Visualization of Time Evolution of Ion-Pair Distance in Dynamic Exciton Using Multiple Excitation
Publicly Offered Research
Project Area | Dynamic Exciton: Emerging Science and Innovation |
Project/Area Number |
21H05395
|
Research Category |
Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
|
Allocation Type | Single-year Grants |
Review Section |
Transformative Research Areas, Section (II)
|
Research Institution | Osaka University |
Principal Investigator |
五月女 光 大阪大学, 大学院基礎工学研究科, 助教 (60758697)
|
Project Period (FY) |
2021-09-10 – 2023-03-31
|
Project Status |
Completed (Fiscal Year 2022)
|
Budget Amount *help |
¥7,800,000 (Direct Cost: ¥6,000,000、Indirect Cost: ¥1,800,000)
Fiscal Year 2022: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
Fiscal Year 2021: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000)
|
Keywords | 励起子 / 電荷分離状態 / 対間距離 / 太陽電池 / 発光材料 / 多重励起 / Pump-repump-probe分光 / 動的エキシトン / 多重励起型過渡吸収分光 / 時間分解分光 / 発光素子 / 過渡吸収分光 / イオン解離 / 電荷解離 |
Outline of Research at the Start |
太陽電池や発光材料などの光電変換材料では、光照射により生成したエキシトンが拡散することにより光機能が発現する。とくに、エキシトン(D+A-対)がクーロン相互作用で束縛される有機半導体材料の場合、自由電荷に至るまでの電荷解離が鍵であり、対間の空間的距離はこれを定量的に特徴づける重要因子である。しかし、従来の時間分解分光では、電荷解離前のD+A-対と解離後の自由電荷は分光学的に識別しづらく、時々刻々と動的に変化する対間距離を捉えることは難しい。本研究では、代表者の専売特許である多重励起技術を用いて、この対間距離を計測する手法を確立すること、この手法を広範な光電変換固体材料へ応用することをめざす。
|
Outline of Annual Research Achievements |
2022年度は、既存の時間分解分光では可視化の難しいDAペアの対間距離ダイナミクスを検出可能な分光手法の開発をめざし、多重励起技術を用いることで、イオン解離の進行度に依存して変調される過渡信号を取得し、時々刻々と変化していくD+A-の対間距離ダイナミクスの計測に成功した。これに並行し、32連の励起光パルス列を用いた信号増強型Pump-Repump-Probe分光を新規に開発し、この手法を液相における多光子イオン化により生成したカチオン(A)・電子(D)ペアの拡散ダイナミクスの可視化に応用した。その結果、イオン種や電荷キャリアの拡散の鍵因子である誘電率や拡散係数は、フェムト・ピコ秒の極短時間領域ではもはや一定ではなく時間とともに変化すること、電荷再結合や解離過程の精密解析にはこうした周辺場の動的効果が重要であることを明らかにした(H. Sotome* et al., Phys. Chem. Chem. Phys. 2022, 24, 14187-14197. Back cover)。光レドックス触媒反応や光誘起ラジカル生成過程を対象として、時間分解分光を用いて反応機構解析の研究を進め、光重合開始剤のラジカル生成ダイナミクスについて、共同研究として、フリーラジカルは三重項状態を経由し生成したラジカル対から効率的に生成することを見出した。この知見は先行研究の報告を覆すものであり、光重合開始剤の合理的設計指針を取得できた(K. Sameshima, T. Kawakami, H. Sotome* et al., J. Photochem. Photobiol. A 2023, 437, 114479.)。構造揺らぎが高効率発光の鍵となるTADF分子系についても共同研究を進め、低波数ラマン分光と量子化学計算を用いて、逆項間交差を促進する低波数振動モードを特定した。
|
Research Progress Status |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
|
Strategy for Future Research Activity |
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
|
Report
(2 results)
Research Products
(49 results)
-
[Journal Article] s-Indacene Revisited: Modular Synthesis and Modulation of Structures and Molecular Orbitals of Hexaaryl Derivatives2023
Author(s)
Shun-Jie Jhang, Jayabalan Pandidurai, Ching-Piao Chu, Hirokazu Miyoshi, Yuta Takahara, Masahito Miki, Hikaru Sotome, Hiroshi Miyasaka, Shreyam Chatterjee, Rumi Ozawa, Yutaka Ie, Ichiro Hisaki, Chia-Lin Tsai, Yen-Ju Cheng, Yoshito Tobe
-
Journal Title
Journal of the American Chemical Society
Volume: 145
Issue: 8
Pages: 4716-4729
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
-
-
-
-
-
-
-
[Journal Article] Impact of Hydrophobic/Hydrophilic Balance on Aggregation Pathways, Morphologies, and Excited-state Dynamics of Amphiphilic Diketopyrrolopyrrole Dyes in Aqueous Media2022
Author(s)
Natsumi Fukaya, Soichiro Ogi, Hikaru Sotome, Kazuhiro Fujimoto, Takeshi Yanai, Nils Baumer, Gustavo Fernandez, Hiroshi Miyasaka, Shigehiro Yamaguchi
-
Journal Title
J. Am. Chem. Soc.
Volume: 144
Issue: 49
Pages: 22479-22492
DOI
Related Report
Peer Reviewed
-
-
-
-
-
-
[Journal Article] Molecular crystalline capsules that release their contents by light2021
Author(s)
A. Nagai, R. Nishimura, Y. Hattori, E. Hatano, A. Fujimoto, M. Morimoto, N. Yasuda, K. Kamada, H. Sotome, H. Miyasaka, S. Yokojima, S. Nakamura, K. Uchida
-
Journal Title
Chemical Science
Volume: 12
Issue: 34
Pages: 11585-11592
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Open Access
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-