有機分子触媒による酸素酸化分子変換システムの開発
Publicly Offered Research
Project Area | Advanced Molecular Transformations by Organocatalysts |
Project/Area Number |
26105742
|
Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
|
Allocation Type | Single-year Grants |
Review Section |
Science and Engineering
|
Research Institution | The University of Tokushima |
Principal Investigator |
今田 泰嗣 徳島大学, ソシオテクノサイエンス研究部, 教授 (60183191)
|
Project Period (FY) |
2014-04-01 – 2016-03-31
|
Project Status |
Completed (Fiscal Year 2015)
|
Budget Amount *help |
¥6,760,000 (Direct Cost: ¥5,200,000、Indirect Cost: ¥1,560,000)
Fiscal Year 2015: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000)
Fiscal Year 2014: ¥3,380,000 (Direct Cost: ¥2,600,000、Indirect Cost: ¥780,000)
|
Keywords | 有機分子触媒 / 酸素酸化 / フラビン分子 / フラビン触媒 / 酸素酸化反応 / 水素化反応 / 脱水素反応 |
Outline of Annual Research Achievements |
本応募研究課題では、応募者がその端緒を見出しているフラビン分子を有機分子触媒とする酸素酸化反応を基盤として、次世代の実用的酸素酸化触媒およびこれを利用した未来型の酸素酸化分子変換システムを開発することを目的としている。具体的には固相担体にフラビン分子触媒を固定化することにより触媒の合成および精製を容易にし、回収・再利用を可能にすると同時に、固相担体自体への機能性反応場の導入により、反応場に由来する高活性化・高選択性など触媒自体の高機能化を達成する。 本年度はこれまで過剰量の亜硝酸ナトリウムと過塩素酸を必要としていたカチオン性フラビンの合成について検討し、これらを必要としない簡便で大量合成可能な新手法の確立を達成した。具体的にはまず、これまで亜硝酸ナトリウムを必要としていたN5位アルキル還元型フラビンの酸化過程を空気酸化に置き換えることに成功した。また、不安定でその精製法が限られており、結晶性の過塩素酸塩としての単離・精製を与儀なくされていた単離工程に関して、陽イオン交換樹脂上のスルホン酸残基を対アニオンとして樹脂上に担持する手法を開発し、過塩素酸を必要とせず、単純な洗浄による単離・生成を可能とした。これらにより、カチオン性フラビンを安全かつ簡便に大量に合成する手法を確立した。 本手法で合成したカチオン性フラビンの触媒としての利用についても検討し、使用時の前処理を工夫することにより、結晶として単離したカチオン性フラビンに匹敵する触媒活性を発揮することを明らかにした。 これらと並行して、フラビン分子触媒の新たな機能の開発について検討し、フラビン分子がフォトレドックス触媒として機能することを明らかにした。これは、これまで主に遷移金属錯体を利用して行われていたフォトレドックス触媒反応を単純なフラビン分子で行える可能性を示すものである。
|
Research Progress Status |
27年度が最終年度であるため、記入しない。
|
Strategy for Future Research Activity |
27年度が最終年度であるため、記入しない。
|
Report
(2 results)
Research Products
(46 results)
-
-
-
-
-
-
[Journal Article] Ring-expanding metathesis oligomerization of cyclic nitrones2014
Author(s)
Yasushi Imada, Chiaki Okita, Hiroki Maeda, Masayuki Kishimoto, Yoshinori Sugano, Hiroyuki Kaneshiro, Yuri Nishida, Soichiro Kawamorita, Naruyoshi Komiya, and Takeshi Naota
-
Journal Title
European Journal of Organic Chemistry
Volume: nothing
Issue: 26
Pages: 5670-5674
DOI
Related Report
Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
-
[Presentation] カチオン性フラビン分子調製法の開発2015
Author(s)
大西崇裕, 幸田貴大, 荒川幸弘, 南川慶二, 今田泰嗣
Organizer
日本化学会第95春季年会
Place of Presentation
日本大学船橋キャンパス(千葉県船橋市)
Year and Date
2015-03-26 – 2015-03-29
Related Report
-
-
-
-
-
-
-
-
[Presentation] 高分子固定化フラビン触媒の開発2014
Author(s)
荒川幸弘, 大西崇裕, 幸田貴大, 佐藤文彬, 南川慶二, 今田泰嗣
Organizer
第63回高分子討論会
Place of Presentation
長崎大学文教キャンパス(長崎県長崎市)
Year and Date
2014-09-24 – 2014-09-26
Related Report
Invited
-
-