ダイマーモット型分子性導体に内在する特異な電荷自由度の研究

• Project Area: New Frontier in Materials Science Opened by Molecular Degrees of Freedom
• Project/Area Number: 23110702
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 佐々木 孝彦 東北大学, 金属材料研究所, 教授 (20241565)
• Project Period (FY): 2011-04-01 – 2013-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2012)
• Budget Amount: ¥5,980,000 (Direct Cost: ¥4,600,000、Indirect Cost: ¥1,380,000); Fiscal Year 2012: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000); Fiscal Year 2011: ¥2,990,000 (Direct Cost: ¥2,300,000、Indirect Cost: ¥690,000)
• Keywords: 強相関電子系 / モット絶縁体 / 分子性導体 / 強誘電 / 赤外光学スペクトル / ダイマーモット絶縁体 / 電子誘電性 / 電荷自由度 / 誘電率

Outline of Annual Research Achievements

本研究の目的は、分子性ダイマーモット絶縁体における分子ダイマー内の電荷自由度に起因する電荷ダイポール生成とその揺らぎによるグラス状態また秩序化により発現する電子的な誘電特性を解明することである。平成24年度は、1) k型分子配列構造をとるBEDT-TTF分子系三角格子ダイマーモット絶縁体の赤外光学スペクトル測定による特異な電荷励起モードの観測と電荷-スピン液体状態の相関、2) 四角格子ダイマーモット絶縁体物質での新奇な誘電応答と電場誘起分極状態の観測、3) 分子性電荷秩序絶縁体での電荷グラス状態における光学応答の研究を行った。以下、1)、2)についてその成果を記す。
1)k-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3は、量子スピン液体物質として研究されてきたが、赤外光学スペクトルに電荷ギャップが開かないことから、スピンと共に電荷自由度も残留していることが分かった。この原因として0.1ev付近に電荷応答による励起モードがあること分かった。このモードはその温度依存性から、ダイマー内電荷自由度による分極状態の生成と強く相関し、この残留する自由度がスピンの液体状態の起源である可能性を提案した。
2)(BEDT-TTF)2ICl2は、22Kで反強磁性秩序を示す四角格子系ダイマーモット絶縁体であるが、より高温の60-100Kでダイマー内電荷自由度に起因すると考えられる誘電異常を示し、60K以下では電場誘起による静的に強誘電的な分極状態を示すことを明らかにした。この電場誘起強誘電状態は、反強磁性秩序と強く相関していることを明らかにし、電荷とスピンの複合した自由度の結合が重要であることを明らかにした。
以上のように、本研究により、分子ダイマー内の電荷-スピン自由度の相互結合に起因する新奇な誘電応答とスピン状態についての重要な知見が得られた。

