マグネタイト－高分子ハイブリッドの微細構造制御と微小球の構築

• Project Area: Fusion Materials: Creative Development of Materials and Exploration of Their Function through Molecular Control
• Project/Area Number: 23107526
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Kyushu Institute of Technology
• Principal Investigator: 宮崎 敏樹 九州工業大学, 生命体工学研究科(研究院), 准教授 (20324973)
• Project Period (FY): 2011-04-01 – 2013-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2012)
• Budget Amount: ¥5,980,000 (Direct Cost: ¥4,600,000、Indirect Cost: ¥1,380,000); Fiscal Year 2012: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000); Fiscal Year 2011: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
• Keywords: マグネタイト / 微小球 / 温熱治療 / エマルション / 有機-無機ハイブリッド / 高分子 / イオン間相互作用

Outline of Annual Research Achievements

まず，マグネタイト合成時における有機分子添加の影響について調べた。その結果，メタクリル酸及びトリスヒドロキシメチルアミノメタンを添加したとき，マグネタイト形成が阻害され，代わって酸化水酸化鉄が形成された。これは鉄イオンと錯体を形成しやすい有機分子がマグネタイト形成を阻害することを示唆しており，有機分子と鉄イオンの相互作用は，その後のマグネタイト結晶形成挙動に大きく影響することが明らかになった。
引き続いて，マグネタイト単独あるいはマグネタイト-カルボキシメチルデキストラン系有機-無機ハイブリッドからなる微小球の作製を試みた。その結果，W/Oエマルションを反応場とする溶液プロセスにより真球度の高い微小球が得られた。エマルション作製時の攪拌回転数が増加するにつれ，得られる微小球のサイズが小さくなることが分かった。これは攪拌条件の制御により微小球のサイズを任意に設定できることを示している。
また，有機-無機ハイブリッドを主成分とする微小球については，そのままでは水溶液環境下における化学的耐久性が乏しかったが，適切な触媒条件でシリカを表面にゾルゲルコーティングすることにより，耐久性の向上に成功した。すなわち，アンモニアを触媒とした場合には耐久性向上が認められなかったものの，ジラウリン酸ジブチルスズまたは塩酸を触媒とした場合には耐久性が大きく向上した。これはアンモニアを触媒とした場合，シリカが微小球表面にナノ粒子の形で点在し，連続した膜の形態を呈していなかったため，保護膜としての役割を果たさなかったものと考えられる。マグネタイトからなる微小球は交流磁場の照射下において発熱を示し，がん温熱治療用担体としての可能性が示された。

Research Progress Status

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Fabrication of Yttrium Phosphate Microcapsules by an Emulsion Route for In situ Cancer Radiotherapy (2013)
  • Author(s): T. Miyazaki
  • Journal Title: J. Med. Biol. Eng. Volume: 未定
  • NAID: 120005890549
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Biomineralization on Chemically Synthesized Collagen Containing Immobilized Poly-γ-glutamic Acid (2013)
  • Author(s): T. Miyazaki
  • Journal Title: Dent. Mater. J. Volume: 未定
  • NAID: 10031178635
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Structure of Yttrium and Phosphorus-Containing Microspheres Prepared by Spray Dry Method (2013)
  • Author(s): M. Kawashita
  • Journal Title: Int. J. Mater. Chem., Volume: 未定
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Apatite precipitation behavior on polyglutamic acid hydrogels in simulated body environment : effects of molecular weight (2013)
  • Author(s): T. Miyazaki
  • Journal Title: Bio-Med. Mater. Eng. Volume: 未定
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Carboxymethyldextran/magnetite hybrid microspheres designed for hyperthermia (2013)
  • Author(s): T. Miyazaki, S. Anan, E. Ishida and M. Kawashita
  • Journal Title: J. Mater. Sci.: Mater. Med. Volume: 24 Issue: 5 Pages: 1125-1129
  • DOI: 10.1007/s10856-013-4874-9
