半導体ナノ構造体のマルチエキシトン分光とオージェ再結合過程に関する研究

• Project Area: Optical science of dynamically correlated electrons in semiconductors
• Project/Area Number: 23104726
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Kwansei Gakuin University
• Principal Investigator: 玉井 尚登 関西学院大学, 理工学部, 教授 (60163664)
• Project Period (FY): 2011-04-01 – 2013-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2012)
• Budget Amount: ¥6,760,000 (Direct Cost: ¥5,200,000、Indirect Cost: ¥1,560,000); Fiscal Year 2012: ¥3,250,000 (Direct Cost: ¥2,500,000、Indirect Cost: ¥750,000); Fiscal Year 2011: ¥3,510,000 (Direct Cost: ¥2,700,000、Indirect Cost: ¥810,000)
• Keywords: 量子ドット / オージェ再結合 / マルチエキシトン / フェムト秒過渡吸収分光 / 状態選択励起 / マルチエキシトン分光 / バイエキシトン / 光カーゲート

Outline of Annual Research Achievements

本研究では，II-VI 族半導体量子ドット（QDs）やコアシェル型QDsをコロイド合成法により合成すると共に，オージェ再結合に及ぼすシェル厚み依存性やドープ金属の効果などを解明する事を目的として研究を行った。
CdTe/CdS コアシェルQDsの吸収（1S状態）・発光スペクトルは，シェル厚の増加に伴い長波長シフトした。発光寿命もCdSシェル厚と共に長くなった。表面状態の改質とType IIないしquasi-Type II CdTe/CdS QDsの生成に伴うキャリアの非局在化によるものと考えられる。状態選択励起によるフェムト秒過渡吸収分光により主にシェルおよびコア（or CT）励起を行ない，コアへのホール移動速度を解析した。また励起光強度依存性の解析からオージェ再結合のシェル厚み依存性を解析したところシェル厚によって10 psから70 ps程度まで寿命が長くなった。再結合寿命を粒径ないし発光波長に対してプロットするとCdSの勾配構造を持つCdTe QDsのオージェ再結合曲線の延長にあることがわかり，CdTe/CdS コアシェルQDs はType IIというよりquasi-Type IIである事を明らかにした。
CdSe QDsにCuをドープしたCdSe:Cu QDsの場合，Cuドープにより励起子発光が弱くなると共に長波長側にCu由来の発光バンドが観測された。またCuバンドの励起スペクトルはCdSe QDsの吸収スペクトルとほぼ一致しており，励起子生成の後Cuバンドへの緩和が起こっていることがわかった。CdSe:Cu QDsのオージェ再結合ダイナミクスは，CdSe QDs と同様な粒径依存性が得られ，オージェ再結合寿命もほぼ同じであり，Cuイオンの影響を殆ど受けない事がわかった。

