蓄電固体材料におけるイオン挙動の機械学習ポテンシャル解析

• Project Area: Science on Interfacial Ion Dynamics for Solid State Ionics Devices
• Project/Area Number: 22H04607
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: The University of Tokyo
• Principal Investigator: 清水 康司 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (00838378)
• Project Period (FY): 2022-04-01 – 2024-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2023)
• Budget Amount: ¥4,420,000 (Direct Cost: ¥3,400,000、Indirect Cost: ¥1,020,000); Fiscal Year 2023: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000); Fiscal Year 2022: ¥2,210,000 (Direct Cost: ¥1,700,000、Indirect Cost: ¥510,000)
• Keywords: 機械学習ポテンシャル / 第一原理計算 / 全固体電池 / 結晶化ガラス / 電場 / イオンダイナミクス / 界面

Outline of Research at the Start

全固体電池に関わる学理の構築やさらなる性能向上のために、電極と固体電解質や結晶と非晶質の界面におけるイオン挙動の理解と制御が必要である。本申請課題では、低い計算コストで第一原理計算結果をよく再現できる機械学習手法を用いた原子間ポテンシャルによる解析から、固体電解質中の結晶/非晶質界面の構造の詳細やイオン挙動・電極/固体電解質界面における界面抵抗の起源を原子スケールから理解することを目的とする。

Outline of Annual Research Achievements

本年度は、機械学習原子間ポテンシャル（ここではニューラルネットワークポテンシャルを使用）を用いた、硫化物固体電解質の解析を昨年度から継続して行った。また、電場印加下での固体電解質中におけるイオンの動的過程の計算手法の開発に取り組み、下記の成果を得た。
（１）固体電解質材料中の各イオンのボルン有効電荷を予測するためのニューラルネットワークモデルを開発した。なお、ボルン有効電荷は密度汎関数摂動法計算によって算出した。そして、予測したボルン有効電荷と一様電場の積を各イオンが電場から受ける外力とし、さらに、ニューラルネットワークポテンシャルと組み合わせることで、電場印加下でのイオンの動的過程の計算手法とした。そこで、開発した手法を酸化物固体電解質（ここではリン酸リチウムを使用）材料に適用したところ、電場印加方向にリチウムイオンの移動が促進されるという物理的に妥当な結果を得ることができた。また、アモルファス構造に対してイオンの移動挙動を調べたところ、アモルファス構造中では結晶中よりもはるかに電場の影響を受けやすいということがわかった。
（２）昨年度の研究において部分的に結晶化した硫化物固体電解質構造を得た。そこで、結晶化度の違いによるリチウムイオンの拡散性を分子動力学計算によって解析したところ、結晶化の進行に伴ってリチウムイオンの活性化障壁が低下するという結果を得た。これはガラス構造中に析出した結晶相の種類と形状に起因していること示唆するものである。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] 機械学習ポテンシャルのアモルファス系への適用と荷電欠陥・電場応答に対する試み (2024)
  • Author(s): 安藤 康伸、清水 康司、渡邉 聡
  • Journal Title: アンサンブル : 分子シミュレーション研究会会誌 Volume: 26 Pages: 40-47
• [Journal Article] Neural Network-Based Simulation Method to Examine Ion Behaviors under Electric Fields: Application to Ion Migration in Amorphous Li₃PO₄ (2023)
  • Author(s): SHIMIZU Koji、OTSUKA Ryuji、WATANABE Satoshi
  • Journal Title: Journal of the Japan Society of Powder and Powder Metallurgy Volume: 70 Issue: 12 Pages: 486-492
  • DOI: 10.2497/jjspm.23-00043
  • ISSN: 0532-8799, 1880-9014
  • Year and Date: 2023-12-15
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Prediction of Born effective charges using neural network to study ion migration under electric fields: applications to crystalline and amorphous Li ₃ PO ₄ (2023)
  • Author(s): Shimizu Koji、Otsuka Ryuji、Hara Masahiro、Minamitani Emi、Watanabe Satoshi
  • Journal Title: Science and Technology of Advanced Materials: Methods Volume: 3 Issue: 1 Pages: 2253135-2253135
  • DOI: 10.1080/27660400.2023.2253135
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Using neural network potentials to study defect formation and phonon properties of nitrogen vacancies with multiple charge states in GaN (2022)
  • Author(s): Shimizu Koji、Dou Ying、Arguelles Elvis F.、Moriya Takumi、Minamitani Emi、Watanabe Satoshi
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 106 Issue: 5 Pages: 054108-054108
  • DOI: 10.1103/physrevb.106.054108
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
• [Presentation] ニューラルネットワークポテンシャルによる部分結晶化Li3PS4でのイオン伝導挙動解析 (2024)
  • Author(s): 清水康司、渡邉聡
  • Organizer: 日本物理学会2024年春季大会
• [Presentation] ニューラルネットワークを用いた電場中でのイオン挙動計算手法の開発：アモルファスリン酸リチウム中でのイオン伝導への応用 (2023)
  • Author(s): 清水康司、大塚竜慈、渡邉聡
  • Organizer: 粉体粉末冶金協会2023年度春季大会
  • Invited
• [Presentation] Neural Network-based Simulation Method to Examine Ion Behavior Under External Electric Fields: Application to Ion Migration in Amorphous Li3PO4 (2023)
  • Author(s): K. Shimizu, R. Otsuka, S. Watanabe
  • Organizer: International Conference on Materials for Advanced Technologies (ICMAT 2023)
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] ニューラルネットワークを用いた電場印加下でのイオン挙動計算手法の開発：結晶およびアモルファスLi3PO4への応用 (2023)
  • Author(s): 清水康司、大塚竜慈、渡邉聡
  • Organizer: 第84回応用物理学会秋季学術講演会
• [Presentation] Neural network potential study of complex solid systems (2023)
  • Author(s): K. Shimizu, S. Watanabe
  • Organizer: 日本表面真空学会学術講演会
  • Invited
• [Presentation] A Neural Network Simulation Method to Investigate Ion Behavior under External Electric Fields: Applications to Crystalline and Amorphous Li3PO4 (2023)
  • Author(s): K. Shimizu, R. Otsuka, S. Watanabe
  • Organizer: MRM2023
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Investigation of Defect Behavior near the Interfaces of Au(111)/Li3PO4 using Neural Network Potential (2022)
  • Author(s): Koji Shimizu, Elvis F. Arguelles, Wenwen Li, Yasunobu Ando, Emi Minamitani, Satoshi Watanabe
  • Organizer: 23rd International Conference on Solid State Ionics
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Phonon and Point Defect Related Properties of GaN Studied using Neural Network Potential (2022)
  • Author(s): Koji Shimizu, Emi Minamitani, Satoshi Watanabe
  • Organizer: The 22nd International Vacuum Congress
  • Int'l Joint Research