Permeation of water molecules through subnanoporous membranes in gas and liquid phase: Evaluation and development

• Project Area: Aquatic Functional Materials: Creation of New Materials Science for Environment-Friendly and Active Functions
• Project/Area Number: 22H04551
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Hiroshima University
• Principal Investigator: 都留 稔了 広島大学, 先進理工系科学研究科(工), 教授 (20201642)
• Project Period (FY): 2022-04-01 – 2024-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥4,680,000 (Direct Cost: ¥3,600,000、Indirect Cost: ¥1,080,000); Fiscal Year 2023: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000); Fiscal Year 2022: ¥2,340,000 (Direct Cost: ¥1,800,000、Indirect Cost: ¥540,000)
• Keywords: 膜 / ナノ-サブナノ多孔 / 蒸気透過 / 酸化グラフェン / オルガノシリカ / サブナノ細孔 / 水蒸気 / 水 / 膜分離 / 分離 / 気相

Outline of Research at the Start

本研究は，より効率的に”水をつくる”ことを最終目標とする。1nm以下の細孔（サブナノ細孔）を有する微多孔膜を高分子および無機材料を用いて作製し，水分子希薄系から凝縮系状態までの広範囲に渡り，その動的挙動として膜透過性を測定する。さらに，水吸着測定などの特性評価技術を駆使することで，サブナノ多孔材料での動的挙動を明らかにするとともに，より高選択性・高透過性を有する水分離膜の開発指針を得る。

