Publicly Offered Research
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
本研究では、超分子化学によるものづくりと生命分子の科学の融合領域を開拓し、生命分子に潜在する動的秩序形成を解明するための人工系ー生命系のハイブリッド材料を創出した。超分子錯体の合成技術をベースとし、生命分子であるオリゴペプチドに備わっている動的秩序形成を引き出し、新たなナノ材料の構築を行った。まず、三角形有機配位子(L)とパラジウムイオン(M)の水中での自己集合により得られる自己集合性錯体において、三角形有機配位子の設計を工夫することで、M18L6組成の六面体カプセル錯体を合成した。このカプセル錯体は、ゲストとなる有機分子を添加することにより、ゲスト分子を包接したM24L8組成の正八面体カプセル錯体へ動的変換されることを明らかにした。六面体ー八面体の構造変換のおこる、ユニークな動的超分子錯体の創出に成功した。さらに、柔軟なペプチドを素子として組み込むアプローチも行った。Pro-Gly-Pro配列のペプチドの両端に配位性のピリジル基を導入した配位子(L)と銀イオン(M)を自己集合させることにより、M12L12組成の球状の集合体の構築に成功した。得られた構造は、M3L3組成の大環状構造が4つ、知恵の輪状に複雑に絡まり合った構造であることを明らかにした。このとき、複雑さを示す交差数12は合成分子トポロジーの中で最高記録であり、柔軟な生命素子であるペプチドと人工系の配位結合を利用した自己集合を融合させることで、既存の合成手法では達し得ない複雑な分子構造を容易に作り出せることを明らかにすることが出来た。以上、本研究では、動的な超分子カプセル錯体の構築と、ペプチドと金属イオンからなる人工系ー生命系ハイブリッド分子の創出を達成した。
27年度が最終年度であるため、記入しない。
All 2016 2015 2014
All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results, Acknowledgement Compliant: 3 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 5 results)
Angew. Chem. Int. Ed.
Volume: 55 Issue: 6 Pages: 2063-2066
10.1002/anie.201509278
Volume: 55 Issue: 14 Pages: 4519-4522
10.1002/anie.201600480
Volume: 55 Issue: 4 Pages: 1561-1564
10.1002/anie.201509963
Volume: 53 Issue: 28 Pages: 7228-7232
10.1002/anie.201403506