Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
本研究では、ハイパーマテリアル(HyPM)の触媒材料への応用を目指し、“実条件下”でのHyPM合金の表面状態評価・解析とその表面をプラットフォーム(PF)とした新奇触媒機能創出を目指す。ナノカーボン(NC)合成反応は活性サイトとなる触媒金属種の状態に非常に敏感であり、NCの構造・形態が触媒表面の活性点構造と自身の反応履歴を見事に反映する。そこで、前回の公募研究に引き続きNC合成反応をプローブとしてHyPM合金表面の状態解析を行うと伴に生成したNCの構造・形態との因果関係を直接検証し、HyPM由来の新奇なナノカーボン構造・特性の発現(hidden order)と新奇触媒機能の創出に取り組む。
本研究では、ハイパーマテリアルの代表格である準結晶・近似結晶合金の触媒材料への応用展開を目指し、表面構造と触媒特性(“実条件下”での)の相関性を評価・解析することを目的とした。Icosahedral型Al-Pd-(Ru, Fe)系準結晶・近似結晶をターゲット材料として、触媒材料としての可能性を探った(①前駆物質としての検討、②準結晶・近似結晶触媒としての検討)。Al-Pd-Ru系で異なる相の合金を作り分けることに成功した:Al71Pd19Ru10 (IQC), Al72Pd16.4Ru11.6 (P40), Al70.4Pd14.7Ru14.9 (C1)。そこで、これら作製した合金試料を用いて、各種触媒反応試験(CO酸化反応: CO + 1/2O2 → CO2、C2H2部分水素化反応: C2H2 + H2 → C2H4)により合金相と触媒特性との相関を検討した結果、ハイパーマテリアル合金は触媒材料として極めて有効なプラットフォームであることが示された。①前駆体としての検討において、作製した各種Al-Pd-Ru系試料を20wt% NaOH水溶液中でリーチング処理(室温, 24h)行った。その結果、合金中のAlが選択的に溶出することで母合金構造は消失しPdとRuが原子レベルで互いに交じり合った過飽和固溶状態になっていることがわかった。さらに、Pd/Ru比を制御できる触媒合金前駆物質としてAl-Pd-Ru系は有効であることがわかった。②準結晶・近似結晶触媒としての検討において、各Al-Pd-Ru合金試料は活性・C2H4選択性はほぼ同様な特性を示した。これは、C2H2水素化反応は10個程度のローカルな原子サイトで完了することから、同様なクラスター(ミニBergman, 擬Mackay)で構成されているAl-Pd系正20面体準結晶・近似結晶がほぼ同じ反応特性を示したと考えられる。
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
All 2024 2023 2022
All Journal Article (8 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results, Peer Reviewed: 8 results, Open Access: 5 results) Presentation (24 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results, Invited: 2 results)
Ceramics International
Volume: 50 Issue: 6 Pages: 8907-8916
10.1016/j.ceramint.2023.12.206
International Journal of Hydrogen Energy
Volume: 49 Pages: 724-735
10.1016/j.ijhydene.2023.11.067
MATERIALS TRANSACTIONS
Volume: 64 Issue: 12 Pages: 2700-2707
10.2320/matertrans.MT-MH2022011
Volume: 64 Issue: 10 Pages: 2440-2444
10.2320/matertrans.MT-MH2022010
Journal of Physics: Conference Series
Volume: 2461 Issue: 1 Pages: 012001-012001
10.1088/1742-6596/2461/1/012001
Journal of Alloys and Compounds
Volume: 960 Pages: 170355-170355
10.1016/j.jallcom.2023.170355
銅と銅合金
Volume: 62 Pages: 237-241
Journal of Solid State Chemistry
Volume: 309 Pages: 122984-122984
10.1016/j.jssc.2022.122984