単一分子接合の形成過程と構造熱揺らぎに関する第一原理シミュレーション

• Project Area: Molecular Architectonics: Orchestration of Single Molecules for Novel Function
• Project/Area Number: 26110501
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
• Allocation Type: Single-year Grants
• Review Section: Science and Engineering
• Research Institution: Hokkaido University
• Principal Investigator: 中山 哲 北海道大学, 触媒科学研究所, 准教授 (10422007)
• Project Period (FY): 2014-04-01 – 2016-03-31
• Project Status: Completed (Fiscal Year 2015)
• Budget Amount: ¥5,720,000 (Direct Cost: ¥4,400,000、Indirect Cost: ¥1,320,000); Fiscal Year 2015: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000); Fiscal Year 2014: ¥2,860,000 (Direct Cost: ¥2,200,000、Indirect Cost: ¥660,000)
• Keywords: 第一原理計算 / 抵抗変化型メモリ / ReRAM

Outline of Annual Research Achievements

不揮発性抵抗変化型ランダムアクセスメモリ（ReRAM）は抵抗変化が高速であり、大きな抵抗変化比を保ったまま微細加工できるために次世代メモリとして期待されている。酸化物（Ox）を金属電極（Metal）で挟んだM－Ox－M構造における抵抗スイッチ効果を利用したメモリの研究開発が活発に行われており、本研究では、第一原理シミュレーションを基に、その伝導パス（フィラメント）の形成過程と構造熱揺らぎに着目した計算を行った。具体的には、実験報告のあるタンタル酸化物を利用した系について検討した。
まず、タンタル酸化物の結晶構造と酸素欠陥導入による構造変化と電子状態変化を調べた。室温で最も安定なλ構造を取り上げ、構造最適化計算によりTa-O平面内での酸素欠陥が安定であることがわかった。欠陥導入後に500 Kで分子動力学計算を行ったところ、Ta-O平面構造が大きく揺らいでおり、その結合ネットワークの再配列が酸素欠陥の移動を促進していることが予測された。次に、タンタルを電極としたM-Ox-Mモデルを構築し、Ta-O平面内の酸素欠陥濃度と第一原理伝導計算による輸送特性の相関を得た。さらに、ON状態にした後、500 Kで分子動力学法を行い、その構造が熱力学的に安定であることも確認した。最後に、スイッチング効果に対してAccelerated MD法を用いてタンタル酸化物中の酸素イオンを電極側に移動させることで、SET/RESET動作を電極界面での酸化還元過程として捉え、大きな抵抗変化比を再現できることを示した。

