• Search Research Projects
  • Search Researchers
  • How to Use
  1. Back to previous page

量子化学計算によるタンパク質中のATPの加水分解反応の自由エネルギー解析

Publicly Offered Research

Project AreaWater plays a key role in ATP hydrolysis and ATP-driven functions of proteins
Project/Area Number 23118701
Research Category

Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)

Allocation TypeSingle-year Grants
Review Section Complex systems
Research InstitutionTohoku University

Principal Investigator

高橋 英明  東北大学, 理学(系)研究科(研究院), 准教授 (10291436)

Project Period (FY) 2011-04-01 – 2013-03-31
Project Status Completed (Fiscal Year 2012)
Budget Amount *help
¥15,860,000 (Direct Cost: ¥12,200,000、Indirect Cost: ¥3,660,000)
Fiscal Year 2012: ¥8,060,000 (Direct Cost: ¥6,200,000、Indirect Cost: ¥1,860,000)
Fiscal Year 2011: ¥7,800,000 (Direct Cost: ¥6,000,000、Indirect Cost: ¥1,800,000)
Keywords量子化学 / 溶液論 / ATP / 加水分解 / 自由エネルギー / 電子密度揺らぎ / 密度汎関数法 / 溶液の理論 / ATP加水分解
Outline of Annual Research Achievements

ATPの加水分解の自由エネルギーは生体におけるエネルギーの通貨であり、その自由エネルギーを解析することは分子生物学や物理化学における最も重要な課題の一つである。ATPの加水分解の自由エネルギーを理論計算によって得るには、量子化学と統計力学に関わる問題を同時に解決する必要がある。量子化学における問題として、水溶液あるいはタンパク質中のATPの電子密度揺らぎをいかに再現するかという問題がある。ATPは水溶液において最大で4価までの余剰電子を有し、これらは水という極性分子の運動によって著しく揺さぶられるので、電子揺らぎを再現することはATP加水分解の自由エネルギー計算にとって本質的に重要である。これは、溶媒を連続誘電体で扱う方法や平均場近似では再現できない。また、これには電子揺らぎに起因する自由エネルギーを統計力学に基いていかに計算するかという問題が付随する。
前年度までの研究によって、我々は、溶質であるATPを量子化学的に扱い、溶媒としての水を古典力学的に記述するハイブリッド型の第一原理計算分子動力学法(QM/MM法)と溶液の理論を組み合わせることによって、電子揺らぎの自由エネルギーを厳密に計算する方法を開発した。より具体的には溶質の電子分極に起因する系全体のエネルギーの分布関数を基本変数として、電子揺らぎの自由エネルギー汎関数を構築した。この方法をATPのモデル分子であるピロリン酸の加水分解反応に適用した。0価および1価のピロリン酸については、加水分解の実験値を極めて良好に再現したが、2価および3価については、計算値が実験値から10 kcal/mol以上も外れてしまった。これは、主に反応の始状態において、ピロリン酸から周囲の水分子への電荷移動の効果が現在の我々のモデルでは再現できていないことが主要な原因であると考えられる。

Research Progress Status

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Report

(2 results)
  • 2012 Annual Research Report
  • 2011 Annual Research Report
  • Research Products

    (18 results)

All 2013 2012 2011

All Journal Article (8 results) (of which Peer Reviewed: 5 results) Presentation (10 results)

  • [Journal Article] QM/MM 法と溶液の理論の融合による凝縮系の化学過程の自由エネルギー計算 (17)2013

    • Author(s)
      高橋英明
    • Journal Title

      分子シミュレーション研究会会誌「アンサンブル」

      Volume: 15 Pages: 49-52

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Journal Article] Simple and exact approach to the electronic polarization effect on the solvation free energy: Formulation for QM/MM system and its applications to aqueous solutions2012

    • Author(s)
      H. Takahashi, A. Omi, A. Morita, and N. Matubayasi
    • Journal Title

      J. Chem. Phys

      Volume: 136 Issue: 21 Pages: 214503-214503

    • DOI

      10.1063/1.4722347

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of a Methodology to Compute Solvation Free Energies on the Basis of the Theory of Energy Representation for Solutions Represented with a Polarizable Force Field2012

