Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
フォトンアップコンバージョンは長波長の光を短波長に変換する技術である。従来は、重原子効果による分子内項間交差を利用して光の波長変換を実現していた。しかし、溶液中、強い励起光が必要、量子収率が低いなどの問題がある。そこで本研究では有機半導体界面で動的エキシトン（界面での電荷移動状態）を利用して、新たな原理に基づくフォトンアップコンバージョンを実現する。またエキシトンの動的効果など、その動作原理を解明する。
フォトンアップコンバージョン（UC）は、物質内でのスピン変換・エネルギー移動により、低エネルギー（長波長）の光を高エネルギー（短波長）の光に波長変換する技術である。従来法では、感光体分子内での重原子効果による項間交差で三重項を生成し、感光体から発光体への三重項エネルギー移動、発光体分子同士の三重項消滅を経て高エネルギー発光を実現する。しかし、溶液中での例がほとんどであり、レーザー光など強い励起光が必要なこと、レアメタル・有害元素を用いること、さらに応用上で最も重要な固体中では三重項の無輻射再結合により外部量子収率が低いことが問題となっている。研究代表者らは最近、有機半導体界面での動的エキシトンを利用した新しい原理のUCを実現した。その機構は、界面での電荷分離・再結合原理を応用し、界面での生成した動的エキシトン（界面CT）のスピンを反転させることで三重項励起子を生成した。この界面での動的エキシトンのスピン反転機構のおかげで従来法の三重項失活過程を回避でき、全固体、希少元素フリー、かつ太陽光と同程度の励起光強度で従来法より大幅に高い量子収率を実現した。本研究では、動的エキシトンを利用したUCの動作原理を明らかにするために、生成する三重項励起子の空間的分布を明らかにすることを目指した。三重項励起子の空間分布を明らかにするために、発光体の三重項励起子をトラップするドーパント材料を膜中に共蒸着した。三重項トラップドーパントが存在すると、三重項―三重項消滅によるUC発光が阻害され、発光強度が減少する。ドーパントの混合位置を変化させることで、三重項の存在位置を明らかにした。その結果、界面での動的エキシトンから生成した三重項励起子は界面近傍10 nmの領域に90％が存在することがわかり、この界面近傍に三重項励起子が濃縮されることが高効率なUC発光を実現できる理由であることがわかった。
令和4年度が最終年度であるため、記入しない。
All 2023 2022 2021
All Journal Article (6 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results, Peer Reviewed: 6 results, Open Access: 4 results) Presentation (1 results)
ChemistrySelect
Volume: 8 Issue: 12
10.1002/slct.202300309
Communications Materials
Volume: 3 Issue: 1 Pages: 76-76
10.1038/s43246-022-00300-z
Chem. Commun.
Volume: 58 Issue: 73 Pages: 10190-10193
10.1039/d2cc03678a
Journal of Materials Chemistry A
Volume: 10 Issue: 37 Pages: 19935-19940
10.1039/d2ta02068h
Advanced Optical Materials
Volume: 10 Issue: 4 Pages: 2101710-2101710
10.1002/adom.202101710
Nature Photonics
Volume: 15 Issue: 12 Pages: 895-900
10.1038/s41566-021-00904-w