  • NAID: 120005646807
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Self-activated mesh device using shape memory alloy for periosteal expansion osteogenesis (2013)
  • Author(s): Yamauchi K, Takahashi T, Tanaka K, Nogami S, Kaneuji T, Kanetaka H, Miyazaki T, Lethaus B, Kessler P
  • Journal Title: J Biomed Mater Res B Appl Biomater Volume: Jan 29 Issue: 5 Pages: 1050-8
  • DOI: 10.1002/jbm.b.32876
  • NAID: 120005890539
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Fabrication of Composites from Apatite and Chemically Synthesized collagen (2013)
  • Author(s): T. Miyazaki
  • Journal Title: Bioceramics Volume: 24 Pages: 426-429
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of Autoclave and Hot Water Treatment on Surface Structure and Apatite-Forming Ability of NaOH- and Heat-Treated Titanium Metals in Simulated Body Fluid (2013)
  • Author(s): M. Kawashita
  • Journal Title: Bioceramics Volume: 24 Pages: 570-573
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] MC3T3-E1 cell response to hydroxyapatite and alpha-type alumina adsorbed with bovine serum albumin (2013)
  • Author(s): J. Hayashi
  • Journal Title: Bioceramics Volume: 24 Pages: 365-369
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effect of organic polymer addition on the microstructure of magnetite-polymer hybrid (2013)
  • Author(s): Y. Kuwahara
  • Journal Title: Bioceramics Volume: 24 Pages: 453-456
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Zeta potential of alumina powders with different crystalline phases in simulated body fluids (2013)
  • Author(s): M. Kawashita
  • Journal Title: Mater. Sci. Eng. C Volume: 32 Issue: 8 Pages: 2617-2622
  • DOI: 10.1016/j.msec.2012.08.013
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Preparation of ferromagneticmicrocapsules for hyperthermia using water/oil emulsion as a reaction field (2012)
  • Author(s): T. Miyazaki, A. Miyaoka, E. Ishida, Z.Li, M. Kawashita and M. Hiraoka
  • Journal Title: Mater. Sci. Engin. C Volume: Vol. 32 Issue: 4 Pages: 692-696
  • DOI: 10.1016/j.msec.2012.01.010
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Thermoreversible behavior of k-carrageenan and its apatite-forming ability in simulated body fluid (2011)
  • Author(s): Ill Yong Kim, Ryota Iwatsuki, Koichi Kikuta, Yumi Morita, Toshiki Miyazaki, Chikara Ohtsuki
  • Journal Title: Materials Science and Engineering : C Volume: 31 Issue: 7 Pages: 1472-1476
  • DOI: 10.1016/j.msec.2011.05.015
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Preparation, structure, and in vitro chemical durability of yttrium phosphate microspheres for intra-arterial radiotherapy (2011)
  • Author(s): M. Kawashita, N. Matsui, Z. Li, T.Miyazaki, H. Kanetaka
  • Journal Title: J. Biomed. Mater. Res. Part B: Appl. Biomater Volume: Vol. 99B Issue: 1 Pages: 45-50
  • DOI: 10.1002/jbm.b.31870
