Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
糖を側鎖に持つ糖鎖高分子とポリエチレングリコール（PEG）を結合させた、親水性のブロック共重合体をPET-RAFT法を活用した重合法と分取クロマトグラフィーを組み合わせて網羅的に合成する。分子集合体を形成する高分子構造をスクリーニングし、安定な分子集合体を形成する分子については、共同研究によって放射光を用いた解析によって詳細な構造解析を行う。網羅的な分子構造と詳細な構造解析を併せて研究を進めることで、親水ブロック高分子の分子集合体を形成するための、分子設計指針を明らかにする。
水溶性の高分子は、単純には水に1分子的に溶解していると考えられるが、高分子の水溶性を発現している、官能基が他の分子と結合して、超分子的を形成することができれば、両親媒性に基づく、これまでによく知られている分子集合体とは異なる機能を発揮すると考えられる。本研究では、親水性の高分子、親水性のブロック共重合体による分子集合体の開発について検討した。糖鎖を側鎖に有する糖鎖高分子について、水溶液中での挙動について検討した。マンノースを側鎖に有するメタクリレート型の主鎖を持つ高分子について、水晶発振子上に固定化して、分子間相互作用について調べた。カルシウムイオン存在下で、高分子間に強い相互作用が働くことが示唆された。一方で、側鎖糖鎖がグルコース型の高分子や主鎖がアクリルアミドの高分子は分子間相互作用が弱かった。また、2価イオンに関しては、カルシウム依存的で、マグネシウムやストロンチウムは高分子間相互作用を示さなかった。また、糖鎖高分子の分子鎖長については100量体以上の長さが分子間相互作用に必要で、5 nm以上の糖鎖高分子の反応場が寄与していることがわかった。。また、この高分子の水の状態をIRによって調べると、分子間相互作用を示す高分子は、水に関する振動の種類が多くあり、自由水も水素結合している水もあり、他の高分子と相互作用する余地が大きいことが示唆された。マンノース型のポリメタクリレートについて、溶液中および有機溶媒中での自己組織化能について検討した。有機溶媒と水溶液での分子の広がりをサイズ排除クロマトグラフィー（GPC）で検討した。マンノース型のポリメタクリレート、ポリアクリレートは水溶液中とDMF中での相対的な分子量の差が大きく、水中で収縮する割合が大きく自己組織化することが示唆された。一方で、アクリルアミド型の高分子は水溶液中でよく水和して広がっていることがわかった。
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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All Journal Article (7 results) (of which Peer Reviewed: 7 results, Open Access: 5 results) Presentation (37 results) (of which Int'l Joint Research: 9 results, Invited: 4 results) Remarks (2 results)
ChemPlusChem
Volume: 89
10.1002/cplu.202400039
Chemistry Letters
Volume: 53 Issue: 2
10.1093/chemle/upad012
Chemistry-An Asian Journal
Volume: 18 Issue: 19 Pages: 19-19
10.1002/asia.202300643
Chemistry-A European Journal
Volume: 29 Issue: 55 Pages: 55-55
10.1002/chem.202301847
Polymers
Volume: 14 Issue: 23 Pages: 5123-5123
10.3390/polym14235123
ACS Omega
Volume: 7 Issue: 15 Pages: 13254-13259
10.1021/acsomega.2c00719
Polymer Chemistry
Volume: 13 Issue: 38 Pages: 5453-5457
10.1039/d2py00941b
http://www.chem-eng.kyushu-u.ac.jp/lab9/
https://hyoka.ofc.kyushu-u.ac.jp/search/details/K003608/index.html
