単結晶ケイ酸塩鉱物表面における水素分子と一酸化炭素の吸着・触媒反応素過程の解明

• Project Area: Next Generation Astrochemistry: Reconstruction of the Science Based on Fundamental Molecular Processes
• Project/Area Number: 21H05421
• Research Category: Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Transformative Research Areas, Section (II)
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 羽馬 哲也 東京大学, 大学院総合文化研究科, 准教授 (20579172)
• Project Period (FY): 2021-09-10 – 2023-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2022)
• Budget Amount: ¥12,870,000 (Direct Cost: ¥9,900,000、Indirect Cost: ¥2,970,000); Fiscal Year 2022: ¥6,370,000 (Direct Cost: ¥4,900,000、Indirect Cost: ¥1,470,000); Fiscal Year 2021: ¥6,500,000 (Direct Cost: ¥5,000,000、Indirect Cost: ¥1,500,000)
• Keywords: 星間塵 / 触媒化学 / フィッシャー・トロプシュ反応 / ケイ酸塩鉱物表面 / 一酸化炭素分子 / 水素分子 / 化学吸着 / ケイ酸塩鉱物 / 一酸化炭素

Outline of Research at the Start

太陽系を含む惑星系は，分子雲から原始惑星系円盤を経て進化し，それぞれの段階で多様な分子が生成する．原始惑星系円盤では，ケイ酸塩鉱物表面に星間分子(H2やCOなど)が化学吸着し，フィッシャー・トロプシュ型の触媒反応をおこすことで炭化水素分子が生成すると考えられている．しかしその反応素過程については，清浄な鉱物表面を準備し，H2とCOの吸着状態(分子状吸着か解離吸着か)を調べる困難さから，未解決問題となっている．本研究では，清浄な単結晶ケイ酸塩鉱物表面で実験するために試料を30 Kから1000 Kまで温調可能な装置を新たに開発し，H2とCOの吸着状態と化学吸着確率を明らかにする．

Outline of Annual Research Achievements

本研究課題は，原始惑星系円盤に存在する星間塵の表面でフィッシャー・トロプシュ型の触媒反応によって有機分子が生成するかどうかを調べるために，「光脱離＋共鳴多光子イオン化法」を用いた実験装置の開発を行うものである．本年度は装置の設計・組み上げを行い「光脱離＋共鳴多光子イオン化法」による実験を行う予定であったが，新型コロナウイルス感染症の影響で物品の納入が遅くなってしまった．そこで限られた時間のなかで研究成果を最大化するために「光脱離＋レーザー誘起蛍光法」を用いた有機分子（飽和脂肪酸）の光反応に関する実験を行ったところ大きな進展があったので本年度はそちらに注力した．
実験にはノナン酸[CH3(CH2)7COOH]の液体試料を用いた．ノナン酸は地球の海洋やエアロゾルの界面に存在する飽和脂肪酸である．ノナン酸を含む飽和脂肪酸は，210 nmあたりにn-π*遷移による光吸収ピークが存在する．そこでノナン酸に213 nmのレーザー(YAGレーザーの五倍高調波)を照射したところ，光反応によって地球大気化学において重要なヒドロキシルラジカル（OH）が生成することを発見した．さらに，液体ノナン酸の光反応によるOH生成効率は，気体の脂肪酸（酢酸）の光反応によるOH生成効率と比べてわずか100分の1と低いこともわかった．この原因については，液体ノナン酸の界面ではノナン酸が「環状二量体」という特殊な構造により由来するであろうことが，和周波発生振動分光法を用いた実験によって明らかになった．
本研究で明らかにしたノナン酸の光反応によるOH生成効率は、今後の地球の気候変動を予測するうえで重要な海洋表面やエアロゾルの界面でおきている化学反応の理解を大きく進めるものである．また本研究課題の「光脱離＋共鳴多光子イオン化法」を用いた星間塵表面の実験についても装置開発は順調に進んでいるので，今後継続して進める．

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Promotion of glyoxylic acid penetration into human hair by glycolic acid (2023)
  • Author(s): Uyama Makoto、Okabe Shinya、Kurashima Takumi、Kurinobu Rie、Takechi Miwa、Yoshiba Ryo、Miyoshi Rina、Noda Seigi、Kaneko Mio、Ikemoto Yuka、Takahara Atsushi、Higaki Yuji、Hama Tetsuya
  • Journal Title: International Journal of Cosmetic Science Volume: 45 Issue: 2 Pages: 246-254
  • DOI: 10.1111/ics.12838
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Direct Observation and Quantitative Measurement of OH Radical Desorption During the Ultraviolet Photolysis of Liquid Nonanoic Acid (2022)
  • Author(s): Naoki Numadate, Shota Saito, Yuki Nojima, Taka-aki Ishibashi, Shinichi Enami, and Tetsuya Hama
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry Letters Volume: 13 Issue: 35 Pages: 8290-8297
