分割統治法に基づく大規模電子状態計算法の確立と分子動力学法への応用

• Project Area: Materials Design through Computics: Complex Correlation and Non-equilibrium Dynamics
• Project/Area Number: 23104512
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Kumamoto University
• Principal Investigator: 下條 冬樹 熊本大学, 自然科学研究科, 教授 (60253027)
• Project Period (FY): 2011-04-01 – 2013-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2012)
• Budget Amount: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2012: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000); Fiscal Year 2011: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
• Keywords: オーダーN法 / 分割統治法 / 電子状態計算 / 分子動力学法 / シミュレーション / 並列計算 / 計算物理

Outline of Annual Research Achievements

本研究で採用する分割統治法では、全系をドメイン(小部分)に分割し、各ドメインに対して隣接するドメインとは独立に電子状態を計算する。ドメイン内では正しく波動関数が得られるように、各ドメインの周りにはバッファー領域を設定して電子状態計算を行う。
今年度は、非断熱・非平衡ダイナミクスを扱う理論手法と本研究で提案するオーダーN電子状態計算法を結合するために、線形応答時間依存密度汎関数法で電子の励起状態を扱い、Fewest-Switches Surface-Hopping法により励起子の非断熱的な動的過程を追跡する分子動力学(MD)法を開発した。これにより、アモルファス有機半導体におけるsinglet fissionの機構を解明し、励起子ダイナミクスに複数の時間スケールがある理由を説明した。具体的には、128個の5,12-diphenyl tetracene分子(C30H20)(6400原子)を用いて、古典的な力場によるMD計算を行うことにより原子の初期配置を得た。分割統治計算を行う際は、各分子をドメインに選び、最近接の数分子をバッファー領域として選んだ。ドメイン＋バッファーの系に対して、バッファーの外側からの分子の影響を取り入れて非断熱第一原理MD計算を行い、(1) 各分子間の励起子の遷移確率、(2) 各分子上で励起子が消滅する確率、(3) singlet fissionにより二つのスピン三重項の励起子が生じる確率を求めた。観測された励起子ダイナミクスを再現するためには1 ns程度の計算が必要であるため、得られた遷移確率等を用いてkinetic Monte Carlo計算を行った。この計算により、分子のバックボーンプレーンが平行に配向した分子間がsinglet fissionのhot spotとなり、1 ps程度での急激な三重項励起子の増加に寄与していることが明らかになった。