  • NAID: 120005972068
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Apatite-coated Hyaluronan for Bone Regeneration (2011)
  • Author(s): K.Tanaka, et al
  • Journal Title: J.Dent.Res Volume: 90 Issue: 7 Pages: 906-911
  • DOI: 10.1177/0022034511404070
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Modification of Polyglutamic Acid with Silanol Groups and Calcium Salts to Induce Calcification in a Simulated Body Fluid (2011)
  • Author(s): Mi-Young.Koh, et al
  • Journal Title: J.Biomater.Appl. Volume: 25 Issue: 6 Pages: 581-594
  • DOI: 10.1177/0885328209357111
  • Peer Reviewed
• [Presentation] NaOH -加熱処理チタン金属の形状や静置方法が擬似体液中でのアパタイト形成能に及ぼす影響 (2013)
  • Author(s): 川下将一
  • Organizer: 日本セラミックス協会2013年年会
  • Place of Presentation: 東京工業大学
  • Year and Date: 2013-03-17
• [Presentation] 可視光誘起光触媒特性を示す生体活性チタン金属の作製 (2013)
  • Author(s): 川下将一
  • Organizer: 日本セラミックス協会2013年年会
  • Place of Presentation: 東京工業大学
  • Year and Date: 2013-03-17
• [Presentation] アンモニア水あるいは硝酸処理が生体活性チタン金属の表面構造およびアパタイト形成能に及ぼす影響 (2013)
  • Author(s): 川下将一
  • Organizer: 第51回セラミックス基礎科学討論会
  • Place of Presentation: 仙台国際センター
  • Year and Date: 2013-01-09
• [Presentation] コバルト-クロム合金への表面処理による生体活性付与 (2012)
  • Author(s): 川上弘貴
  • Organizer: 平成24年度日本セラミックス協会九州支部秋季合同研究発表会
  • Place of Presentation: ウェルとばた
  • Year and Date: 2012-12-07
• [Presentation] 多孔質チタニア微小球のin vitroアパタイト形成能 (2012)
  • Author(s): 川下将一
  • Organizer: 第16回生体関連セラミックス討論会
  • Place of Presentation: 千葉工業大学
  • Year and Date: 2012-11-30
• [Presentation] 酸化鉄の水溶液合成における有機高分子の添加が微細構造に与える影響 (2012)
  • Author(s): 桑原良光
  • Organizer: 第16回生体関連セラミックス討論会
  • Place of Presentation: 千葉工業大学
  • Year and Date: 2012-11-30
• [Presentation] リン酸基含有有機－無機ハイブリッド材料への生体活性の付与 (2012)
  • Author(s): 木下卓也
  • Organizer: 第16回生体関連セラミックス討論会
  • Place of Presentation: 千葉工業大学
  • Year and Date: 2012-11-30
• [Presentation] 硬組織修復に向けた高分子および複合材料の最近の進歩"， (2012)
  • Author(s): 宮崎敏樹
  • Organizer: 日本バイオマテリアル学会シンポジウム2012 サテライトシンポジウム
  • Place of Presentation: 東北大学
  • Year and Date: 2012-11-28
• [Presentation] δ型アルミナのアルブミン吸着挙動 (2012)
  • Author(s): 林純平
  • Organizer: 日本バイオマテリアル学会シンポジウム2012
  • Place of Presentation: 仙台国際センター
  • Year and Date: 2012-11-26
• [Presentation] 噴霧乾燥法による深部癌血管内放射線治療用リン酸イットリウム微小球の作製 (2012)
  • Author(s): 中村梢
  • Organizer: 日本バイオマテリアル学会シンポジウム2012
  • Place of Presentation: 仙台国際センター
  • Year and Date: 2012-11-26
• [Presentation] ガン放射線治療用リン酸イットリウムの組成制御 (2012)
  • Author(s): 田中徹
  • Organizer: 日本バイオマテリアル学会シンポジウム2012
  • Place of Presentation: 仙台国際センター
  • Year and Date: 2012-11-26
• [Presentation] ガン温熱治療用マグネタイト微小球の薬剤放出挙動 (2012)
  • Author(s): 井上龍也
  • Organizer: 日本バイオマテリアル学会シンポジウム2012
  • Place of Presentation: 仙台国際センター
  • Year and Date: 2012-11-26
• [Presentation] RAW264.7 cell response to hydroxyapatite and alpha-type alumina adsorbed with bovine serum albumin (2012)