Outline of Annual Research Achievements

爆発的に人口が増加し，河川などの淡水のみならず海水から高分子膜を用いた水製造の実用化が進んでいる。今後は気相中に存在する水蒸気の回収技術についても，生活空間の調湿という観点のみならず，貴重な水資源，さらにエネルギー源として，持続可能な社会構築のための必要不可欠な新技術として開発する必要がある。本研究では，より効率的に”水をつくる”ことを最終目標として，サブナノ多孔性オルガノシリカ膜の水分子の動的挙動を希薄系から凝縮系までの広範囲において，純水系および2成分混合系での膜透過性を測定するとともに，高選択性・高透過性水分離膜の開発指針を明らかとすることを目的とする。
2023年度では，新規分離膜として酸化グラフェン（GO）による水蒸気分離膜の作製の最適化に関する研究を行い，GO膜が水蒸気を選択的に膜透過することを明らかとした。H2O 透過率は 1.0×10-6 mol/ (m2 s Pa) 以上, H2O/N2 透過率比も10000 以上を示したことから, GO 膜が高いH2O 透過性とH2O/N2 選択性を有することが明らかとなった。また, FE-SEM による膜断面観察から, PES 支持体上にGO 分離層厚み 100 nm 程度に薄膜製膜できたことが確認された。
さらに，サブナノ多孔膜の水蒸気透過モデルを提案し，サブナノ多孔性オルガノシリカ膜の両相が気相の蒸気透過（VP），液相/気相の浸透気化（PV），液相/液相の逆浸透法（RO）での水蒸気透過特性解析に適用し，その有効性を明らかとした。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Physicochemical Treatments of Graphene Oxide to Improve Water Vapor/Gas Separation Performance of Supported Laminar Membranes: Sonication and H2O2 Oxidation (2024)
  • Author(s): Moriyama Norihiro、Takenaka Risa、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: ACS Applied Materials & Interfaces Volume: 16 Issue: 6 Pages: 8086-8097
  • DOI: 10.1021/acsami.3c16844
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Permeation properties and hydrothermal stability of allylhydridopolycarbosilane (AHPCS)-derived silicon carbide (SiC) membranes (2024)
  • Author(s): Sushanti Gusni、Tanabe Daiki、Thi Thu Hien Khuat、Moriyama Norihiro、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: Materials Advances Volume: 5 Issue: 6 Pages: 2420-2429
  • DOI: 10.1039/d3ma01005h
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Enhancement of water permeability in SiO2-ZrO2 nanofiltration membranes via adding organic solutes into the SiO2-ZrO2 sols (2024)
  • Author(s): Puthai Waravut、Kanezashi Masakoto、Nagasawa Hiroki、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: Separation and Purification Technology Volume: 333 Pages: 125851-125851
  • DOI: 10.1016/j.seppur.2023.125851
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] A highly water-selective carboxymethylated cellulose nanofiber (CNF-CMC) membrane for the separation of binary (water/N2) and ternary (water/alcohols/N2) systems in vapor-permeation (2024)
  • Author(s): Anggarini Ufafa、Doi Takamasa、Moriyama Norihiro、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: Journal of Membrane Science Volume: 691 Pages: 122229-122229
  • DOI: 10.1016/j.memsci.2023.122229
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Steam recovery from flue gas by organosilica membranes for simultaneous harvesting of water and energy (2023)
  • Author(s): Moriyama Norihiro、Takeyama Akihiro、Yamatoko Taichi、Sawamura Ken-ichi、Gonoi Koji、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 14 Issue: 1 Pages: 7641-7641
  • DOI: 10.1038/s41467-023-43546-y
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Steam permeation properties of perfluorosulfonic acid/ceramic composite membranes at a high temperature under various humidity conditions (2023)
  • Author(s): Moriyama Norihiro、Wakimoto Kotaro、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: Separation and Purification Technology Volume: 320 Pages: 124166-124166
  • DOI: 10.1016/j.seppur.2023.124166
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Permeation Properties of Water Vapor through Graphene Oxide/Polymer Substrate Composite Membranes (2023)
  • Author(s): Takenaka Risa、Moriyama Norihiro、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: Membranes Volume: 13 Issue: 5 Pages: 533-533
  • DOI: 10.3390/membranes13050533
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Performance Evaluation and Simulation of a Dehumidifying Module using Perfluorosulfonic Acid Capillary Membranes (2022)
  • Author(s): Suzuki Sho、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: KAGAKU KOGAKU RONBUNSHU Volume: 48 Issue: 2 Pages: 42-48
  • DOI: 10.1252/kakoronbunshu.48.42
  • ISSN: 0386-216X, 1349-9203
  • Year and Date: 2022-03-20
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Water permeation in gas and liquid phases through organosilica membranes: A unified theory of reverse osmosis, pervaporation, and vapor permeation (2022)
  • Author(s): Moriyama Norihiro、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: Chemical Engineering Science Volume: 263 Pages: 118083-118083
  • DOI: 10.1016/j.ces.2022.118083
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Recent Progress in Silicon Carbide-Based Membranes for Gas Separation (2022)
  • Author(s): Wang Qing、Zhou Rongfei、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: Membranes Volume: 12 Issue: 12 Pages: 1255-1255
  • DOI: 10.3390/membranes12121255
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
• [Journal Article] Network tailoring of organosilica membranes via aluminum doping to improve the humid-gas separation performance (2022)
  • Author(s): Moriyama Norihiro、Ike Misato、Nagasawa Hiroki、Kanezashi Masakoto、Tsuru Toshinori
  • Journal Title: RSC Advances Volume: 12 Issue: 10 Pages: 5834-5846
  • DOI: 10.1039/d1ra07866f
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Presentation] アモルファス構造を有するシリコン系膜のサブナノ細孔制御と分離プロセスへの展開 (2022)
  • Author(s): 都留稔了
  • Organizer: 第41回無機高分子シンポジウム
  • Invited
• [Presentation] Subnano-tuning of amorphous Silicon-based membranes for improved performance: Fabrication, characterization, and application to gas and liquid phase (2022)
  • Author(s): Toshinori Tsuru
  • Organizer: The 16th International Conference on Inorganic Membranes (ICIM 16)
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Book] 化学技術のフロンティアシリーズ① サーキュラー・バイオエコノミーを支える分離技術 (2022)
  • Author(s): 公益社団法人 新化学技術推進協会 グリーン・サステイナブル ケミストリー ネットワーク会議（分担執筆））
  • Total Pages: 236
  • Publisher: 学術研究出版
  • ISBN: 4910733272
• [Book] 実例で学ぶ化学工学 (2022)
  • Author(s): 化学工学会教科書委員会（分担執筆）
  • Total Pages: 292
  • Publisher: 丸善出版
  • ISBN: 4621307045