Research Progress Status

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Molecular control of photoexcited charge transfer and recombination at a quaterthiophene/zinc oxide interface (2012)
  • Author(s): Weiwei Mou, Satoshi Ohmura. Fuyuki Shimojo, Aiichiro Nakano
  • Journal Title: Applied Physics Letters Volume: 100 Issue: 20
  • DOI: 10.1063/1.4719206
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Enhanced Charge Transfer by Phenyl Groups at a Rubren e/C60 Interface (2012)
  • Author(s): Weiwei Mou, Satoshi Ohmura, Shinnosuke Hattori, Ken-ichi Nomura, Fuyuki Shimojo, Aiichiro Nakano
  • Journal Title: The Journal of Chemical Physics Volume: 136 Issue: 18
  • DOI: 10.1063/1.4712616
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Static and dynamic structures of liquid tin at high pressure from ab initio molecular dynamics (2012)
  • Author(s): S.Munejiri, F.Shimojo and K.Hoshino
  • Journal Title: Physical Review Volume: 86 Issue: 10 Pages: 83-92
  • DOI: 10.1103/physrevb.86.104202
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ab initio molecular dynamics study of diffusion mechanism in liquid B_2O_3 under pressure (2012)
  • Author(s): Satoshi Ohmura, Fuyuki Shimojo
  • Journal Title: The Journal of Physics : Conference Series Volume: 402 Pages: 012012-012012
  • DOI: 10.1088/1742-6596/402/1/012012
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Molecular Dynamics Simulation of Crack Fracture Mechanism by Stealth Dicing (2012)
  • Author(s): K. Shimamura
  • Journal Title: Journal of Physics: Conference Series Volume: 402 Pages: 012044-012044
  • DOI: 10.1088/1742-6596/402/1/012044
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ab initio molecular dynamics study of the metallization of liquid selenium under pressure (2011)
  • Author(s): Satoshi Ohmura
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 83 Issue: 13
  • DOI: 10.1103/physrevb.83.134206
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ab initio study on the hydrogen desorption from MH-NH3 (M=Li, Na, K) hydrogen storage systems (2011)
  • Author(s): A.Yamane
  • Journal Title: Journal of Chemical Physics Volume: 134 Issue: 12
  • DOI: 10.1063/1.3562122
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Reaction of aluminum clusters with water (2011)
  • Author(s): Satoshi Ohmura
  • Journal Title: Journal of Chemical Physics Volume: 134 Issue: 24
  • DOI: 10.1063/1.3602326
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effects of solvation shells and cluster size on the reaction of aluminum clusters with water (2011)
  • Author(s): Weiwei Mou
  • Journal Title: AIP Advances Volume: 1 Issue: 4
  • DOI: 10.1063/1.3664751
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Polymerization transition in liquid AsS under pressure : An ab initio molecular dynamics study (2011)
  • Author(s): Satoshi Ohmura
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 84 Issue: 22
  • DOI: 10.1103/physrevb.84.224202
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Real-space investigation of a transverse wave in a liquid system generated by a molecular-dynamics simulation (2011)
  • Author(s): S.Munejiri
  • Journal Title: Computer Physics Communications Volume: 182 Issue: 1 Pages: 58-61
  • DOI: 10.1016/j.cpc.2010.08.026
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Large-scale atomistic simulations of nanostructured materials based on divide-and-conquer density functional theory (2011)
  • Author(s): Fuyuki Shimojo
  • Journal Title: The European Physical Journal-Special Topics Volume: 196 Issue: 1 Pages: 53-63
  • DOI: 10.1140/epjst/e2011-01418-y
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Atomic diffusion in covalent liquids under pressure from ab initio molecular dynamics (2011)
  • Author(s): Satoshi Ohmura
  • Journal Title: EPJ Web of Conferences Volume: 15 Pages: 02003-02003
  • DOI: 10.1051/epjconf/20111502003
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ab initio molecular-dynamics study of structural and electronic properties of liquid MgSiO_3 under pressure (2011)
  • Author(s): R.Yoshimura
  • Journal Title: EPJ Web of Conferences Volume: 15
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 第一原理分子動力学法によるホウ酸ガラスとシリカガラスの静的構造と電子状態 (2013)
  • Author(s): 福永大樹
  • Organizer: 日本物理学会第68回年次大会
  • Place of Presentation: 広島大学、東広島市
  • Year and Date: 2013-03-26
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による溶融RbI-AgI混合系の静的構造 (2013)
  • Author(s): 吉岡勇輝
  • Organizer: 日本物理学会第68回年次大会
  • Place of Presentation: 広島大学、東広島市
  • Year and Date: 2013-03-26
• [Presentation] Niクラスター表面におけるエチレン分子の解離反応への水分子の影響:第一原理分子動力学シミュレーション (2013)
  • Author(s): 橋爪航
  • Organizer: 日本物理学会第68回年次大会
  • Place of Presentation: 広島大学、東広島市
  • Year and Date: 2013-03-26
• [Presentation] Reaction of methane molecules with Ni surface: {\it ab initio} molecular-dynamics simulation (2013)
  • Author(s): Rizal Arifin
  • Organizer: 日本物理学会第68回年次大会
  • Place of Presentation: 広島大学、東広島市
  • Year and Date: 2013-03-26
