Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Transformative Research Areas (A)
本研究では、原子層物質である遷移金属ダイカルコゲナイド(TMD)の上面カルコゲン原子を異種類のカルコゲン原子に置換した“ヤヌスTMD”の創製を目指す。ヤヌスTMDは面外方向の空間反転対称性が破れることで、2次元面垂直方向に電場が自発的に形成される極めてユニークな特徴をもつ“2.5次元と呼べる原子層物質”であるが、高品質合成手法が確立されていない。そこで、本研究では精密エネルギー制御プラズマ機能化手法を基盤とした新たなヤヌス化プロセスを開発し、超高品質の様々なヤヌスTMDの創製を目指す。
研究二ヶ年計画の二年度目に当たる今年度は、当初計画に従い研究を行い以下の成果を得た。第一に、前年度開発に成功した“その場観測原子層置換（ALF)装置”を活用して、ヤヌスTMDの表面反応性に関する研究に取り組んだ。その結果、その場観測により得られる蛍光（PL）スペクトルから(i)ヤヌス化直前の最表層セレンが脱離した状態のWSe2、(ii)ヤヌス化したWSeS、(iii)ヤヌス化後も過剰にプラズマ照射を行って欠陥を導入したWSeSの作り分けを可能とした。さらに、それらを形成して大気暴露せずに続けて、酸素、窒素、水素、二酸化炭素等様々なガスを暴露し、それに伴うPL強度の変化をその場観測により計測した。その結果、通常のWSe2、Se脱離のWSe2、ヤヌスWSeSに関しては、いずれのガスを暴露した場合においても、著しいPL強度の変化は生じなかったのに対し、欠陥を導入したヤヌスTMDの場合のみ、ガス暴露に対してPL強度の著しい変化が観測された。特に酸素ガスを暴露した場合に、蛍光PL強度が7倍も増大する現象を発見した。これはヤヌスTMD特有の面直電場に加え、欠陥構造が酸素吸着サイトとして複合的に作用しているものと考えている。第二に、領域内共同研究を活発に進めヤヌスTMDの試料提供等を通じ合計20グループとの連携を行った。その中で、共同研究としてヤヌスTMD特有の歪効果を積極的に活用することで、ヤヌスTMDスクロールが形成されること、およびヤヌススクロールに特異な水素発生触媒作用が存在することを明らかとし、本成果は一流国際学術雑誌(ACS Nano)の掲載に至った。さらに、MoS2ナノチューブの最外面SをSeにヤヌス化することで、ヤヌスナノチューブ（MoSSe）の創成に世界で初めて成功し、こちらも一流国際学術雑誌（Adv.Mater.）への掲載に至った。以上の通り、ヤヌスTMDの高品質合成を実現し、積極的な共同研究を推進することで、ヤヌス原子層科学に関する多くの重要な成果が得られた。
令和5年度が最終年度であるため、記入しない。
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All Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results, Peer Reviewed: 5 results, Open Access: 5 results) Presentation (36 results) (of which Int'l Joint Research: 9 results, Invited: 18 results) Book (3 results)
ACS Nano
Volume: 18 Issue: 4 Pages: 2772-2781
10.1021/acsnano.3c05681
small structures
Volume: 5 Issue: 5 Pages: 2300514-2300514
10.1002/sstr.202300514
Advanced Materials
Volume: 35 Issue: 46 Pages: 23066312306631-23066312306631
10.1002/adma.202306631
Scientific Reports
Volume: 12 Issue: 1
10.1038/s41598-022-15352-x
Communications Materials
Volume: 3 Issue: 1
10.1038/s43246-022-00326-3