    • Author(s)
      Daiki Suzuoka, Hideaki Takahashi, Tatsuya Ishiyama, and Akihiro Morita
    • Journal Title

      J. Chem. Phys.

      Volume: 137 Issue: 21 Pages: 214503-214503

    • DOI

      10.1063/1.4769075

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] QM/MM 法と溶液の理論の融合による凝縮系の化学過程の自由エネルギー計算 (15)2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Journal Title

      分子シミュレーション研究会会誌「アンサンブル」

      Volume: 14 Pages: 98-101

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Journal Article] QM/MM 法と溶液の理論の融合による凝縮系の化学過程の自由エネルギー計算 (16)2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Journal Title

      分子シミュレーション研究会会誌「アンサンブル」

      Volume: 14 Pages: 130-133

    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Journal Article] Free-energy analysis of the electron-density fluctuation in the quantum-mechanical/molecular-mechanical simulation combined with the theory of energy representation2012

    • Author(s)
      N.Matubayasi, H.Takahashi
    • Journal Title

      Journal of Chemical Physics

      Volume: 136 Issue: 4

    • DOI

      10.1063/1.3677184

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Vibrational Spectrum at Water Surface : A Hybrid Quantum Mechanics/Molecular Mechanics Molecular Dynamics Approach2012

    • Author(s)
      T. Ishiyama, H. Takahashi, A. Morita
    • Journal Title

      J. Phys. : Condens. Matter

      Volume: 24 Issue: 12 Pages: 124107-124107

    • DOI

      10.1088/0953-8984/24/12/124107

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Energetic origin of proton affinity to the air/water interface2011

    • Author(s)
      H.Takahashi, K.Maruyama, et al
    • Journal Title

      Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 115 Pages: 4745-4751

    • Related Report
      2011 Annual Research Report
    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Free energy analysis of the hydrolysis of the prototype molecule for ATP2013

    • Author(s)
      Hideaki Takahashi
    • Organizer
      Symposium on Hydration and ATP Energy
    • Place of Presentation
      仙台
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] QM/MM-ER法によるATPモデル分子の 加水分解反応の自由エネルギー解析2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Organizer
      分子シミュレーション討論会
    • Place of Presentation
      福岡
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 分極モデルとエネルギー表示の理論による溶媒和自由エネルギー計算の方法論の開発2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Organizer
      分子シミュレーション討論会
    • Place of Presentation
      福岡
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] QM/MM 法と溶液論による ATP モデル分子の加水分解反応の自由エネルギー解析2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Organizer
      分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 分極モデルを用いる分子動力学法と溶液理論の結合による溶媒和自由エネルギーの計算2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Organizer
      分子科学討論会
    • Place of Presentation
      東京
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] QM/MM 法に基づく溶質の電子密度の揺らぎによる 溶媒和自由エネルキーの新規な計算法の開発とその応用2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Organizer
      理論化学討論会
    • Place of Presentation
      仙台
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 分極モデルと溶液理論による溶媒和自由エネルギー計算の方法論とその応用2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Organizer
      理論化学討論会
    • Place of Presentation
      仙台
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] 量子化学計算による ATP モデル分子 の加水分解の自由エネルギー解析2012

    • Author(s)
      高橋英明
    • Organizer
      新学術領域研究合同シンポジウム
    • Place of Presentation
      大阪
    • Related Report
      2012 Annual Research Report
  • [Presentation] QM/MM-ER法による多体相互作用に伴う自由エネルギー変化の厳密な取り扱い2011

    • Author(s)
      高橋英明, 森田明弘
    • Organizer
      分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター、北海道
    • Year and Date
      2011-09-23
    • Related Report
      2011 Annual Research Report
  • [Presentation] Computation of reaction free energies by the QM/MM-ER approach-Exact treatment of the many-body interactions-2011

    • Author(s)
      H.Takahashi, A.Morita
    • Organizer
      7th Congress of the International Society for Theoretical Chemical Physics (ISTCP-VII)
    • Place of Presentation
      早稲田大学、東京
    • Year and Date
      2011-09-03
    • Related Report
      2011 Annual Research Report

URL: 

Published: 2011-04-06   Modified: 2018-03-28  

Information User Guide FAQ News Terms of Use Attribution of KAKENHI

Powered by NII kakenhi