Application of image generation and image recognition algorithms to electron energy-loss spectroscopy

• Project Area: New Materials Science on Nanoscale Structures and Functions of Crystal Defect Cores
• Project/Area Number: 22H04512
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Osaka Metropolitan University
• Principal Investigator: 池野 豪一 大阪公立大学, 大学院工学研究科, 准教授 (30584833)
• Project Period (FY): 2022-04-01 – 2024-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥5,850,000 (Direct Cost: ¥4,500,000、Indirect Cost: ¥1,350,000); Fiscal Year 2023: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000); Fiscal Year 2022: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
• Keywords: 計算材料科学 / マテリアルズインフォマティクス / 内殻電子分光 / マテリアルインフォマティクス / X線吸収分光 / 機械学習 / 電子分光 / 内殻電子線分光 / 第一原理計算

Outline of Research at the Start

走査型透過型電子顕微鏡(STEM)を用いた電子線エネルギー損失分光(EELS)は機能コアの直接観測を可能とする強力な実験手法である。本研究では、原子構造とスペクトルが共に画像データとして表現できることに着目し、深層学習に基づく画像生成・画像認識アルゴリズムを適用して、スペクトルから局所原子配列・局所電子状態の関係を(構造記述子を介することなく)直接予測できる新しい機械学習法を開発する。これまでの解析方法と比較して、局所原子構造を三次元空間の座標データとして直接抽出できることが本提案手法の大きな特徴であり、EELS以外の分光法にも適用できるユニバーサルな解析手法となる可能性を有している。

