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蓄電固体材料酸化物単結晶の育成と異方的電気化学特性の解明

Publicly Offered Research

Project AreaScience on Interfacial Ion Dynamics for Solid State Ionics Devices
Project/Area Number 22H04609
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Science and Engineering
Research InstitutionUniversity of Yamanashi

Principal Investigator

丸山 祐樹  山梨大学, 大学院総合研究部, 助教 (10782469)

Project Period (FY) 2022-04-01 – 2024-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2023)
Budget Amount *help
¥4,940,000 (Direct Cost: ¥3,800,000、Indirect Cost: ¥1,140,000)
Fiscal Year 2023: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Fiscal Year 2022: ¥2,470,000 (Direct Cost: ¥1,900,000、Indirect Cost: ¥570,000)
Keywords単結晶 / 結晶成長 / リチウムイオン伝導体 / 酸化物
Outline of Research at the Start

蓄電固体材料の単結晶を用いてその物質本来の電気化学的物性を明らかにするとともに、標準電池の作製によって全固体電池の種々の電極界面現象を結晶方位の面から解明することが極めて重要であり、それにより新しい知見が得られる。本研究では、LiCoO2 単結晶基板を用いてエピタキシャル成長によって酸化物固体電解質の単結晶膜を直接作製するとともに、標準電池構築のための蓄電固体材料のバルク単結晶を浮遊帯域溶融法により育成する。これらの単結晶を用いてモデル界面を構築して酸化物系リチウムイオン伝導体の真の電気化学的物性や異方性を明らかにすることを目的とする。

Outline of Annual Research Achievements

蓄電固体材料の単結晶を用いてその物質本来の電気化学的物性を明らかにするとともに、標準電池の作製によって全固体電池の種々の電極界面現象を解明することを目指して、本研究では、標準電池構築のための蓄電固体材料の Li1+xAlxTi2-x(PO4)3 (LATP) バルク単結晶を育成し、電気化学的物性を明らかにすることを目的としている。
最終年度は、LATPのバルク単結晶育成について、溶媒移動浮遊帯域溶融(TSFZ)法による単結晶育成における溶媒組成および原料組成を検討した。その結果、Li過剰組成の溶媒および原料を用いることで育成結晶中のAlPO4やTiO2の異相の析出を抑制できることがわかり、Li過剰組成の溶媒および原料を用いることが有効であることが明らかになった。しかし、結晶育成中の蒸発の影響により育成結晶中にクラックが存在していた。そこで融液徐冷法による結晶育成を行った。TSFZ法で明らかとなったLi過剰の原料組成および溶媒組成を用いて1500℃まで加熱し徐冷することで、5mm角の透明なLATP単結晶を育成することに成功した。
研究期間全体を通じて、LATPバルク単結晶の育成法および育成条件について検討した。FZ法による結晶育成では、LATP育成結晶中には、目的相に加えてAlPO4およびTiO2が析出することが明らかとなった。またTSFZ法による結晶育成では、Li過剰組成の原料および溶媒を用いることで異相の析出を抑制できることがわかりLi過剰組成が有効であることを明らかにした。さらに融液徐冷法を用いることで、5mm角の透明なLATP単結晶を育成することに成功した。育成したLATP単結晶の結晶方位はa軸方向であることがわかり、そのイオン伝導度は、9.1×10-4 S/cmであることを明らかにした。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2023 Annual Research Report
  • 2022 Annual Research Report
  • Research Products

    (14 results)

All 2024 2023 2022

All Journal Article (4 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 3 results) Presentation (9 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Traveling solvent floating zone growth and anisotropic ionic conductivity of Li<i><sub>x</sub></i>La<sub>(1−</sub><i><sub>x</sub></i><sub>)/3</sub>TaO<sub>3</sub> single crystals2023

    • Author(s)
      Salma Most. Umme、Maruyama Yuki、Nagao Masanori、Watauchi Satoshi、Munakata Hirokazu、Kanamura Kiyoshi、Tanaka Isao
    • Journal Title

      Journal of the Ceramic Society of Japan

      Volume: 131 Issue: 4 Pages: 72-76

    • DOI

      10.2109/jcersj2.22110

    • ISSN
      1348-6535, 1882-0743
    • Year and Date
      2023-04-01
    • Related Report
      2023 Annual Research Report 2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Growth and characterization of Li3xLa2/3-xTiO3 single crystals with various Li compositions2023

