Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
光合成は太陽光エネルギーを化学エネルギーに変換する極めて効率の良いシステムであり、複数の膜タンパク質(光収穫系:LH、光化学反応中心:RC、酵素群)が光合成膜中で集合体構造を形成している。しかし、光合成膜を人工系で効率良くエネルギー変換に利用することはできない。本研究では、エネルギー生産に必要な構成要素(LH, RC, ユビキノン, 酵素)を重合性脂質からなるリポソームに組み込み、高効率な光エネルギー変換人工オルガネラを作成し駆動させる。本研究により、天然の光合成膜では不可能な高効率な水素発生人工オルガネラの構築を目指す。
光合成の初期過程である光収穫ー電荷分離反応を人工系で駆動させ、光ー水素変換システム(光エネルギー変換人工オルガネラ)の構築を目指し、高エネルギー物質であるヒドロキノンを脂質二分子膜中に高濃度蓄積する事を目指す。今年度は光収穫能の増強を目的とし、(1)光重合したリン脂質(Diyne-PC)を光収穫層として、脂質膜表面でのエネルギー移動系の構築、(2)脂質膜中に再構成した光合成光収穫系複合体1ー反応中心複合体(LH1-RC)の光触媒的キノン還元を行った。(1)では、光重合した脂質(Poly-Diyne-PC)がリポソーム膜および界面活性剤で可溶化された状態でも可視領域に発光帯を有することが確認できた。蛍光色素を結合した脂質分子をアクセプターとしてPoly-Diyne-PC膜中に組み込んだところ、Poly-Diyne-PCから蛍光色素への明瞭なエネルギー移動が認められた。このことから、蛍光色素を経由したPoly-Diyne-PCから光合成光収穫系へのエネルギー移動系が構築できる大きな手がかりが得られた。(2)では、脂質膜中に再構成したLH1-RCによるユビキノン10(UQ10)の光還元を行なった。還元型シトクロムc(cyt c2+)を電子源として光照射することにより、還元型UQ10(ヒドロキノン)の生成が確認でき、天然での脂質二分子膜環境がUQ10の還元には有効であることが明らかとなった。また、人工色素により光収穫機能を増強させた光収穫系複合体(LH2)とLH1-RCに対して、光収穫系がどの程度RCでの電荷分離反応と機能的に連動しているのかを、LH1-RCによる光電流計測から定量的に明らかにすることに成功し、人工色素を結合したLH1-RCで天然の機能に匹敵する光収穫能を有する事を見出した。
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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Chem. Commun.
Volume: 60 Issue: 8 Pages: 968-971
10.1039/d3cc05347d
J. Phys. Chem. B
Volume: 127 Issue: 48 Pages: 10315-10325
10.1021/acs.jpcb.3c04922
Photosynthesis Research
Volume: - Issue: 1 Pages: 1-1
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J. Phys. Chem. B.
Volume: 127 Issue: 22 Pages: 4959-4965
10.1021/acs.jpcb.3c00284
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Volume: 12 Issue: 1 Pages: 15091-15091
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Physical Chemistry Chemical Physics
Volume: 24 Issue: 40 Pages: 24714-24726
10.1039/d2cp02465a
J Mater Chem B
Volume: 10 Issue: 35 Pages: 6768-6776
10.1039/d2tb00271j
https://researcher.nitech.ac.jp/html/270_ja.html