電子をプローブとする界面機能の単一微粒子分光とフェムト秒近赤外分光による研究

• Project Area: Molecular Science for Supra Functional Systems ? Development of Advanced Methods for Exploring Elementary Process
• Project/Area Number: 22018029
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Priority Areas
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Kwansei Gakuin University
• Principal Investigator: 玉井 尚登 関西学院大学, 理工学部, 教授 (60163664)
• Project Period (FY): 2010 – 2011
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2011)
• Budget Amount: ¥3,800,000 (Direct Cost: ¥3,800,000); Fiscal Year 2011: ¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000); Fiscal Year 2010: ¥1,900,000 (Direct Cost: ¥1,900,000)
• Keywords: 半導体量子ドット / オージェ効果 / 単一微粒子分光 / 発光明滅現象 / フェムト秒近赤外分光 / 水素結合 / 倍音ダイナミクス

Research Abstract

本研究では積極的に電子移動をプローブに用い,Auナノ微粒子の接合したCdSeナノロッド(NRs)やCdTe量子ドット(QDs)-メチルビオローゲン(MV^<2+>)系の単一微粒子分光を行うと共に,電子移動反応によりBlinkingがどのような影響を受けるのか解析した。さらにDNA cdTe QDsを吸着させ,1次元系の励起エネルギー移動ダイナミクスを顕微分光で解析した。
半導体NRsの単一微粒子分光 CdSe NRsの単一微粒子測定から,集団よりバンド幅の狭い発光が観測された。CdSe NRsは金ナノ微粒子の接合により発光強度が著しく減少し,単一微粒子測定を行うとパルス応答に近い寿命が主に観測された。単一微粒子でも寿命は単一指数関数ではなく,CdSe NRsの長軸サイズと励起子拡散の効果が寄与しているものと考えられた。また金を接合したCdSe NRsのON状態だけでなくOFF状態(イオン化状態)からの電子移動ダイナミクスとその単一微粒子特性を明らかにした。
CdTb QDs-MV^<2+>系の電子移動と単一微粒子分光アニオン性CdTe QDsに消光剤としてMV^<2+>を加えると,吸着と電子移動により極低濃度で消光が起こる。その電子移動ダイナミクスをフェムト秒レーザー分光で解析し,1S状態から電子移動とMV^+の生成過程を観測した。単一微粒子分光の結果,ON状態の確率分布関数の指数αは電子移動によって著しく大きな値を持つことが分かった。
DNA-CdTe QDs系の励起エネルギー移動と顕微分光カチオン性CdTe QDsとλ-DNAからDNA-QDs結合体をガラス基板上に調整し,単一微粒子分光による蛍光像,発光スペクトル,蛍光寿命測定を行った。その結果,10μm以上の長さを持つDNA-QDsをガラス基板上に伸張固定化できる事を見いだし,時間分解スペクトルの解析から,QDs間の励起エネルギー移動を解明した。

Current Status of Research Progress

3: Progress in research has been slightly delayed.