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.2c02199
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Chiral Ice Crystals in Space (2022)
  • Author(s): Kouchi Akira、Shimonishi Takashi、Yamazaki Tomoya、Tsuge Masashi、Nakatani Naoki、Furuya Kenji、Niinomi Hiromasa、Oba Yasuhiro、Hama Tetsuya、Katsuno Hiroyasu、Watanabe Naoki、Kimura Yuki
  • Journal Title: IntechOpen Volume: -
  • DOI: 10.5772/intechopen.106708
  • ISBN: 9781803550572, 9781803550589
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] FAUST V. Hot methanol in the [BHB2007] 11 protobinary system; hot corino versus shock origin (2022)
  • Author(s): Vastel C.、Alves F.、Ceccarelli C.、Bouvier M.、Jimenez-Serra I.、Sakai T.、Caselli P.、Evans L.、Fontani F.、Le Gal R.、Chandler C. J.、Svoboda B.、Maud L.、Codella C.、Sakai N.、Lopez-Sepulcre A.、Moellenbrock G.、Hanawa T.、Yamamoto S. et al.
  • Journal Title: Astronomy & Astrophysics Volume: 664 Pages: A171-A171
  • DOI: 10.1051/0004-6361/202243414
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Diffusion Activation Energy and Desorption Activation Energy for Astrochemically Relevant Species on Water Ice Show No Clear Relation (2022)
  • Author(s): Furuya Kenji、Hama Tetsuya、Oba Yasuhiro、Kouchi Akira、Watanabe Naoki、Aikawa Yuri
  • Journal Title: The Astrophysical Journal Letters Volume: 933 Issue: 1 Pages: L16-L16
  • DOI: 10.3847/2041-8213/ac78e9
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Chemical and Physical Characterization of the Isolated Protostellar Source CB68: FAUST IV (2022)
  • Author(s): Imai Muneaki、Oya Yoko、Svoboda Brian、Liu Hauyu Baobab、Lefloch Bertrand、Viti Serena、Zhang Yichen、Ceccarelli Cecilia、Codella Claudio、Chandler Claire J.、Sakai Nami ... Nomura Hideko ... Yamamoto Satoshi
  • Journal Title: The Astrophysical Journal Volume: 934 Issue: 1 Pages: 70-70
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ac77e7
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Infrared multiple‐angle incidence resolution spectrometry for vapor‐deposited amorphous water (2022)
  • Author(s): Nagasawa Takumi、Numadate Naoki、Hama Tetsuya
  • Journal Title: Journal of Raman Spectroscopy Volume: 53 Issue: 10 Pages: 1748-1772
  • DOI: 10.1002/jrs.6377
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Low- and High-Density Unknown Waters at Ice?Water Interfaces (2022)
  • Author(s): Niinomi Hiromasa、Kouch Akira、Hama Tetsuya、Nada Hiroki、Yamazaki Tomoya、Kimura Yuki
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry Letters Volume: 13 Issue: 19 Pages: 4251-4256
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.2c00660
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Misaligned Rotations of the Envelope, Outflow, and Disks in the Multiple Protostellar System of VLA 1623-2417: FAUST. III (2022)
  • Author(s): Ohashi Satoshi、Codella Claudio、Sakai Nami、et al.
