Direct Ab initio MD Study on Photo-induced Reactions in Interstellar Space

• Project Area: Next Generation Astrochemistry: Reconstruction of the Science Based on Fundamental Molecular Processes
• Project/Area Number: 21H05415
• Research Category: Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Transformative Research Areas, Section (II)
• Research Institution: Hokkaido University
• Principal Investigator: 田地川 浩人 北海道大学, 工学研究院, 助教 (10207045)
• Project Period (FY): 2021-09-10 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥5,200,000 (Direct Cost: ¥4,000,000、Indirect Cost: ¥1,200,000); Fiscal Year 2022: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000); Fiscal Year 2021: ¥2,600,000 (Direct Cost: ¥2,000,000、Indirect Cost: ¥600,000)
• Keywords: 宇宙分子進化 / クラスター / 衝突反応 / 反応ダイナミクス / イオン化反応 / 電子捕捉反応 / 氷表面 / 温度効果 / 宇宙線誘起反応 / 光イオン化反応 / 表面効果 / 宇宙線イオン化反応 / 光DNA損傷

Outline of Research at the Start

宇宙空間での化学反応は、光や宇宙線照射によって引き起こされる場合が多い。本研究では、ダイレクト・アブイニシオ分子動力学法を用いて、宇宙空間での光化学反応ダイナミクスの解明を行い、宇宙における「分子から生命への進化のメカニズム」を明らかにすることを目的とする。具体的な反応系として、(1)宇宙の氷の表面に吸着した分子への光照射効果、および、(2) 宇宙空間の分子クラスターの光反応ダイナミクスについての理論解明を行う。さらに、光イオン化状態の反応へ拡張する。これらの研究の遂行により、宇宙空間での反応の解明を行い、宇宙空間における分子進化のメカニズムを解明する。

