Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
化学反応の自動最適化に向けた機械学習の利用は、必要不可欠となりつつある。しかし反応開発は、研究者の直感に依存する比重が大きく、遅滞している。これを加速するには基礎データの蓄積が急務であり、より多様性かつ先進性に富む反応設計が重要となる。本研究では、モジュール型有機ホウ素光触媒の設計に着手する。ホウ素を中心とした触媒構造の各構成部分を記述子として機械学習への反映し、最適な触媒構造決定を迅速に行う。触媒反応は、ホウ素のルイス酸性を活かし、光触媒の逐次構築による一電子移動過程の精密制御やこれまでの光反応とは異なる選択性での官能基化を実現する。これによりデータベース化が充され、新機能開拓に繋がる。
本研究は、化学反応の自動最適化に向けた機械学習の利用を目的としており、特に光駆動型の一電子移動反応の開発に焦点を当てている。従来、化学反応の最適化は研究者の経験と直感に大きく依存していたが、本研究では基礎データの蓄積と多様な反応設計を重視し、これらを機械学習により迅速かつ効率的に行うことを目指している。具体的には、申請者は有機ホウ素光触媒の設計に取り組んできた。ホウ素元素を中心とした触媒構造をモジュール化し、機械学習に反映しやすい記述子として利用することで、最適な触媒構造を迅速に決定する方法を探求する。この触媒は、ホウ素のルイス酸性を活用して光触媒の逐次構築による一電子移動過程の精密制御を行い、従来の光反応とは異なる選択性での官能基化を実現する。申請者はこれまで、独自に設計・合成した環状ホウ素化合物を用いて可視光で直接励起可能な強力な一電子還元剤を見出している。その結果を基に新たな触媒開発を計画した。本研究では、触媒構造のモジュール化が機械学習による最適化とどのように相関するかを検証し、また光励起された開殻状態の安定性と一電子移動効率の関係を解明することが重要な問いとして設定されている。これにより、有機光触媒の新機能開拓と機械学習による触媒化学の加速が期待される。現在までに、ベンゾフェノン誘導体を光触媒とすることで、アルキルアルコールがプロトン共役電子移動過程によって系中でアルコキシラジカルが形成し、続くβ切断がによってアルキルラジカルが生じることを見出した。本反応は、従来の手法では必要であった塩基を添加することなく有機光触媒単独で進行する（論文準備中）。またベンゾフェノン類は構造可変性に優れることから、各構造単位をパラメータとした機械学習によるモデル構築が可能と期待される。
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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All Journal Article (3 results) (of which Peer Reviewed: 3 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results, Invited: 3 results) Remarks (2 results)
Nature Synthesis
Volume: 2 Issue: 11 Pages: 1037-1045
10.1038/s44160-023-00378-4
Chem Catalysis
Volume: 3 Issue: 9 Pages: 100736-100736
10.1016/j.checat.2023.100736
Journal of the American Chemical Society
Volume: - Issue: 19 Pages: 10651-10658
10.1021/jacs.3c00801
https://chembiolab.jp/
https://www.fos.kuicr.kyoto-u.ac.jp/