  • Journal Title: The Astrophysical Journal Volume: 927 Issue: 1 Pages: 54-54
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ac4cae
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Formation of chiral CO polyhedral crystals on icy interstellar grains (2021)
  • Author(s): Kouchi, A., Tsuge, M., Hama, T., Niinomi, H., Nakatani, N., Shimonishi, T., Oba, Y., Kimura, Y., Sirono, S.-. iti ., Okuzumi, S., Momose, M., Furuya, K., & Watanabe, N.
  • Journal Title: Monthly Notices of the Royal Astronomical Society Volume: 505 Issue: 1 Pages: 1530-1542
  • DOI: 10.1093/mnras/stab1173
  • NAID: 120007132042
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Transmission Electron Microscopy Study of the Morphology of Ices Composed of H2O, CO2, and CO on Refractory Grains (2021)
  • Author(s): Kouchi, A., Tsuge, M., Hama, T., Oba, Y., Okuzumi, S., Sirono, S.-. iti ., Momose, M., Nakatani, N., Furuya, K., Shimonishi, T., Yamazaki, T., Hidaka, H., Kimura, Y., Murata, K.-. ichiro ., Fujita, K., Nakatsubo, S., Tachibana, S., & Watanabe, N.
  • Journal Title: The Astrophysical Journal Volume: 918 Issue: 2 Pages: 45-45
  • DOI: 10.3847/1538-4357/ac0ae6
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Absolute Absorption Cross Section and Orientation of Dangling OH Bonds in Water Ice (2021)
  • Author(s): Nagasawa Takumi、Sato Reo、Hasegawa Takeshi、Numadate Naoki、Shioya Nobutaka、Shimoaka Takafumi、Hasegawa Takeshi、Hama Tetsuya
  • Journal Title: The Astrophysical Journal Letters Volume: 923 Issue: 1 Pages: L3-L3
  • DOI: 10.3847/2041-8213/ac3a0e
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] UV-induced formation of ice XI observed using an ultra-high vacuum cryogenic transmission electron microscope and its implications for planetary science (2021)
  • Author(s): Kouchi Akira、Kimura Yuki、Kitajima Kensei、Katsuno Hiroyasu、Hidaka Hiroshi、Oba Yasuhiro、Tsuge Masashi、Yamazaki Tomoya、Fujita Kazuyuki、Hama Tetsuya、Takahashi Yukihiro、Nakatsubo Shunichi、Watanabe Naoki
  • Journal Title: Frontiers in Chemistry Volume: 9 Pages: 799851-799851
  • DOI: 10.3389/fchem.2021.799851
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Enlightening the Chemistry of Infalling Envelopes and Accretion Disks Around Sun-Like Protostars: The ALMA FAUST Project (2021)
  • Author(s): Codella C.、Ceccarelli C.、Chandler C.、Sakai N.、Yamamoto S.、The FAUST Team
  • Journal Title: Frontiers in Astronomy and Space Sciences Volume: 8
  • DOI: 10.3389/fspas.2021.782006
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Presentation] 極低温赤外多角入射分解分光法による分子性固体の構造と物性解析 (2023)
  • Author(s): 羽馬哲也
  • Organizer: 第70回応用物理学会春季学術講演会シンポジウム：T22 極性分子薄膜における分極の自発配向制御とその応用
  • Invited
• [Presentation] Interstellar dust chemistry: an interdisciplinary science covering quantum chemistry and astronomy (2023)
  • Author(s): Tetsuya Hama
  • Organizer: 第2回日加先端科学(JCFoS)シンポジウム 2023年
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 星間塵と地球大気エアロゾルの表面科学：二分子、一分子、二分の一分子が果たす役割 (2023)
  • Author(s): 羽馬哲也
  • Organizer: 2022年度「一分子の科学」 研究報告会
  • Invited
• [Presentation] アモルファス氷表面におけるダングリングOHの吸収断面積と存在比 (2023)
  • Author(s): 長谷川 健, 柳澤 広登, 長澤 拓海, 羽馬 哲也
  • Organizer: 次世代アストロケミストリー第3回領域全体集会
• [Presentation] 新規計測法で明らかにする宇宙と地球の化学：星間塵から海洋表面マイクロ層まで (2022)
