の超伝導特性 (2021)
  • Author(s): 水口佳一
  • Organizer: 日本物理学会2021年秋季大会
• [Remarks] 東京都立大学超伝導物質研究室
  • URL: https://www.comp.tmu.ac.jp/eeesuper/mizuguchilab/index.html
• [Patent(Industrial Property Rights)] 熱膨張性を制御した遷移金属ジルコナイド及びその設計方法 (2022)
  • Inventor(s): 水口佳一，有馬寛人
  • Industrial Property Rights Holder: 水口佳一，有馬寛人
  • Industrial Property Rights Type: 特許
  • Industrial Property Number: 2022-167834
  • Filing Date: 2022