Outline of Annual Research Achievements

宇宙空間での化学反応は、光や宇宙線照射によって引き起こされる場合が多い。本研究では、ダイレクト・アブイニシオ分子動力学(AIMD)法を用いて、宇宙空間での光化学反応ダイナミクスの解明を行い、宇宙における「分子から生命への進化のメカニズム」を明らかにすることを目的とする。具体的な反応系として、 (1) 宇宙空間の分子クラスターの光反応ダイナミクスについての理論解明,および、(2)宇宙の氷の表面に吸着した分子への光照射効果の解明を行う.本年度は、以下の２テーマについて詳細な計算を行った。
(1) 一酸化炭素(CO)-水クラスターの光反応の解明：星間分子雲の氷は,水クラスターとCOから構成されている。本研究では、星間分子雲中の氷微粒子への光照射効果を理論的に研究した。CO-H2Oクラスターとして,CO分子と水分子１－４個からなる錯体をモデルクラスターとし, ダイレクトAIMD法を用いて光イオン化後の反応ダイナミクスを追尾した.イオン化後,水クラスター内でプロトン移動を起こすが,COと反応はしなかった.しかしながら,クラスターを振動励起させることにより,COと水分子由来のOHが反応し,活性なCO-OHラジカルが生成することが分かった.これは,クラスターの振動励起が反応を促進することを示唆している.
(2)宇宙の氷表面への紫外線照射効果：星間分子雲中の氷表面へ紫外線照射すると水素原子が表面から放出される。しかしながら,そのメカニズムは分かってなかった。本研究では、氷表面から放出する水素原子の運動エネルギーをクラスターモデルによって研究した。計算の結果、氷表面から生成する水素原子の運動エネルギーとして3種類あることがわかった。これらは, (a)直接脱離するタイプ,(b)衝突後脱離するタイプ,および(c)水素原子交換反応脱離するタイプの3つの起源があることを明らかにした。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Int'l Joint Research] Linkoping University(スウェーデン)
• [Int'l Joint Research] Linkoping University(スウェーデン)
• [Journal Article] C-C Bond Formation Reaction Catalyzed by a Lithium Atom: Benzene-to-Biphenyl Coupling (2023)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 8 Issue: 11 Pages: 10600-10606
  • DOI: 10.1021/acsomega.3c00520
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Reaction Dynamics of NO+ with Water Clusters (2022)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry A Volume: 126 Issue: 1 Pages: 119-124
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.1c09461
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Formation Mechanism of Odd- and Even-Numbered Hydrogen Cluster Cations Using the Direct Ab Initio Molecular Dynamics Approach (2022)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry A Volume: 126 Issue: 44 Pages: 8225-8232
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.2c06355
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Intracluster Reaction Dynamics of Ionized Micro-Hydrated Hydrogen Peroxide (H2O2): A Direct Ab Initio Molecular Dynamics Study (2022)
  • Author(s): Yamasaki Shuhei、Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 7 Issue: 38 Pages: 33866-33872
  • DOI: 10.1021/acsomega.2c02730
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Hydrogen Storage Mechanism in Sodium-Based Graphene Nanoflakes: A Density Functional Theory Study (2022)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto、Yi Heewon、Iyama Tetsuji、Yamasaki Shuhei、Azumi Kazuhisa
  • Journal Title: Hydrogen Volume: 3 Issue: 1 Pages: 43-52
  • DOI: 10.3390/hydrogen3010003
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Structures and electronic states of trimer radical cations of coronene: DFT-ESR simulation study (2022)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto、Lund Anders
  • Journal Title: Physical Chemistry Chemical Physics Volume: 24 Issue: 17 Pages: 10318-10324
  • DOI: 10.1039/d1cp04638a
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Effect of curvature on the mono-methylation of carbon belt surfaces using density functional theory (2022)
  • Author(s): Kawabata Hiroshi、Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 61 Issue: 6 Pages: 061005-061005
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac6643
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Dissociation mechanism of a C60-Li+ complex by microscopic hydration: density functional theory study (2022)
  • Author(s): Kawabata Hiroshi、Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: Japanese Journal of Applied Physics Volume: 61 Issue: 7 Pages: 071004-071004
  • DOI: 10.35848/1347-4065/ac78b0
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of curvature on the activation energy of monomethylation of carbon belts: a DFT study (2022)
  • Author(s): Kawabata Hiroshi、Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: Applied Physics Express Volume: 15 Issue: 10 Pages: 101001-101001
  • DOI: 10.35848/1882-0786/ac8d4a
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Reactions of Graphene Nano-Flakes in Materials Chemistry and Astrophysics (2022)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto、Iyama Tetsuji
  • Journal Title: Physchem Volume: 2 Issue: 2 Pages: 145-162
  • DOI: 10.3390/physchem2020011
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Reaction mechanism of an intracluster SN2 reaction induced by electron capture (2022)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: Physical Chemistry Chemical Physics Volume: 24 Issue: 6 Pages: 3941-3950
  • DOI: 10.1039/d1cp04697g
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Hydrogen Storages Based on Graphene Nano-Flakes: Density Functional Theory Approach (2022)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: C Volume: 8 Issue: 3 Pages: 36-36
  • DOI: 10.3390/c8030036
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Theoretical study of the dissociative photodetachment dynamics of the hydrated superoxide anion cluster (2021)