  • Author(s): 羽馬哲也
  • Organizer: 第2回マテリアル・計測ハイブリッド研究センター若手フォーラム
  • Invited
• [Presentation] 分光で探る宇宙と地球の物質科学 (2022)
  • Author(s): 羽馬哲也
  • Organizer: 2022年日本分光学会年次講演会 分光イノベーション研究会 「分光学夢シンポジウム」
  • Invited
• [Presentation] 地球宇宙化学における原子衝突的視点の重要性 (2022)
  • Author(s): 羽馬哲也
  • Organizer: 原子衝突学会第47回年会
  • Invited
• [Presentation] アモルファス氷表面の3配位ダングリングOH基の赤外吸収断面積測定実験 (2022)
  • Author(s): 羽馬哲也
  • Organizer: 第16回分子科学討論会
• [Presentation] Neマトリックス界面における極低温での結晶氷の生成 (2022)
  • Author(s): 佐藤玲央, 谷口創, 沼舘直樹, 羽馬哲也
  • Organizer: 第51回結晶成長国内会議（JCCG-51）
• [Presentation] 高圧下で成長する氷 V 水界面に生成する未知の水のダイナミクス (2022)
  • Author(s): 新家寛正, 山崎智也, 灘浩樹, 羽馬哲也, 香内晃, 押切友也, 中川勝, 木村勇気
  • Organizer: 第51回結晶成長国内会議（JCCG-51）
• [Presentation] IR-MAIRSによるアモルファス氷の構造解析と結晶化現象 (2022)
  • Author(s): 長澤 拓海, 長谷川 健, 沼舘直樹, 羽馬哲也
  • Organizer: 第16回分子科学討論会
• [Presentation] H2O/Ne-マトリックス昇華法により極低温で生成した氷の結晶構造の決定 (2022)
  • Author(s): 佐藤 玲央, 谷口 創, 沼舘 直樹, 羽馬 哲也
  • Organizer: 第16回分子科学討論会
• [Presentation] 液体ノナン酸の光反応におけるOHラジカル生成の定量 (2022)
  • Author(s): 沼舘直樹, 齊藤翔太, 野嶋優妃, 石橋孝章, 江波進一, 羽馬哲也
  • Organizer: 第16回分子科学討論会
• [Presentation] Reflection High-Energy Electron Diffraction study of cristalline ice formed in cryogenic environments (2022)
  • Author(s): SATO, Reo, TANIGUCHI, So, NUMADATE, Naoki, HAMA, Tetsuya
  • Organizer: 37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Structural characterization of vapor-deposited amorphous water by decoupled-OD stretching mode (2022)
  • Author(s): NAGASAWA, Takumi, HASEGAWA, Takeshi, NUMADATE, Naoki, HAMA, Tetsuya
  • Organizer: 37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Absorption cross section, fluorescence, and photodissociation of liquid carboxylic acids at 213 and 266 nm (2022)
  • Author(s): SAITO, Shota, NUMADATE, Naoki, HAMA, Tetsuya
  • Organizer: 37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Infrared multiple-angle incidence resolution spectrometry for measurement of the absorption cross section of dangling-OH bonds in water ice (2022)
  • Author(s): HASEGAWA, Takeshi, NAGASAWA, Takumi, NUMADATE, Naoki, HAMA, Tetsuya
  • Organizer: 37th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Low- and High Density Unknown Waters at Ice/Water Interfaces under High Pressure (2022)
  • Author(s): Hiromasa Niinomi, Akira Kouchi, Tetsuya Hama, Hiroki Nada, Tomoya Yamazaki, Yuki Kimura
  • Organizer: JpGU Meeting 2022
• [Presentation] Infrared multiple-angle resolution spectroscopy of interstellar ice analog in cryogenic environment (2022)
  • Author(s): Takeshi Hasegawa, Takumi Nagasawa, Naoki Numadate, Tetsuya Hama
  • Organizer: The 6th Asian Workshop on Molecular Spectroscopy
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Direct detection of OH radicals in the photolysis of liquid nonanoic acid using laser-induced fluorescence (2022)
  • Author(s): S. Saito, N. Numadate, Y. Nojima, T. Ishibashi, S. Enami, T. Hama
  • Organizer: The 6th Asian Workshop on Molecular Spectroscopy
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Absolute band strength and orientation of dangling OH bonds in amorphous water (2022)
  • Author(s): Tetsuya Hama
  • Organizer: Symposium on Next Generation Astrochemistry
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Desorption of OH radicals in the ultraviolet photolysis of liquid nonanoic acid using laser induced fluorescence (2021)