  • Author(s): J. Hayashi
  • Organizer: 2012 Asian Bioceramics Symposium
  • Place of Presentation: 台湾
  • Year and Date: 2012-11-18
• [Presentation] Effect of nitrogen-containing solution treatment on surface structure and apatite-forming ability of bioactive Ti metal (2012)
  • Author(s): M. Kawashita
  • Organizer: 2012 Asian Bioceramics Symposium
  • Place of Presentation: 台湾
  • Year and Date: 2012-11-18
• [Presentation] Preparation of YPO4 microspheres for embolic radiotherapy of cancer by spray drying method (2012)
  • Author(s): K. Nakamura
  • Organizer: 2012 Asian Bioceramics Symposium
  • Place of Presentation: 台湾
  • Year and Date: 2012-11-18
• [Presentation] YPO4 microcapsules as a β-emitter for cancer radiotherapy (2012)
  • Author(s): T. Miyazaki
  • Organizer: 2012 Asian Bioceramics Symposium
  • Place of Presentation: 台湾
  • Year and Date: 2012-11-18
• [Presentation] 分子量の異なるポリグルタミン酸ゲルのアパタイト析出挙動 (2012)
  • Author(s): 宮崎敏樹
  • Organizer: 第25回日本セラミックス協会秋季シンポジウム
  • Place of Presentation: 名古屋大学
  • Year and Date: 2012-09-19
• [Presentation] 化学合成コラーゲンをベースとした有機-無機ハイブリッドの作製 (2012)
  • Author(s): 宮崎敏樹
  • Organizer: 第61回高分子討論会
  • Place of Presentation: 名古屋工業大学
  • Year and Date: 2012-09-19
• [Presentation] デキストラン誘導体とマグネタイトからなるがん温熱治療用ハイブリッド微小球 (2012)
  • Author(s): 宮崎敏樹, 他
  • Organizer: 日本セラミックス協会2012年年会
  • Place of Presentation: 京都大学(京都市)
  • Year and Date: 2012-03-21
• [Presentation] Fabrication of Dextran-Magnetite Hybrid Microspheres Suitable for Hyperthermia (2011)
  • Author(s): T.Miyazaki, et al
  • Organizer: 11th Asian BioCeramics Symposium
  • Place of Presentation: 物質・材料研究機構(つくば市)
  • Year and Date: 2011-12-01
• [Presentation] Fabrication of Bone-integrating Composite Biomaterials through Aqueous Process (2011)
  • Author(s): T.Miyazaki
  • Organizer: Composites at Lake Louise 2011
  • Place of Presentation: カナダ・アルバータ州レイクルイーズ(招待講演)
  • Year and Date: 2011-10-31
• [Presentation] Acceleration in Nanocrystalline Apatite Formation on Silk Fiber by Surface Modification (2011)
  • Author(s): T.Miyazaki, et al
  • Organizer: IUMRS-ICA 2011
  • Place of Presentation: 台湾・台北市(招待講演)
  • Year and Date: 2011-09-22
• [Book] 九工大世界トップ技術Vol. 3 (2012)
  • Author(s): 宮崎敏樹
  • Total Pages: 196
  • Publisher: 西日本新聞社
• [Book] John Wiley Sons, Inc. (2012)
  • Author(s): M. Kawashita
  • Total Pages: 830
  • Publisher: Ceramic Integration and Joining Technologies
• [Book] 九工大世界トップ技術Vol.3 (2012)
  • Author(s): 宮崎敏樹(分担執筆)
  • Total Pages: 8
  • Publisher: 西日本新聞社
• [Remarks] 宮崎研究室
  • URL: http://www.life.kyutech.ac.jp/~tmiya/
• [Remarks]
  • URL: http://www.life.kyutech.ac.jp/~tmiya/index.html
• [Patent(Industrial Property Rights)] 生体活性炭化ケイ素ナノチューブ及びその作製方法 (2011)
  • Inventor(s): 田口富嗣, 他
  • Industrial Property Rights Holder: 日本原子力研究開発機構・九州工業大学
  • Industrial Property Number: 2011-159471
  • Filing Date: 2011-07-21