Research Progress Status

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Relaxor ferroelectricity induced by electron correlations in a molecular dimer Mott insulator (2013)
  • Author(s): S. Iguchi, S. Sasaki, N. Yoneyama, H. Taniguchi, T. Nishizaki, and T. Sasaki
  • Journal Title: Phys. Rev. B Volume: 87 Issue: 7 Pages: 075107075107-5
  • DOI: 10.1103/physrevb.87.075107
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Influence of randomness on the Mott transition in κ-(BEDT-TTF)_2X (2012)
  • Author(s): T.Sasaki, et al
  • Journal Title: Phys.Status Solidi B Volume: 249 Issue: 5 Pages: 947-952
  • DOI: 10.1002/pssb.201100614
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Mott-Anderson Transition in Molecular Conductors: Influence of Randomness on Strongly Correlated Electrons in the k-(BEDT-TTF)2X System (2012)
  • Author(s): T. Sasaki
  • Journal Title: Crystals Volume: 2 Issue: 2 Pages: 374-392
  • DOI: 10.3390/cryst2020374
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Spin and Charge Transport in the X-ray Irradiated Quasi-2D Layered Compound: k-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Cl (2012)
  • Author(s): A. Antal
  • Journal Title: Crystals Volume: 2 Issue: 2 Pages: 579-589
  • DOI: 10.3390/cryst2020579
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Microscopic Phase Separation in Triangular-Lattice Quantum Spin Magnet κ-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 Probed by Muon Spin Relaxation (2012)
  • Author(s): Saori Nakajima, Takao Suzuki1,2, Yasuyuki Ishii1, Kazuki Ohishi1, Isao Watanabe1, Takayuki Goto, Akira Oosawa, Naoki Yoneyama4,5, Norio Kobayashi4, Francis L. Pratt3, and Takahiko Sasaki4,5
  • Journal Title: J. Phys. Soc. Jpn. 81 (2012) 063706 (4 pages) Volume: 81 Issue: 6 Pages: 063706-063706
  • DOI: 10.1143/jpsj.81.063706
  • NAID: 210000109546
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] 強相関電子系分子性導体のモット-アンダーソン転移 (2012)
  • Author(s): 佐々木孝彦
  • Journal Title: 日本物理学会誌 Volume: 67 Pages: 504-508
  • Peer Reviewed
• [Presentation] ダイマーモット型分子性導体に内在する特異な電荷自由度 (2013)
  • Author(s): 佐々木孝彦
  • Organizer: 新学術領域研究「分子自由度が拓く新物質科学」第７回領域会議
  • Place of Presentation: 東京大学小柴ホール
  • Year and Date: 2013-03-01
• [Presentation] Charge degrees of freedom probed by infrared spectroscopy in dimer-Mott insulator k-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 (2012)
  • Author(s): T. Sasaki
  • Organizer: International Symposium Materials Science Opened by Molecular Degrees of Freedom 2012
  • Place of Presentation: 宮崎
  • Year and Date: 2012-12-01
• [Presentation] Dielectric properties of molecular dimer-Mott insulators with triangular and square lattice (2012)
  • Author(s): T. Sasaki
  • Organizer: Tokyo Workshop “Spin/charge liquids near ordering”(招待講演)
  • Place of Presentation: 東京大学伊藤国際学術研究センター
  • Year and Date: 2012-11-29
  • Invited
• [Presentation] Dielectric properties of molecular dimer-Mott insulators with triangular and square lattice (2012)
  • Author(s): T. Sasaki
  • Organizer: CMRC workshop “Novel dielectric property in correlated electron system #8211;Electron and Structure-”(招待講演)
  • Place of Presentation: つくば国際会議場
  • Year and Date: 2012-11-19
  • Invited
• [Presentation] Charge degrees of freedom probed by infrared spectroscopy in dimer-Mott insulator k-(BEDT-TTF)2Cu2(CN)3 (2012)
  • Author(s): T. Sasaki
  • Organizer: International Conference on Synthetic Metals (ICSM2012)
  • Place of Presentation: Atlanta, USA
  • Year and Date: 2012-07-08
• [Presentation] Optical Probe of Soft Coulomb Gap in Disordered Organic Conductor k-(BEDT-TTF)2Cu[N(CN)2]Br (2012)
  • Author(s): T. Sasaki
  • Organizer: International Conference on Synthetic Metals (ICSM2012)
  • Place of Presentation: Atlanta, USA
  • Year and Date: 2012-07-08
• [Presentation] 分子ダイマーに内在する電荷自由度と誘電応答 (2012)
  • Author(s): 佐々木孝彦
  • Organizer: 日本物理学会第67回年次大会シンポジウム「有機電荷移動錯体の特異な電荷応答と相転移」
  • Place of Presentation: 関西学院大学(招待講演)
  • Year and Date: 2012-03-25
• [Presentation] ダイマーモット絶縁体κ-(ET)_2Cu_2(CN)_3における赤外光学伝導度 (2012)
  • Author(s): 中屋秀貴
  • Organizer: 日本物理学会第67回年次大会
  • Place of Presentation: 関西学院大学
  • Year and Date: 2012-03-24
• [Presentation] 電子誘電体の特異な誘電性と電子状態-実験から- (2012)
  • Author(s): 佐々木孝彦
  • Organizer: KEK物構研CMRC研究会「遍歴系における幾何学的電子相関」
  • Place of Presentation: つくば国際会議場(招待講演)
  • Year and Date: 2012-01-11
• [Presentation] ダイマーモット系分子性導体に内在する電荷自由度 (2012)
  • Author(s): 佐々木孝彦
  • Organizer: 新学術領域研究「分子自由度が拓く新物質科学」第6回領域会議
  • Place of Presentation: 仙台市秋保
  • Year and Date: 2012-01-07
• [Presentation] ダイマーモット系分子性導体に内在する電荷自由度 (2011)
  • Author(s): 佐々木孝彦
  • Organizer: 第5回物性科学領域横断研究会
  • Place of Presentation: 東北大学金属材料研究所(仙台)(招待講演)
  • Year and Date: 2011-11-19
• [Presentation] 分子性ダイマー-モット系に内在する電荷自由度 (2011)
  • Author(s): 佐々木孝彦
  • Organizer: 金研ワークショップ「電子自由度による強誘電体最前線」
  • Place of Presentation: 東北大学金属材料研究所
  • Year and Date: 2011-11-01
• [Presentation] ダイマーモット絶縁体κ-(d-ET)_2Cu_2(CN)_3における赤外光学応答 (2011)
  • Author(s): 中屋秀貴
  • Organizer: 日本物理学会2011年秋季大会
  • Place of Presentation: 富山大学
  • Year and Date: 2011-09-22
• [Presentation] 四角格子ダイマーモット型分子性導体β'-(BEDT-TTF)_2ICl_2における誘電応答 (2011)
  • Author(s): 井口敏
  • Organizer: 日本物理学会2011年秋季大会
  • Place of Presentation: 富山大学
  • Year and Date: 2011-09-22
• [Presentation] ダイマーモット型分子性導体に内在する電荷自由度 (2011)
  • Author(s): 佐々木孝彦
  • Organizer: 新学術領域研究「分子自由度が拓く新物質科学」第5回領域会議
  • Place of Presentation: 東京大学工学部
  • Year and Date: 2011-06-09
• [Remarks] 東北大学金属材料研究所低温電子物性学研究部門HP
  • URL: http://cond-phys.imr.tohoku.ac.jp/
• [Remarks]
  • URL: http://cond-phys.imr.tohoku.ac.jp