ナノ接合での非弾性電流、局所加熱、熱散逸の第一原理シミュレーション

• Project Area: Materials Design through Computics: Complex Correlation and Non-equilibrium Dynamics
• Project/Area Number: 23104514
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: National Institute of Advanced Industrial Science and Technology
• Principal Investigator: 中村 恒夫 独立行政法人産業技術総合研究所, ナノシステム研究部門, 主任研究員 (30345095)
• Project Period (FY): 2011-04-01 – 2013-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2012)
• Budget Amount: ¥3,900,000 (Direct Cost: ¥3,000,000、Indirect Cost: ¥900,000); Fiscal Year 2012: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000); Fiscal Year 2011: ¥1,950,000 (Direct Cost: ¥1,500,000、Indirect Cost: ¥450,000)
• Keywords: 計算物理 / ナノコンタクト / 非平衡伝導理論 / 分子エレクトロニクス / ナノエレクトロニクス

Research Abstract

弾性電流、非弾性電流を含む第一原理伝導計算理論の開発とプログラム実装を行った。
電子―フォノン散乱による振動励起だけでなく、電圧印加により生じる非平衡電流がイオンに作用する（断熱近似による平均力場）「電流誘起力」の計算も行った。これらの理論を実装したプログラムを用いて、以下のシミュレーションを行った。
(1)金属錯体分子積層膜の長距離コヒーレント伝導の解明。有機分子では、伝導度は長さ（膜厚）に対しコンダクタンス指数関数的に減少するが、金属中心を分子内に含んだ「有機錯体分子」でワイヤーあるいは積層膜をつくると、伝導度が長さに対しあまり変化しない。通常これは電子がひとつひとつの分子をホッピングする電子移動と考えられてきたが、第一原理電気伝導計算結果をもとに解析的モデルを構築し、長距離で電子の量子性をたもった伝導が、錯体内での金属中心の酸化還元作用により可能である事を示した。また、錯体系では、伝導度の長さ依存性は指数関数的減少になるとは限らず、電子―フォノン相互作用によるdephasing効果が「見かけ上の」指数関数的減少を引きおこしている可能性を示した。
(2) ゲート電圧により電気化学的にコントロールすることで炭素―金電極を直接接合した、分子コンタクト系での、接合強度と伝導度の相関を理論計算し、最新の計測実験と比較した。通常考えられてきたものとは異なり、接合強度は伝導度の相関は分子の内的性質と伝導軌道経路に依存し、かならずしも正の相関があるとは限らないことが明らかになった。

Current Status of Research Progress

Reason

25年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

25年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Conductance and SERS Measurement of Benzenedithiol Molecules Bridging Between Au Electrodes (2013)
  • Author(s): R. Matsushita, M. Horikawa, Y. Naitoh, H. Nakamura, M. Kiguchi
  • Journal Title: Journal of Physical Chemistry C Volume: 117 Issue: 4 Pages: 1791-1795
  • DOI: 10.1021/jp3112638
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] T. Hines, I. Diez-Perz, H. Nakamura, T. Shimazaki, Y. Asai, N. Tao (2013)
  • Author(s): Controlling Formation of Single-Molecule Junctions by Electrochemical Reduction of Diazonium Terminal Groups
  • Journal Title: Jornal of theAmerican Chemical Society Volume: 135 Issue: 9 Pages: 3319-3322
  • DOI: 10.1021/ja3106434
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Long Range Electron Transport of Ruthenium-Centered Multilayer Films via Stepping Stone Mechanism (2012)
  • Author(s): K. Terada, H. Nakamura, K. Kanaizuka, M. Haga, Y. Asai, and T. Ishida
  • Journal Title: ACS Nano Volume: 6 (3) Issue: 3 Pages: 1988-1999
  • DOI: 10.1021/nn300126m
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Switch of conducting orbital by bias-induced electronic contact asymmetry in bipyrimidinyl-biphenyl diblock molecule: Mechanism to achieve pn directional molecular diode (2011)
  • Author(s): H. Nakamura
  • Journal Title: Journal of Physical Chemistry C Volume: 115 Issue: 40 Pages: 19931-19938
  • DOI: 10.1021/jp205723g
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] First-principles study of electronic structure and charge transport at PTCDA molecular layers on Ag(111) and Al(111) electrodes (2011)
  • Author(s): T. Ohto
  • Journal Title: Phisical Review B Volume: 84 Issue: 4
  • DOI: 10.1103/physrevb.84.045417
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Inelastic Transport and Low Bias Rectification in a Single Molecule Diode (2011)
  • Author(s): J. Hihath
  • Journal Title: ACS Nano Volume: 5 Issue: 10 Pages: 8331-8339
  • DOI: 10.1021/nn2030644
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Electron correlation enhancement of the diode property of asymmetric molecule (2011)
  • Author(s): Y. Asai
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 84 Issue: 11
  • DOI: 10.1103/physrevb.84.115436
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 分子電気伝導、電子－フォノン散乱の理論と第一原理計算 (2011)
  • Author(s): 中村恒夫
  • Journal Title: 表面科学 Volume: 32 Pages: 622-628
  • NAID: 10029759725
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 分子エレクトロニクス基礎理論の最近の進展－熱散逸を伴う非平衡伝導問題を中心にして－ (2011)
  • Author(s): 浅井美博
  • Journal Title: 固体物理 Volume: 46 Pages: 77-77
  • Peer Reviewed
• [Presentation] Superior Long range Electric Transport of Organometallic Wire via Stepping Stone mechanism and First Principles Study of Length dependence of Thermoelectric Effects (2013)
  • Author(s): H. Nakamura
  • Organizer: APS March Meeting
  • Place of Presentation: Baltimore (USA)
• [Presentation] Effect of metallic buffer at electrode-oxide interface on current-voltage characteristics of resistive random access memories (ReRAMs): A first-principles study (2013)
  • Author(s): T. Miyazaki
  • Organizer: APS March Meeting
  • Place of Presentation: Baltimore (USA)
• [Presentation] Energy Conversion Processes by First Principles Nonequilibrium Transport Calculation (2012)
  • Author(s): H. Nakamura
  • Organizer: Joint Dresden-Japan Workshop on Molecular Scale and Organic Electronic Materials
  • Place of Presentation: Dresden (Germany)
  • Invited
• [Presentation] First Principles Nonequilibrium Transport Theory for Real Molecular Electronics (2012)
  • Author(s): H. Nakamura
  • Organizer: MASP 2012
  • Place of Presentation: 東京大学物性研
  • Invited
• [Presentation] 第一原理シミュレーションによる実在系分子伝導理論 (2012)
  • Author(s): 中村恒夫
  • Organizer: 日本化学会年会 特別企画
  • Place of Presentation: 慶応大学日吉キャンパス
  • Invited
• [Presentation] Theory of Molecular Rectification: Collaboration with First Principles Calculations and Experiments (2011)
  • Author(s): H. Nakamura
  • Organizer: China-Japan Joint Symposium on Current and Future Molecular Electronics
  • Place of Presentation: Nanjing (Chaina)
  • Invited