  • Author(s): Numadate Naoki、Hama Tetsuya
  • Organizer: 36th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] An infrared spectroscopic approach towards understanding the orientation of dangling OH bonds on amorphous solid water (ASW) (2021)
  • Author(s): Nagasawa Takumi、Numadate Naoki、Hama Tetsuya
  • Organizer: 36th Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 低温H2O氷表面からのOHラジカルの可視光脱離過程 (2021)
  • Author(s): 柘植 雅士、宮﨑 彩音、W.M.C. Sameera 、中井 陽一、羽馬 哲也、日高 宏、香内 晃、渡部 直樹
  • Organizer: 第15回分子科学討論会
• [Presentation] レーザー誘起蛍光法を用いた液体界面の光化学反応による OHラジカル生成の検証 (2021)
  • Author(s): 沼舘 直樹、羽馬 哲也
  • Organizer: 第15回分子科学討論会
• [Presentation] 赤外多角入射分解分光法によるアモルファス分子性固体の構造解析 (2021)
  • Author(s): 羽馬 哲也、石橋 篤季、香内 晃、渡部 直樹、塩谷 暢貴、下赤 卓史、長谷川 健
  • Organizer: 第15回分子科学討論会
• [Presentation] Development of the RHEED apparatus for in situ structural analysis of water ices in low-temperature and ultrahigh vacuum conditions (2021)
  • Author(s): Sato Reo、Taniguchi So、Numadate Naoki、Hama Tetsuya
  • Organizer: Workshop on Interstellar matter 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] First direct detection of OH radicals photodesorbed from liquid organic surface by using laser-induced fluorescence technique (2021)
  • Author(s): Numadate Naoki、Saito Shota、Hama Tetsuya
  • Organizer: Workshop on Interstellar matter 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] An infrared spectroscopic approach towards understanding the orientation of dangling OH bonds on amorphous solid water (2021)
  • Author(s): Nagasawa Takumi、Hasegawa Takeshi、Numadate Naoki、Hama Tetsuya
  • Organizer: Workshop on Interstellar matter 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Experimental measurement of the absorption cross section of dangling OH bonds in water ice (2021)
  • Author(s): Hama Tetsuya、Nagasawa Takumi、Hasegawa Takeshi、Numadate Naoki
  • Organizer: Workshop on Interstellar matter 2021
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Low-temperature ultrahigh-vacuum MAIRS for the study of interstellar ice analogues (2021)
  • Author(s): Tetsuya Hama
  • Organizer: The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2021
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] OH radical formation following photodissociation of liquid organic surfactant (2021)
  • Author(s): Tetsuya Hama
  • Organizer: The 6th International Workshop on Heterogeneous Kinetics Related to Atmospheric Aerosols
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] Release of hydroxyl radicals from photodissociation of liquid hydrophobic organics (2021)
  • Author(s): Tetsuya Hama
  • Organizer: 7th Global Plasma Forum
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 分光学的手法を用いた宇宙における物質進化の実験的解明 (2021)
  • Author(s): 羽馬 哲也
  • Organizer: 2021年度日本分光学会年次講演会
  • Invited
• [Presentation] 真空蒸着薄膜のその場構造解析のための赤外多角入射分解分光法装置の開発 (2021)
  • Author(s): 羽馬 哲也
  • Organizer: FT-IR・ラマン バーチャル・ユーザーズフォーラム 2021
  • Invited
• [Presentation] MAIRS2による極低温の真空蒸着薄膜のその場構造解析 (2021)
  • Author(s): 羽馬 哲也
  • Organizer: 第5回MAIRSワークショップ―MAIRSで進める薄膜工学―
  • Invited
• [Book] 宇宙の化学 (2023)
  • Author(s): 羽馬 哲也
  • Total Pages: 116
  • Publisher: 岩波書店
  • ISBN: 9784000297172