  • Author(s): Hashimoto Yu、Saito Kohei、Takayanagi Toshiyuki、Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: Physical Chemistry Chemical Physics Volume: 23 Issue: 31 Pages: 16958-16965
  • DOI: 10.1039/d1cp02379a
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Direct ab initio molecular dynamics study on the reactions of multi-valence ionized states of water dimer (2021)
  • Author(s): Takada Tomoya、Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics Volume: 54 Issue: 14 Pages: 145103-145103
  • DOI: 10.1088/1361-6455/ac170b
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Reactions of Photoionization-Induced CO-H2O Cluster: Direct Ab Initio Molecular Dynamics Study (2021)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 6 Issue: 25 Pages: 16688-16695
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c02612
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Formation of Hydrogen Peroxide from O-(H2O)n Clusters (2021)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry A Volume: 125 Issue: 21 Pages: 4598-4605
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.1c02883
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Molecular Design of a Reversible Hydrogen Storage Device Composed of the Graphene Nanoflake-Magnesium-H2 System (2021)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto、Izumi Yoshiki、Iyama Tetsuji、Azumi Kazuhisa
  • Journal Title: ACS Omega Volume: 6 Issue: 11 Pages: 7778-7785
  • DOI: 10.1021/acsomega.1c00243
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Solvatochromism of 4-(diethylamino)-4’-nitroazobenzene: explanation based on CNDO/S calculation results (2021)
  • Author(s): Takada Tomoya、Tachikawa Hiroto
  • Journal Title: Journal of Computer Aided Chemistry Volume: 22 Issue: 0 Pages: 8-16
  • DOI: 10.2751/jcac.22.8
  • NAID: 130008129611
  • ISSN: 1345-8647
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Hydration effects on proton transfer reactions in the catalytic triad Ser-His-Glu (2021)
  • Author(s): Tachikawa Hiroto、Iyama Tetsuji
  • Journal Title: Chemical Physics Volume: 540 Pages: 111003-111003
  • DOI: 10.1016/j.chemphys.2020.111003
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Molecular design of high density hydrogen storage devices: A DFT approach (2023)
  • Author(s): Hiroto Tachikawa , Tetsuji Iyama, Hiroshi Kawabata
  • Organizer: 15th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Theoretical study on curvature of carbon materials and efficiency of radical addition reactions (2023)
  • Author(s): Hiroshi Kawabata, Tetsuji Iyama, Hiroto Tachikawa
  • Organizer: 15th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Density Functional Theory (DFT) Study on the Organic Radical-Functionalized Graphene (2023)
  • Author(s): Shigeaki Abe, Sirus Safaee, Ikuya Watanabe and Hiroto Tachikawa
  • Organizer: 15th International Symposium on Advanced Plasma Science and its Applications for Nitrides and Nanomaterials
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 金属ドープ・グラフェンへの水素吸着機構の理論解明 (2022)
  • Author(s): 井山哲二, 川畑弘, 田地川浩人
  • Organizer: 第17回酸化グラフェンシンポジウム
• [Presentation] 金属ドープグラフェンによる水素貯蔵メカニズム：理論的研究 (2022)
  • Author(s): 井山哲二, 川畑弘, 田地川浩人
  • Organizer: 第49回 有機典型元素化学討論会
• [Presentation] Hydrogen Storage Mechanism in the Graphene Nanoflake-Lithium-H2 System (2022)
  • Author(s): Hiroto Tachikawa, Tetsuji Iyama, Hiroshi Kawabata
  • Organizer: 35th International Microprocesses and Nanotechnology Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Effect of Curvature on Radical Addition of Carbon Belt Surface using DFT (2022)
  • Author(s): Hiroshi Kawabata, Tetsuji Iyama, Hiroto Tachikawa
  • Organizer: 35th International Microprocesses and Nanotechnology Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Molecular Design of Organic Radical-Functionalized Graphene: Density Functional Theory (DFT) Study (2022)
  • Author(s): Shigeaki Abe, Ikuya Watanabe and Hiroto Tachikawa
  • Organizer: 35th International Microprocesses and Nanotechnology Conference
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 4-(ジエチルアミノ)-ニトロアゾベンゼンのソルバトクロミズム:CNDO/S法およびDFT法による解釈 (2022)
  • Author(s): 高田知哉、田地川 浩人
  • Organizer: 日本化学会第102春季年会
• [Presentation] 金属ドープグラフェンナノフレークの水素貯蔵メカニズム (2021)
  • Author(s): 泉善貴, 田地川浩人, 安住和久
  • Organizer: 化学系学協会北海道支部2021年冬季研究発表会
• [Presentation] 微視的な水によるフラーレン表面にドープしたLi+イオンの不活化 (2021)
  • Author(s): 川畑弘, 田地川浩人
  • Organizer: 第15回酸化グラフェンシンポジウム
• [Presentation] リチウムをドープしたグラフェンの水素貯蔵メカニズムの理論解明 (2021)
  • Author(s): 井山哲二, 川畑弘, 田地川浩人
  • Organizer: 第15回酸化グラフェンシンポジウム
• [Presentation] シリンドリカルフラーレン表面のラジカル付加反応の位置依存性 (2021)
  • Author(s): 川畑弘, 田地川浩人
  • Organizer: 第16回酸化グラフェンシンポジウム
• [Presentation] グラフェン上への水素吸着の分子軌道計算 (2021)
  • Author(s): 井山哲二, 川畑弘, 田地川浩人
  • Organizer: 第16回酸化グラフェンシンポジウム
• [Remarks] 田地川浩人（Hiroto Tachikawa)
  • URL: https://www.eng.hokudai.ac.jp/labo/elemat/tachikawa/index.htm