    • Author(s)
      Yuki Maruyama, Md. Shahajan Ali, Kohei Okanda, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi, Isao Tanaka
    • Journal Title

      Journal of Solid State Electrochemistry

      Volume: - Issue: 12 Pages: 4457-4463

    • DOI

      10.1007/s10008-023-05739-9

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] TSFZ Growth and Anisotropic Ionic Conductivity of Mg-Doped LiCoO2 Single Crystals2023

    • Author(s)
      M. Riju Khandaker, Yuki Maruyama, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi, Hirokazu Munakata, Kiyoshi Kanamura, Isao Tanaka
    • Journal Title

      Crystal Growth & Design

      Volume: 23 Issue: 8 Pages: 5699-5704

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.3c00363

    • Related Report
      2023 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] TSFZ Growth and Anisotropic Ionic Conductivity of Zr-Doped LiCoO2 Single Crystals2022

    • Author(s)
      Khandaker M. Riju、Maruyama Yuki、Nagao Masanori、Watauchi Satoshi、Munakata Hirokazu、Kanamura Kiyoshi、Tanaka Isao
    • Journal Title

      Crystal Growth & Design

      Volume: 22 Issue: 9 Pages: 5624-5628

    • DOI

      10.1021/acs.cgd.2c00710

    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] LixLa(1-x)/3Nb1-yTayO3 リチウムイオン伝導体の単結晶育成と評価2024

    • Author(s)
      丸山祐樹,長尾雅則, 綿打敏司,田中功
    • Organizer
      日本セラミックス協会2024年年会
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] Li1+xAlxTi2-x(PO4)3単結晶の育成条件の検討2023

    • Author(s)
      大神田康平, 丸山祐樹, 長尾雅則, 綿打敏司, 田中功
    • Organizer
      日本セラミックス協会第36回秋季シンポジウム
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] TSFZ法によるLi0.1La0.3Nb0.8Ta0.2O3の単結晶育成と評価2023

    • Author(s)
      鬼丸瑞樹,丸山祐樹,長尾雅則, 綿打敏司,田中功
    • Organizer
      第39回日本セラミックス協会関東支部研究発表会
    • Related Report
      2023 Annual Research Report
  • [Presentation] リチウムイオン伝導体単結晶育成とイオン伝導特性2022

    • Author(s)
      丸山祐樹、Salam Most Umme, 大神田康平、長尾雅則、綿打敏司、田中功
    • Organizer
      2022年電気化学秋季大会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] Zr置換LiCoO2単結晶の育成とそのイオン伝導度のZr置換効果2022

    • Author(s)
      Khandaker Md Riju, 丸山祐樹、長尾雅則、綿打敏司、田中功
    • Organizer
      第35回日本セラミックス協会秋季シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] TSFZ法によるLixLa(1-x)/3TaO3単結晶の育成と評価2022

    • Author(s)
      丸山祐樹、Salma Most Umme, 長尾雅則、綿打敏司、田中功
    • Organizer
      第35回日本セラミックス協会秋季シンポジウム
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] 結晶組成を制御したLi3xLa2/3-xTiO3単結晶の育成と評価2022

    • Author(s)
      大神田康平、丸山祐樹、長尾雅則、綿打敏司、田中功
    • Organizer
      第38回日本セラミックス協会関東支部研究発表会
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
  • [Presentation] TSFZ growth and anisotropic ionic conductivity of LixLa(1-x)/3TaO3 single crystals2022

    • Author(s)
      Most. Umme Salma,Yuki Maruyama, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi, Isao Tanaka
    • Organizer
      IUMRS-ICYRAM2022
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] TSFZ Growth and Anisotropic Conductivity of Zr-doped LiCoO2 Single Crystals2022

    • Author(s)
      M. Riju Khandaker, Yuki Maruyama, Masanori Nagao, Satoshi Watauchi, Isao Tanaka
    • Organizer
      IUMRS-ICYRAM2022
    • Related Report
      2022 Annual Research Report
    • Int'l Joint Research
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 溶媒移動浮遊帯域溶融法による単結晶の製造方法及び単結晶2024

    • Inventor(s)
      丸山祐樹、田中功、M.R. Kandaker、長尾雅則、綿打敏司
    • Industrial Property Rights Holder
      丸山祐樹、田中功、M.R. Kandaker、長尾雅則、綿打敏司
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2024-002004
    • Filing Date
      2024
    • Related Report
      2023 Annual Research Report

URL: 

Published: 2022-04-19   Modified: 2024-12-25  

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