• [Presentation] Cation/anion dependence of metal ammine borohydrides/chlorides studied by ab initio calculations (2012)
  • Author(s): A. Yamane
  • Organizer: International Symposium on Metal-Hydrogen Systems 2012
  • Place of Presentation: Kyoto TERRSA, Kyoto, Japan
  • Year and Date: 2012-10-21
• [Presentation] Dissociation mechanism of bromo aromatic molecules: an ab initio molecular-dynamics study (2012)
  • Author(s): S. Ohmura
  • Organizer: Conference on Computational Physics 2012
  • Place of Presentation: Nichii Gakkan, Kobe, Japan
  • Year and Date: 2012-10-14
• [Presentation] Ab initio study of dissociation reaction of ethylene molecules on nickel cluster (2012)
  • Author(s): K. Shimamura
  • Organizer: Conference on Computational Physics 2012
  • Place of Presentation: Nichii Gakkan, Kobe, Japan
  • Year and Date: 2012-10-14
• [Presentation] As2Se3半導体ガラスにおける8-N則破綻の理論的検証 (2012)
  • Author(s): 高良明英
  • Organizer: 日本物理学会2012年秋季大会
  • Place of Presentation: 横浜国立大学、横浜市
  • Year and Date: 2012-09-18
• [Presentation] カーボンナノチューブの触媒CVD製法における炭素源分子の解離機構II:第一原理分子動力学シミュレーション' (2012)
  • Author(s): 島村孝平
  • Organizer: 日本物理学会2012年秋季大会
  • Place of Presentation: 横浜国立大学、横浜市
  • Year and Date: 2012-09-18
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による液体S0.5Cl0.5混合系の動的構造 (2012)
  • Author(s): 大村訓史
  • Organizer: 日本物理学会2012年秋季大会
  • Place of Presentation: 横浜国立大学、横浜市
  • Year and Date: 2012-09-18
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による溶融RbCl-AgCl混合系の静的構造II (2012)
  • Author(s): 後藤幸佑
  • Organizer: 日本物理学会2012年秋季大会
  • Place of Presentation: 横浜国立大学、横浜市
  • Year and Date: 2012-09-18
• [Presentation] Melting of Carbon Nanotube and Graphene by Molecular-Dynamics Simulations (2012)
  • Author(s): K. Hoshino
  • Organizer: 5th International Conference on Molecular Materials
  • Place of Presentation: Barcelona, Spain
  • Year and Date: 2012-07-03
• [Presentation] カーボンナノチューブの触媒CVD製法における炭素源分子の解離機構:第一原理分子動力学シミュレーション (2012)
  • Author(s): 島村孝平
  • Organizer: 日本物理学会第67回年次大会
  • Place of Presentation: 関西学院大学、西宮市
  • Year and Date: 2012-03-26
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による溶融RbCl-AgCl混合系の静的構造 (2012)
  • Author(s): 後藤幸佑
  • Organizer: 日本物理学会第67回年次大会
  • Place of Presentation: 関西学院大学、西宮市
  • Year and Date: 2012-03-25
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による高圧下における液体SiO_2中の原子拡散機構II (2012)
  • Author(s): 大村訓史
  • Organizer: 日本物理学会第67回年次大会
  • Place of Presentation: 関西学院大学、西宮市
  • Year and Date: 2012-03-24
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による液体ゲルマニウム-カルコゲン混合系の動的性質の圧力依存性 (2012)
  • Author(s): 高良明英
  • Organizer: 日本物理学会第67回年次大会
  • Place of Presentation: 関西学院大学、西宮市
  • Year and Date: 2012-03-24
• [Presentation] 第一原理計算における最近の話題 ～特に大規模構造不規則系への応用について' (2012)
  • Author(s): 下條冬樹
  • Organizer: 第２５期ＣＡＭＭフォーラム 本例会講演会
  • Place of Presentation: 東京・表参道「アイビーホール」、東京都
  • Invited
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による光捕集性デンドリマーのエネルギー伝達機構 (2011)
  • Author(s): 大村訓史
  • Organizer: 第25回分子シミュレーション討論会
  • Place of Presentation: 東京工業大学大岡山キャンパス、東京都
  • Year and Date: 2011-12-05
• [Presentation] Ab initio molecular dynamics study of diffusion mechanism in liquid B_2O_3 under pressure (2011)
  • Author(s): S.Ohmura
  • Organizer: Conference on Computational Physics
  • Place of Presentation: Gatlinburg, Tennessee, USA
  • Year and Date: 2011-10-30
• [Presentation] Molecular Dynamics Simulation of Crack Fracture Mechanism by Stealth Dicing (2011)
  • Author(s): K.Shimamura
  • Organizer: Conference on Computational Physics
  • Place of Presentation: Gatlinburg, Tennessee, USA
  • Year and Date: 2011-10-30
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による高圧下における液体SiO_2中の原子拡散機構 (2011)
  • Author(s): 大村訓史
  • Organizer: 日本物理学会2011年秋季大会
  • Place of Presentation: 富山大学、富山市
  • Year and Date: 2011-09-23
• [Presentation] 第一原理分子動力学法による液体Ge-Te混合系の動的性質の圧力・組成依存性 (2011)
  • Author(s): 高良明英
  • Organizer: 日本物理学会2011年秋季大会
  • Place of Presentation: 富山大学、富山市
  • Year and Date: 2011-09-23
• [Presentation] ステルスダイシングによる亀裂破壊機構の分子動力学シミュレーション (2011)
  • Author(s): 島村孝平
  • Organizer: 日本物理学会2011年秋季大会
  • Place of Presentation: 富山大学、富山市
  • Year and Date: 2011-09-22
• [Presentation] Ab initio molecular dynamics study of pressure-induced metallization of covalent liquid (2011)
  • Author(s): S.Ohmura
  • Organizer: The 8th Liquid Matter Conference
  • Place of Presentation: the Universitot Wien, Wien, Austria
  • Year and Date: 2011-09-06
• [Presentation] Ab initio molecular-dynamics study of diffusion mechanisms in liquid ZnCl_2 under pressure (2011)
  • Author(s): A.Koura
  • Organizer: The 8th Liquid Matter Conference
  • Place of Presentation: the Universitot Wien, Wien, Austria
  • Year and Date: 2011-09-06
• [Presentation] Nonadiabatic Molecular-Dynamics Study of Electron Transport in Light-harvesting Dendrimers (2011)
  • Author(s): S.Ohmura
  • Organizer: 7th International Dendrimer Symposium
  • Place of Presentation: NIST, Gaithersburg, USA
  • Year and Date: 2011-07-26