有機化合物強相関電子系に対する第一原理有効模型構築：『物質差異』の定量化

• Project Area: New Frontier in Materials Science Opened by Molecular Degrees of Freedom
• Project/Area Number: 23110708
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Kyushu Institute of Technology (2012); The University of Tokyo (2011)
• Principal Investigator: 中村 和磨 九州工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60525236)
• Project Period (FY): 2011-04-01 – 2013-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2012)
• Budget Amount: ¥3,640,000 (Direct Cost: ¥2,800,000、Indirect Cost: ¥840,000); Fiscal Year 2012: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000); Fiscal Year 2011: ¥1,820,000 (Direct Cost: ¥1,400,000、Indirect Cost: ¥420,000)
• Keywords: 物性理論 / 有機導体 / 第一原理計算 / 低エネルギー有効模型 / 制限乱雑位相近似 / 最局在ワニエ関数 / 大規模並列化 / スピン液体 / k-BEDT-TTF / dmit塩

Outline of Annual Research Achievements

第一原理乱雑位相近似計算に基づく光学スペクトル計算プログラムを作成した。とくに、低次元金属のスペクトルに対応可能なコードを作成した。低次元系金属では、低エネルギー領域 (1eV以下) において、プラズモン励起 (集団電荷励起) が低エネルギー素励起過程として出現することが実験的に知られている。この素励起のエネルギースケールは、バンド幅 (～1eV) に比べて小さいので、基底状態物性に大きく影響することが期待される。作成コードを用いて、代表的な有機化合物・擬一次元金属 (TMTSF)2PF6 の反射率を計算したところ、電場偏光をa軸に取った場合のプラズマ周波数は 1 eV、ab 面内でかつ a 軸に垂直な場合は 0.2 eVであり、実験を再現することが分かった。

これまで現象論的に導入されてきた有機導体の低エネルギー有効模型の定性的・定量的信頼性を第一原理計算の立場から評価することを試みた。代表的強相関電子系である \kappa-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 と EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2 に対して、多バンド模型と単一バンド模型の両方を導出した。多バンド模型から単一バンド模型に制限乱雑位相近似の範疇で縮約する際に無視されるバーテックス補正のオーダーを、「完全遮蔽クーロン相互作用 W」の「消去バンドのフェルミ準位からの距離D」に対する比 W/D として評価した。計算W/D値は0.4-0.5となり、通常単一バンド模型では考慮されない \kappa-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2のHOMO-結合バンドやEtMe3Sb[Pd(dmit)2]2のLUMO-結合および反結合バンドを介したバーテックス補正は無視できないことが分かった。