Outline of Annual Research Achievements

走査型透過型電子顕微鏡(STEM)を用いた電子線エネルギー損失分光(EELS)を用いることにより、物質の特性を支配する局所原子配列・電子状態、すなわち機能コアを直接観測することが可能となる。EELSを用いて機能コアの解析を行うには、スペクトルから機能コアに関わる局所原子構造を取得する「逆問題」を解く必要がある。本研究では、機械学習を用いて、EELSスペクトルから局所原子配列情報を抽出する新しい解析手法の開発を目的とする。
この目的を達成するために、まずEELSスペクトルから構造記述子(励起原子を中心とする動径分布関数、および Orbital-Field Matrix (OFM)) を予測する機械学習モデルを作成した。10万程度のデータを用いて多層ニューラルネットワークモデルを作成したとろ、これらの構造記述子を高い精度で予測することに成功した。これにより、原子間距離だけでなく、励起原子周辺の構造異方性や配位子の電子状態の違いをEELSスペクトルから直接抽出できることを示した。
一方で、構造記述子から3次元の原子配列を復元することは容易ではない。そこで、原子構造やスペクトルを画像データとして捉え、近年急速に発展している画像認識・画像生成アルゴリズムを適用することで，EELSスペクトルから局所原子構造を三次元空間の座標データとして直接抽出できる新しい機械学習法を試みた。励起原子を中心とする立方体を等間隔のメッシュに分割して原子がメッシュ内に存在するかどうかをデジタルデータとして表現した原子配列を画像データとして取り扱うことで、原子配列を予測することが可能であるという手応えを得た。機械学習モデルの精度の向上が今後の課題である。
これらの研究を通して、機械学習を用いてEELSスペクトルから局所原子配列情報を予測するというコンセプトが機能することを示した。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Extraction of Local Structure Information from X-ray Absorption Near-Edge Structure: A Machine Learning Approach (2023)
  • Author(s): Higashi Megumi、Ikeno Hidekazu
  • Journal Title: MATERIALS TRANSACTIONS Volume: 64 Issue: 9 Pages: 2179-2184
  • DOI: 10.2320/matertrans.MT-MG2022028
  • ISSN: 1345-9678, 1347-5320
  • Year and Date: 2023-09-01
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Synergistic Effect between Fe⁴⁺ and Co⁴⁺ on Oxygen Evolution Reaction Catalysis for CaFe₁₋<i>_x</i>Co<i>_x</i>O₃ (2023)
  • Author(s): Yamada Ikuya、Tanaka Atsushi、Oda Seiji、Okazaki Yuichi、Toda Fumito、Kato Yuta、Kizawa Yuta、Oshita Masaya、Goto Manami、Morimura Amane、Ochi Asuka、Toda Kaoru、Wang Wencong、Yamamoto Hajime、Ikeno Hidekazu、Yagi Shunsuke
  • Journal Title: MATERIALS TRANSACTIONS Volume: 64 Issue: 9 Pages: 2097-2104
  • DOI: 10.2320/matertrans.MT-MG2022021
  • ISSN: 1345-9678, 1347-5320
  • Year and Date: 2023-09-01
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] A Novel Diamagnetic Insulating Quadruple Perovskite Oxide YCu₃Rh₄O₁₂ (2023)
  • Author(s): Yamada Ikuya、Kato Yuta、Nakajima Hiroshi、Ikeno Hidekazu、Mori Shigeo、Kawaguchi Shogo
  • Journal Title: MATERIALS TRANSACTIONS Volume: 64 Issue: 9 Pages: 2077-2081
  • DOI: 10.2320/matertrans.MT-MG2022005
  • ISSN: 1345-9678, 1347-5320
  • Year and Date: 2023-09-01
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Extraction of Local Structure Information from X-ray Absorption Near-Edge Structure: A Machine Learning Approach (2023)
  • Author(s): Megumi Higashi, Hidekazu Ikeno
  • Journal Title: Materials Transactions Volume: NA
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Composition-Designed Multielement Perovskite Oxides for Oxygen Evolution Catalysis (2022)
  • Author(s): Okazaki Yuichi、Fujita Yushi、Murata Hidenobu、Masuyama Naoki、Nojima Yusuke、Ikeno Hidekazu、Yagi Shunsuke、Yamada Ikuya
  • Journal Title: Chemistry of Materials Volume: 34 Issue: 24 Pages: 10973-10981
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.2c02986
  • Peer Reviewed
• [Presentation] La2NiRuO6の高温・高圧処理によるBサイトカチオンの無秩序化 (2024)
  • Author(s): 森村天音、朝倉壮吾、山田幾也、池野豪一
  • Organizer: 第62回セラミックス基礎科学討論会
• [Presentation] 電子線エネルギー損失スペクトルに対する画像生成・画像認識アルゴリズムの適用 (2024)
  • Author(s): 池野豪一
  • Organizer: 新学術領域研究「機能コアの材料科学」 2023年度公開シンポジウム
• [Presentation] 第一原理計算によるXAFS解析:理論とその応用 (2023)
  • Author(s): 池野豪一
  • Organizer: XAFS夏の学校
  • Invited
• [Presentation] La2NiRuO6における圧力誘起秩序－無秩序相転移 (2023)
  • Author(s): 森村天音、朝倉壮吾、山田幾也、池野豪一
  • Organizer: 第9回材料WEEK 若手学生研究発表会
• [Presentation] Synergy effect of B-site mixing of LaBO3 for bifunctional oxygen electrocatalytic activities (2022)
  • Author(s): S. Hiraoka, H. Ikeno, I. Yamada, S. Yagi
  • Organizer: The 32nd Annual Meeting of MRS-J
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Catalytic activity for oxygen evolution reaction in RNiO3 (R = La, Pr, Nd, Sm, Gd, Y, Lu) possessing metal-insulator transition (2022)
  • Author(s): S. Asakura, T. Uchimura, I. Yamada, S. Yagi, H. Ikeno
  • Organizer: The 32nd Annual Meeting of MRS-J
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] High-pressure synthesis and oxygen evolution reaction activity of Fe4+-Mn4+-mixed perovskite oxide CaFe1-xMnxO3 (2022)
  • Author(s): Asuka Ochi, Ikuya Yamada, Sogo Asakura, Hidekazu Ikeno, Shunsuke Yagi
  • Organizer: 6th International Symposium on Frontiers in Materials Science
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Bayesian Design of High Entropy Oxide for Active Oxygen Evolution Catalysis (2022)
  • Author(s): Yuichi Okazaki, Yushi Fujita, Hidenobu Murata, Naoki Masuyama, Yusuke Nojima, Hidekazu Ikeno, Ikuya Yamada, Shunsuke Yagi
  • Organizer: 6th International Symposium on Frontiers in Materials Science
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Extraction of structural descriptors from X-ray absorption spectra: machine learning approaches (2022)
  • Author(s): Megumi Higashi, Hidekazu Ikeno
  • Organizer: 6th International Symposium on Frontiers in Materials Science
  • Int'l Joint Research
• [Remarks] 大阪公立大学 工学研究科 物質化学生命系専攻 計算材料科学研究室
  • URL: https://www.omu.ac.jp/eng/cms_lab/
• [Remarks] researchmap
  • URL: https://researchmap.jp/7000018623
• [Remarks] ORCID
  • URL: https://orcid.org/0000-0002-3840-4049