Reason

単一微粒子分光に関する研究は順調に進んでいるが,OPA装置の問題もあり,水素結合ダイナミクスのフェムト秒近赤外分光による解析が遅れている。

Strategy for Future Research Activity

界面の機能の観点から,引き続き半導体量子ドットの単一微粒子分光の研究展開を積極的に行う。

Research Products

• [Journal Article] Photofabrication of Fullerene-Shelled Quantum Dots Supramolecular Nanoparticles for Solar Energy Harvesting (2012)
  • Author(s): N.Tamai, E.S.Shibu
  • Journal Title: ACS Nano Volume: 6 Issue: 2 Pages: 1601-1608
  • DOI: 10.1021/nn204567d
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Luminescence Enhancement of Water Soluble CdTe Quantum Dots by Proper Surface Modification with Ethylene Diamine (2011)
  • Author(s): N.Tamai, A.Mandal
  • Journal Title: Chem.Phys.Lett. Volume: 507 Issue: 4-6 Pages: 248-252
  • DOI: 10.1016/j.cplett.2011.03.086
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of Surface Defects on Auger Recombination in Colloidal CdS Quantum Dots (2011)
  • Author(s): N.Tamai, Y.Kobayashi
  • Journal Title: J.Phys.Chem.Lett. Volume: 2 Issue: 9 Pages: 1051-1055
  • DOI: 10.1021/jz200254n
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Auger Recombination Dynamics in Hybrid Silica-Coated CdTe Nanocrystals (2011)
  • Author(s): Gabriel Sagarzazu
  • Journal Title: Phys.Chem.Chem.Phys. Volume: 13 Pages: 3227-3230
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Size-Dependent Multiexciton Spectroscopy and Moderate Temperature Dependence of Biexciton Auger Recombination in Colloidal CdTe Quantum Dots (2010)
  • Author(s): Yoichi Kobayashi
  • Journal Title: J.Phys.Chem.C Volume: 114 Pages: 17550-17556
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Au-CdSeナノロッドの単一微粒子分光 (2012)
  • Author(s): SAGARZAZU Gabriel・井上洸紀・寺西利治・増尾貞弘・玉井尚登
  • Organizer: 日本化学会第92春季年会
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学
  • Year and Date: 2012-03-25
• [Presentation] 水溶性CdTe量子ドット-アクセプター系の電子移動とオージェ再結合の時間分解レーザー分光 (2012)
  • Author(s): Utami Prihastyanti Monika・Sagaruzazu Gabriel・王莉・玉井尚登
  • Organizer: 日本化学会第92春季年会
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学
  • Year and Date: 2012-03-25
• [Presentation] 貴金属と半導体のナノ構造制御と励起素過程 (2011)
  • Author(s): 玉井尚登
  • Organizer: 第5回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 札幌コンベンションセンター(招待講演)
  • Year and Date: 2011-09-22
• [Presentation] CdS半導体ナノ結晶における励起子間相互作用の界面構造依存性 (2011)
  • Author(s): 小林洋一・山口宏・玉井尚登
  • Organizer: 第5回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 札幌コンベンションセンター
  • Year and Date: 2011-09-21
• [Presentation] Electron transfer and multiexciton dynamics in CdTe quantum dots by femtosecond laser spectroscopy (2011)
  • Author(s): PRIHASTYANTI Monika Nur Utami; TAMAI Naoto
  • Organizer: 2011年光化学討論会
  • Place of Presentation: 宮崎湖畔コンベンションセンター
  • Year and Date: 2011-09-08
• [Presentation] Single-particle spectroscopy and picosecond depolarization dynamics of CdTe QDs bound to DNA (2011)
  • Author(s): KUDO Shinya; TAMAI Naoto
  • Organizer: 2011年光化学討論会
  • Place of Presentation: 宮崎湖畔コンベンションセンター
  • Year and Date: 2011-09-07
• [Presentation] Ultrafast dynamics and single particle spectroscopy of Au-CdSe nanorods (2011)
  • Author(s): SAGARZAZU Gabriel; SARUYAMA Masaki; TERANISHI Toshiharu; MASUO Sadahiro; TAMAI Naoto
  • Organizer: 2011年光化学討論会
  • Place of Presentation: 宮崎湖畔コンベンションセンター
  • Year and Date: 2011-09-07
• [Presentation] コアシェル型InP/ZnS量子ドットのオージェ再結合と単一微粒子分光-シェル厚依存性- (2011)
  • Author(s): 竹内彰
  • Organizer: 日本化学会第91春季年会
  • Place of Presentation: 神奈川大学 横浜キャンパス
  • Year and Date: 2011-03-28
• [Presentation] PbSナノ結晶のキャリア増幅と界面依存性の時間分解分光による研究 (2011)
  • Author(s): 関東詩織
  • Organizer: 日本化学会第91春季年会
  • Place of Presentation: 神奈川大学,横浜キャンパス
  • Year and Date: 2011-03-28
• [Presentation] CdTe半導体量子ドットの励起子生成過程と複数励起子間相互作用に関する研究 (2011)
  • Author(s): 小林洋一
  • Organizer: 日本化学会第91春季年会
  • Place of Presentation: 神奈川大学 横浜キャンパス
  • Year and Date: 2011-03-28
• [Presentation] Multiexciton Spectroscopy and Temperature Dependence of Auger Recombination in CdTe Quantum Dots (2010)
  • Author(s): Naoto Tamai
  • Organizer: The 7th Korea-Japan Symposium on Frontier Photoscience
  • Place of Presentation: Daegu, Korea
  • Year and Date: 2010-10-24
• [Presentation] Time-Resolved Laser Spectroscopy of Highly Photoluminescent Silica-Coated CdTe Nanocrystals (2010)
  • Author(s): SAGARZAZU Gabriel
  • Organizer: 第4回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 大阪大学 豊中キャンパス
  • Year and Date: 2010-09-17
• [Presentation] CdTe量子ドットのAuger再結合の温度依存性 (2010)
  • Author(s): 小林洋一
  • Organizer: 第4回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 大阪大学 豊中キャンパス
  • Year and Date: 2010-09-14
• [Presentation] 単一CdSeおよびCdTe量子ドットの発光挙動評価 (2010)
  • Author(s): 高橋陽平
  • Organizer: 光化学討論会
  • Place of Presentation: 千葉大学 西千葉キャンパス
  • Year and Date: 2010-09-09
• [Presentation] Femtosecond Transient Absorption Spectroscopy and Single Particle Spectorscopy of Core-shell InP/ZnS Quantum Dots (2010)
  • Author(s): TAKEUCHI, Akira
  • Organizer: 光化学討論会
  • Place of Presentation: 千葉大学 西千葉キャンパス
  • Year and Date: 2010-09-09
• [Presentation] Effects of Temperature on Biexciton Auger Recombination of Cadmium Telluride Quantum Dots (2010)
  • Author(s): Yoichi Kobayashi
  • Organizer: XXIIIth IUPAC Symposium on Photochemistry
  • Place of Presentation: Ferrara, Italy
  • Year and Date: 2010-07-13
• [Remarks]
  • URL: http://sci-tech.ksc.kwansei.ac.jp/~tamai/Top.htm
• [Remarks]
  • URL: http://sci-tech.ksc.kwansei.ac.jp/~tamai/Top.htm