Research Progress Status

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Ab initio two-dimensional multiband low-energy models of EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2 and κ-(BEDT-TTF)2Cu(NCS)2 with comparisons to single-band models (2012)
  • Author(s): Kazuma Nakamura, Yoshihide Yoshimoto, Masatoshi Imada
  • Journal Title: Phys. Rev. B Volume: 86 Issue: 20 Pages: 205117-205117
  • DOI: 10.1103/physrevb.86.205117
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effective on-site interaction for dynamical mean-field theory (2012)
  • Author(s): Yusuke Nomura, Merzuk Kaltak, Kazuma Nakamura, Ciro Taranto, Shiro Sakai, Alessandro Toschi, Ryotaro Arita, Karsten Held, Genre Kresse, Masatoshi
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 86 Issue: 8 Pages: 85117-85117
  • DOI: 10.1103/physrevb.86.085117
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ab Initio Evidence for Strong Correlation Associated with Mott Proximity in Iron-Based Superconductors (2012)
  • Author(s): Takahiro Misawa, Kazuma Nakamura, and Masatoshi Imada
  • Journal Title: Phys. Rev. Lett. Volume: 108 Issue: 17 Pages: 177007-177007
  • DOI: 10.1103/physrevlett.108.177007
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ab initioderivation of electronic low-energy models for C_<60>and aromatic compounds (2012)
  • Author(s): Yusuke Nomura, Kazuia NaKamura, Ryotaro Arita
  • Journal Title: Physical Review B Volume: 85 Issue: 15
  • DOI: 10.1103/physrevb.85.155452
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Mott Transition and Phase Diagram of κ-(BEDT-TTF)_2Cu(NCS)_2 Studied by Two-Dimensional Model Derived from Ab initio Method (2012)
  • Author(s): Hiroshi Shinaoka, Takahiro Misawa, Kazuma Nakamura, Masatoshi Imada
  • Journal Title: J.Phys.Soc.Jpn. Volume: 81 Issue: 3 Pages: 34701-34701
  • DOI: 10.1143/jpsj.81.034701
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Effects of transition-metal substitution in the iron-based superconductor LaFeAsO : Momentum- and real-space analysis from first principles (2012)
  • Author(s): S.Konbu, K.Nakamura, H.Ikeda, R.Arita
  • Journal Title: Solid State Communications Volume: 152 Issue: 8 Pages: 728-734
  • DOI: 10.1016/j.ssc.2011.12.048
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Ab initio Derivation of Correlated Superatom Model for Potassium Loaded Zeolite (2011)
  • Author(s): Yoshiro Nohara, Kazuma Nakamura, Ryotaro Arita
  • Journal Title: J.Phys.Soc.Jpn. Volume: 80 Issue: 12 Pages: 124705-124705
  • DOI: 10.1143/jpsj.80.124705
  • NAID: 40019137469
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Comparative study of hybrid functionals applied to structural and electronic properties of semiconductors and insulators (2011)
  • Author(s): Yu-ichiro Matsushita, Kazuma Nakamura, Atsushi Oshiyama
  • Journal Title: Phys. Rev. B Volume: 84 Issue: 7 Pages: 75205-75205
  • DOI: 10.1103/physrevb.84.075205
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] First-principles calculation of transition-metal impurities in LaFeAsO (2011)
  • Author(s): Kazuma Nakamura, Ryotaro Arita, Hiroaki Ikeda
  • Journal Title: Phys.Rev.B Volume: 83 Issue: 14
  • DOI: 10.1103/physrevb.83.144512
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Fermi-Suface Evolution by Transition-Metal Substitution in the Iron-based Superconductor LaFeAsO (2011)
  • Author(s): S.Konbu, K.Nakamura, H.Ikeda, R.Arita
  • Journal Title: J.Phys.Soc.Jpn. Volume: 80 Issue: 12 Pages: 123701-123701
  • DOI: 10.1143/jpsj.80.123701
  • NAID: 210000109291
  • Peer Reviewed
• [Presentation] 金属系の第一原理ＧＷ計算 (2012)
  • Author(s): 中村和磨
  • Organizer: 第2回 強相関電子系理論の最前線 -若手によるオープン・イノベーション-
  • Place of Presentation: 勝浦観光ホテル
  • Year and Date: 2012-12-13
  • Invited
• [Presentation] Ab initio low-energy model for organic materials; About spin liquid on EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2 (2012)
  • Author(s): Kazuma Nakamura
  • Organizer: International Symposium on Computics: Quantum Simulation and Design (ISC-QSD)
  • Place of Presentation: Osaka University Hall
  • Year and Date: 2012-10-11
  • Invited
• [Presentation] The G0 dependence of low-energy model: GGA, Hartree, Hartee-Fock starting points (2012)
  • Author(s): Kazuma Nakamura
  • Organizer: JST-CREST program "High-accuracy hierarchical and many-body schemes for materials simulations"
  • Place of Presentation: Paris
  • Year and Date: 2012-06-25
  • Invited
• [Presentation] Effective model from first principles (2012)
  • Author(s): Kazuma Nakamura
  • Organizer: PGI-1 Seminar
  • Place of Presentation: Germany, Zurich
  • Year and Date: 2012-02-09
• [Presentation] 第一原理有効模型のG0依存性 (2012)
  • Author(s): 中村和磨, 野原善郎, 吉本芳英
  • Organizer: 日本物理学会2012秋季大会
  • Place of Presentation: 横浜国立大学
• [Presentation] 物質の有効模型 (2011)
  • Author(s): 中村和磨
  • Organizer: 強相関電子系理論の最前線若手によるオープンイノベーション
  • Place of Presentation: 勝浦観光ホテル
  • Year and Date: 2011-12-21
• [Presentation] 第一原理からの物質の低エネルギー有効模型構築 (2011)
  • Author(s): 中村和磨
  • Organizer: 山形大物性セミナー
  • Place of Presentation: 山形大学(招待講演)
  • Year and Date: 2011-07-01
• [Presentation] 第一原理計算に基づく有効模型導出と高精度模型解析-鉄系超伝導体の低エネルギー物性に対する強相関アプローチからの考察 (2011)
  • Author(s): 中村和磨
  • Organizer: 鉄系高温超電導の物理
  • Place of Presentation: 京大基礎物理学研究所
  • Year and Date: 2011-06-17
• [Presentation] Ab initio Derivation of Correlated Superatom Model for Potassium Loaded Zeolite A (2011)
  • Author(s): Kazuma Nakamura, Ryotaro Arita, Yoshiro Nohara, Takehito Nakano, Yasuo Nozue
  • Organizer: 16th International Symposium on Intercalation Compounds
  • Place of Presentation: Czech Republic Sec-Vsrupky
  • Year and Date: 2011-05-23
• [Presentation] スピン液体EtMe3Sb[Pd(dmit)2]2の第一原理有効模型導出:単一および二軌道模型の比較 (2011)
  • Author(s): 中村和磨、吉本芳英、今田正俊
  • Organizer: 日本物理学会(秋)
  • Place of Presentation: 富山大学