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創発解明を目指す分子ナノシステム解析法の開発

Publicly Offered Research

Project AreaEmergent Chemistry of Nano-scale Molecular System
Project/Area Number 23111721
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Science and Engineering
Research InstitutionTokushima Bunri University

Principal Investigator

山口 健太郎  徳島文理大学, 薬学部, 教授 (50159208)

Project Period (FY) 2011-04-01 – 2013-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2012)
Budget Amount *help
¥5,460,000 (Direct Cost: ¥4,200,000、Indirect Cost: ¥1,260,000)
Fiscal Year 2012: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
Fiscal Year 2011: ¥2,730,000 (Direct Cost: ¥2,100,000、Indirect Cost: ¥630,000)
Keywords質量分析標識 / イオンプローブ / 超分子ポリマー / 質量分析 / 多価イオン / CSI-MS / クロスリンカー / 同位体標識
Outline of Annual Research Achievements

我々は構造と機能の密接な「関連」を信じて分子構造を解析してきた。これにより分子機構を解明できると確信していたが、これは依然としてブラックボックスのままである。構造にはさらに下部構造があり、機能についても、その多様性が指摘される。ブラックボックスには未だ知られていないメソスコピックな領域での「原理」があるのかも知れない。驚くべき自己組織化によるこの領域での分子進化を見るとき、このことを疑わざるを得ない。これは単に相互作用の劇的増大によるものかも知れないが、これこそ創発と捉えるべきものなのであろう。
①我々は以前より溶液構造解析手法について検討してきた。そしてCSI-MSの開発に至った。更にこの手法による、種々の金属錯体を利用した質量分析用多価イオンプローブの開発に成功した。これにより溶液構造解析が広範囲にわたり可能となり、大型分子制御の創発研究に寄与する事ができた。
②一方、新規分子ナノシステムとして分子接合素子型超分子ポリマーを創製し、その動的挙動を解析してきた。この方法論を拡張し、パーツ分子を変更することで分子認識分子のテーラーメイド化が実現出来る。さらに、構造の要となるホウ素原子を炭素に変えることにより、中性ホスト分子を得ることが出来た。
③次に分子内に回転可能部位を有する、内部可動性化合物である分子ジャイロコマを創製し、物性を解析した。かご型フレーム骨格にπ電子系が架橋したこの分子は、フレームにより立体保護されているため、内部の回転子が回転運動していることを見出した。さらにこの単結晶の内部回転子の熱回転運動が、複屈折を変化させることを発見した。回転子を、双極子モーメントを有するチオフェンに変えることにより、温度で回転子の配向が変化し、温度上昇と共に相転移を伴って乱れ、最終的に複屈折を変化させることがわかった。
配向の秩序ー無秩序転移は、本分子系における初めての観測例である。

Research Progress Status

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2012 Annual Research Report
  • 2011 Annual Research Report
  • Research Products

    (10 results)

All 2013 2012 2011

All Journal Article (5 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (5 results)

  • [Journal Article] Thermal Modulation of Birefringence Observed in a Crystalline Molecular Gyro-top2012

    • Author(s)
      Setaka, W.; Yamaguchi, K.
    • Journal Title

      Proc. Natl. Acad. Sci. USA

      Volume: 109 Issue: 24 Pages: 9271-9275

    • DOI

      10.1073/pnas.1114733109

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ionic Probe Attachment Ionization Mass Spectrometry2012

    • Author(s)
      Ito, F.; Ando, S.; Iuchi, M.; Ukari, M.; Yamaguchi, K.
    • Journal Title

      Journal of the Mass Spectrometry Society of Japan

      Volume: 60 Issue: 1 Pages: 5-12

    • DOI

      10.5702/massspec.11-32

    • NAID

      10030286490

    • ISSN
      1340-8097, 1880-4225, 1884-3271
    • Related Report
      2012 Annual Research Report 2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] CSI-MS Measurement of Lanthanide-Series Ionic Probes for Ionic Probe Attachment Ionization2012

    • Author(s)
      F.Ito, T.Nakamura, K.Yamaguchi
    • Journal Title

      Journal of the Mass Spectrometry Society of Japan

      Volume: 60 Issue: 2 Pages: 33-36

    • DOI

      10.5702/massspec.12-35

    • NAID

      130004479935

    • ISSN
      1340-8097, 1880-4225, 1884-3271
    • Related Report
      2012 Annual Research Report 2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A Molecular Balloon: Expansion of a Molecular Gyrotop Cage Due to Rotation of the Phenylene Rotor2012

    • Author(s)
      Setaka, W.; Yamaguchi, K.
    • Journal Title

      J. Am. Chem. Soc.

      Volume: 134(30) Issue: 30 Pages: 12458-12461

    • DOI

      10.1021/ja305822e

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] ^<15>N-D-Labeled Ionic Probes for Mass Spectrometry2011

    • Author(s)
      F.Ito, S.Ando, M.Iuchi, T.Ukari, M.Takasaki, K.Yamaguchi
    • Journal Title

      Tetrahedron

      Volume: 67 Issue: 41 Pages: 8009-8013

    • DOI

      10.1016/j.tet.2011.08.013

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 多成分有機架橋配位子と金属の連続的混合による配位化合物構築とコールドスプレーイオン化質量分析法2013

    • Author(s)
      小原一朗,伊藤文博,山口健太郎
    • Organizer
      日本薬学会第133年会
    • Place of Presentation
      神奈川(横浜)
    • Year and Date
      2013-03-27
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 水溶性スピロボラートシクロファンの合成研究2013

    • Author(s)
      川幡正俊,檀上博史,山口健太郎
    • Organizer
      日本薬学会第133年会
    • Place of Presentation
      神奈川(横浜)
    • Year and Date
      2013-03-27
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 有機多座配位子と金属からなる配位化合物のコールドスプレーイオン化質量分析法による追跡2013

    • Author(s)
      小原一朗,富永昌英,東屋 功,山口健太郎
    • Organizer
      日本化学会第93春季年会
    • Place of Presentation
      滋賀
    • Year and Date
      2013-03-22
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 質量分析用15N及び重水素標識多価イオン化プローブの開発2011

    • Author(s)
      伊藤文博、山口健太郎, ほか
    • Organizer
      第59回質量分析討論会
    • Place of Presentation
      大阪
    • Year and Date
      2011-09-13
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] コールドスプレー質量分析を中心とした連携機器分析の進歩2011

    • Author(s)
      山口健太郎
    • Organizer
      平成23年度繊維学会秋季研究発表会
    • Place of Presentation
      高松(招待講演)
    • Year and Date
      2011-09-08
    • Related Report
      2011 Annual Research Report

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Published: 2011-04-06   Modified: 2018-03-28  

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