Research Progress Status

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Ultrafast Dynamics and Single Particle Spectroscopy of Au-CdSe Nanorods (2013)
  • Author(s): N. Tamai, G. Sagarzazu
  • Journal Title: Phys. Chem. Chem. Phys. Volume: 15 Issue: 6 Pages: 2141-2152
  • DOI: 10.1039/c2cp43458j
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Dual Transient Bleaching of Au/PbS Hybrid Core/Shell Nanoparticles (2012)
  • Author(s): Yoichi Kobayashi
  • Journal Title: Journal of Physical Chemistry Letters Volume: 3(9) Issue: 9 Pages: 1111-1116
  • DOI: 10.1021/jz300248p
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 半導体量子ドットにおけるオージェ再結合の界面効果と温度効果 (2012)
  • Author(s): 玉井尚登，小林洋一
  • Journal Title: 表面 Volume: 49 Pages: 397-406
  • NAID: 40019334588
• [Journal Article] Hyperbranched CdTe nanostructures via a self-assembly route: optical properties (2011)
  • Author(s): L. Pan, N. Tamai
  • Journal Title: Applied Optics Volume: 50 Issue: 31 Pages: G31-G31
  • DOI: 10.1364/ao.50.000g31
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of Surface Defects on Auger Recombination in Colloidal CdS Quantum Dots (2011)
  • Author(s): N.Tamai, Y.Kobayashi
  • Journal Title: J.Phys.Chem.Lett. Volume: 2 Issue: 9 Pages: 1051-1055
  • DOI: 10.1021/jz200254n
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 半導体量子ドットのオージェ再結合ダイナミクス (2011)
  • Author(s): 玉井尚登・小林洋一
  • Journal Title: 光化学 Volume: 42 Pages: 20-23
  • NAID: 10027971712
• [Presentation] CdTeナノロッドにおけるオージェ再結合ダイナミクスとそのサイズ依存性 (2013)
  • Author(s): 富澤友樹・奥畑智貴・玉井尚登
  • Organizer: 日本化学会第93回春季年会
  • Place of Presentation: 立命館大学・びわこくさつキャンパス
  • Year and Date: 2013-03-23
• [Presentation] Hot Electron Transfer in Au-CdSe Nanorods (2012)
  • Author(s): G. Sagarzazu, K. Inoue, M. Saruyama, M. Sakamoto, T. Teranishi, N. Tamai
  • Organizer: 7th Asian Photochemistry Conference 2012
  • Place of Presentation: Icho Kaikan, Osaka University
  • Year and Date: 2012-11-15
• [Presentation] Luminescence Properties and Auger Recombination of Cu-doped CdSe Nanocrystals (2012)
  • Author(s): M. Ozaki, M. Tsuboi, and N. Tamai
  • Organizer: 7th Asian Photochemistry Conference 2012
  • Place of Presentation: Icho Kaikan, Osaka University
  • Year and Date: 2012-11-13
• [Presentation] Hot Carrier and Coherent Phonon Dynamics of CdTe/Au Hybrid Nanostructures (2012)
  • Author(s): T. Okuhata, Y. Kobayashi, Y. Nonoguchi, T. Kawai, and N. Tamai
  • Organizer: 7th Asian Photochemistry Conference 2012
  • Place of Presentation: Icho Kaikan, Osaka University
  • Year and Date: 2012-11-13
• [Presentation] Carrier Relaxation and Luminescence Properties of Semiconductor Nanoparticles and Their Applications (2012)
  • Author(s): N. Tamai
  • Organizer: FluoroFest Workshop
  • Place of Presentation: HORIBA Scientific Japan, Kyoto
  • Year and Date: 2012-11-09
  • Invited
• [Presentation] Ultrafast Charge Transfer Dynamics and Auger Recombination of CdTe/CdS Core/Shell Quantum Dots (2012)
  • Author(s): L. Wang, Y. Tian, N. Tamai
  • Organizer: 第6回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 東京大学・本郷キャンパス
  • Year and Date: 2012-09-21
• [Presentation] CuドープCdSeナノ結晶の合成と光物性のレーザー分光研究 (2012)
  • Author(s): 尾崎正和・宮前翔太・壷井基裕・玉井尚登
  • Organizer: 第6回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 東京大学・本郷キャンパス
  • Year and Date: 2012-09-20
• [Presentation] Auger Recombination and Multiexciton States of II-VI Semiconductor Quantum Dots (2012)
  • Author(s): Y. Kobayashi, Y. Matsumoto, Y. Tian, L. Wang and N. Tamai
  • Organizer: 7th International Conference on Quantum Dots (QD 2012)
  • Place of Presentation: Santafe Convention Center, Santafe, New Mexico, USA
  • Year and Date: 2012-05-17
• [Presentation] Ultrafast Electron Transfer in Au-CdSe Nanorods (2012)
  • Author(s): G. Sagarzazu, M. Saruyama, K. Inoue, T. Teranishi, S. Masuo and N. Tamai
  • Organizer: 7th International Conference on Quantum Dots (QD 2012)
  • Place of Presentation: Santafe Convention Center, Santafe, New Mexico, USA
  • Year and Date: 2012-05-17
• [Presentation] 金属ドープCdSeナノ結晶の合成と光物性 (2012)
  • Author(s): 尾崎正和・宮前翔太・壷井基裕・玉井尚登
  • Organizer: 日本化学会第92春季年会
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学
  • Year and Date: 2012-03-27
• [Presentation] CdTe/CdSコア/シェル量子ドットのオージェ再結合 (2012)
  • Author(s): 王莉・田玉美・松本祐亮・玉井尚登
  • Organizer: 日本化学会第92春季年会
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学
  • Year and Date: 2012-03-27
• [Presentation] 水溶性CdTe量子ドット-アクセプター系の電子移動とオージェ再結合の時間分解レーザー分光 (2012)
  • Author(s): Utami Prihastyanti Monika・Sagaruzazu Gabriel・王莉・玉井尚登
  • Organizer: 日本化学会第92春季年会
  • Place of Presentation: 慶應義塾大学
  • Year and Date: 2012-03-25
• [Presentation] 貴金属と半導体のナノ構造制御と励起素過程 (2011)
  • Author(s): 玉井尚登
  • Organizer: 第5回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 札幌コンベンションセンター(招待講演)
  • Year and Date: 2011-09-22
• [Presentation] CdTe/CdSコアシェル半導体ナノ結晶の合成と励起子ダイナミクス (2011)
  • Author(s): 松本祐亮、小林洋一、玉井尚登
  • Organizer: 第5回分子科学討論会
  • Place of Presentation: 札幌コンベンションセンター
  • Year and Date: 2011-09-21
• [Presentation] Synthesis of metal-doped CdSe quantum dots and laser spectroscopic study on their photophysical properties (2011)
  • Author(s): OZAKI Masakazu; TSUBOI Motohiro; TAMAI Naoto
  • Organizer: 2011年光化学討論会
  • Place of Presentation: 宮崎湖畔コンベンションセンター
  • Year and Date: 2011-09-07
• [Presentation] CdTe半導体ナノ結晶の励起子生成過程と励起子間相互作用 (2011)
  • Author(s): 小林洋一・玉井尚登
  • Organizer: 2011年光化学討論会
  • Place of Presentation: 宮崎湖畔コンベンションセンター
  • Year and Date: 2011-09-06
• [Presentation] Effect of Surface Defects on Size-dependent Auger Recombination in CdS Quantum Dots (2011)
  • Author(s): Y.Kobayashi, T.Nishimura, H.Yamaguchi, N.Tamai
  • Organizer: XXV International Conference on Photochemistry
  • Place of Presentation: Beijing, China
  • Year and Date: 2011-08-08
• [Remarks] 玉井研ホームページ
  • URL: http://sci-tech.ksc.kwansei.ac.jp/~tamai/Top.htm
• [Remarks]
  • URL: http://sci-tech.ksc.kwansei.ac.jp/~tamai/Top.htm