Research Progress Status

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

27年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Synthesis of yellow and red fluorescent 1,3a,6a-triazapentalenes and the theoretical investigation of their optical properties (2015)
  • Author(s): Kosuke Namba, Ayumi Osawa, Akira Nakayama, Akane Mera, Fumi Tano, Yoshiro Chuman, Eri Sakuda, Tetsuya Taketsugu, Kazuyasu Sakaguchi, Noboru Kitamura, Keiji Tanino
  • Journal Title: Chemical Science Volume: 6 Issue: 2 Pages: 1083-1093
  • DOI: 10.1039/c4sc02780a
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] HXeI and HXeH in Ar, Kr, and Xe matrices: experiment and simulation (2015)
  • Author(s): C. Zhu, K. Niimi, T. Taketsugu, M. Tsuge, A. Nakayama, and L. Khriachtchev
  • Journal Title: J. Chem. Phys. Volume: 142 Issue: 5 Pages: 054305-054305
  • DOI: 10.1063/1.4906875
  • NAID: 120005593432
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Excited-State Relaxation of Hydrated Thymine and Thymidine Measured by Liquid-Jet Photoelectron Spectroscopy: Experiment and Simulation (2015)
  • Author(s): Franziska Buchner, Akira Nakayama, Shohei Yamazaki, Hans-Hermann Ritze, Andrea Luebcke
  • Journal Title: Journal of the American Chemical Society Volume: 137 Issue: 8 Pages: 2931-2938
  • DOI: 10.1021/ja511108u
  • NAID: 120005603806
  • Peer Reviewed / Open Access
• [Journal Article] Matrix site effects on vibrational frequencies of HXeCCH, HXeBr, and HXeI: a hybrid quantum-classical simulation (2015)
  • Author(s): K. Niimi, T. Taketsugu, and A. Nakayama
  • Journal Title: Phys. Chem. Chem. Phys. Volume: 17 Issue: 12 Pages: 7872-7880
  • DOI: 10.1039/c5cp00568j
  • NAID: 120005703689
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Energy dissipative photo-protective mechanism of carotenoid spheroidene from the photoreaction center of purple bacteria Rhodobacter sphaeroides (2015)
  • Author(s): S. Arulmozhiraja, N. Nakatani, A. Nakayama, and J. Hasegawa
  • Journal Title: Physical Chemistry Chemical Physics Volume: 17 Issue: 36 Pages: 23468-23480
  • DOI: 10.1039/c5cp03089g
  • NAID: 120005822517
  • Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Total Synthesis of Palau’amine (2015)
  • Author(s): K. Namba, K. Takeuchi, Y. Kaihara, M. Oda, A. Nakayama, A. Nakayama, M. Yoshida, and K. Tanino
  • Journal Title: Nature Communications Volume: 6 Issue: 1 Pages: 8731-8731
  • DOI: 10.1038/ncomms9731
  • NAID: 120006999407
  • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Vibrational Shifts of HXeCl in Matrix Environments (2014)
  • Author(s): Keisuke Niimi, Akira Nakayama, Yuriko Ono, Tetsuya Taketsugu
  • Journal Title: J. Phys. Chem. A Volume: 118 Issue: 2 Pages: 380-387
  • DOI: 10.1021/jp411298p
  • Peer Reviewed
• [Journal Article] Quantum Chemical Investigations on the Nonradiative Deactivation Pathways of Cytosine Derivatives (2014)
  • Author(s): Akira Nakayama, Shohei Yamazaki, Tetsuya Taketsugu
  • Journal Title: The Journal of Physical Chemistry A Volume: 118 Issue: 40 Pages: 9429-9437
  • DOI: 10.1021/jp506740r
  • Peer Reviewed
• [Presentation] First-principles simulations of oxygen vacancy transport at the metal/metal-oxide interface (2016)
  • Author(s): A. Nakayama
  • Organizer: ICCMSE 2016 (Computational Chemistry)
  • Place of Presentation: アテネ（ギリシャ）
  • Year and Date: 2016-03-17
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] First-principles simulations of oxygen vacancy transport at the metal/metal-oxide interface (2016)
  • Author(s): A. Nakayama, J. Hasegawa, and H. Nakamura
  • Organizer: The 5th International Conference on MEXT Project of Integrated Research on Chemical Synthesis “Chemical Science for Future Societies”
  • Place of Presentation: 名古屋大学東山キャンパス（愛知県名古屋市）
  • Year and Date: 2016-01-29
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 第一原理シミュレーションによる抵抗変化型メモリの動作機構の検討 (2016)
  • Author(s): 中山哲
  • Organizer: 精密工学会超精密加工専門委員会第69回研究会
  • Place of Presentation: ホテル新大阪コンファレンスセンター（大阪府大阪市）
  • Year and Date: 2016-01-15
  • Invited
• [Presentation] Vibrational spectroscopy of noble-gas compounds in matrix environments: a hybrid quantum-classical simulation (2015)
  • Author(s): A. Nakayama
  • Organizer: PACIFICHEM 2015, Symposium (#199), Recent Progress in Matrix Isolation Species
  • Place of Presentation: ホノルル（アメリカ）
  • Year and Date: 2015-12-15
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] First-principles simulations of the switching mechanism in tantalum oxide-based resistive memory devices (2015)
  • Author(s): A. Nakayama, J. Hasegawa, and H. Nakamura
  • Organizer: PACIFICHEM 2015, Symposium (#408), Single-Molecule Function and Measurements
  • Place of Presentation: ホノルル（アメリカ）
  • Year and Date: 2015-12-15
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] タンタル酸化物を用いた抵抗変化型メモリにおける動作機構の検討 (2015)
  • Author(s): 中山哲，長谷川淳也，中村恒夫
  • Organizer: 第6回分子アーキテクトニクス研究会
  • Place of Presentation: 京都大学桂キャンパス（京都府京都市）
  • Year and Date: 2015-10-23
• [Presentation] First-principles simulations of oxygen vacancy transport at the metal/metal-oxide interface (2015)
  • Author(s): A. Nakayama
  • Organizer: First International Symposium of Institute for Catalysis － Global Collaboration in Catalysis Science Toward Sustainable Society
  • Place of Presentation: 北海道大学（北海道札幌市）
  • Year and Date: 2015-10-13
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] First-principles simulations of the switching mechanism in tantalum oxide-based resistive memory devices (2015)
  • Author(s): A. Nakayama, J. Hasegawa, and H. Nakamura
  • Organizer: First International Symposium of Institute for Catalysis － Global Collaboration in Catalysis Science toward Sustainable Society
  • Place of Presentation: 北海道大学（北海道札幌市）
  • Year and Date: 2015-10-13
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Computational Study of Excited-State Relaxation Dynamics of Pyrimidine Bases (2015)
  • Author(s): A. Nakayama
  • Organizer: The International Conference on Theoretical and High-Performance Computational Chemistry (ICT-HPCC15)
  • Place of Presentation: 青島（中国）
  • Year and Date: 2015-09-26
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] タンタル酸化物における酸素欠陥濃度と電気伝導度の相関に関する理論的研究 (2015)
  • Author(s): 中山哲，長谷川淳也，中村恒夫
  • Organizer: 第116回触媒討論会
  • Place of Presentation: 三重大学（三重県津市）
  • Year and Date: 2015-09-16
• [Presentation] First-principles simulations of the switching mechanism in tantalum oxide-based resistive memory devices (2015)
  • Author(s): A. Nakayama, J. Hasegawa, and H. Nakamura
  • Organizer: Psi-k 2015 Conference
  • Place of Presentation: サン・セバスティアン（スペイン）
  • Year and Date: 2015-09-06
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] First-principles simulations of the switching mechanism in tantalum oxide-based resistive memory devices (2015)
  • Author(s): A. Nakayama, J. Hasegawa, and H. Nakamura
  • Organizer: International Workshop on Molecular Architectonics
  • Place of Presentation: 知床グランドホテル（北海道斜里郡斜里町）
  • Year and Date: 2015-08-03
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Excite-State Relaxation Dynamics of Pyrimidine Bases (2015)
  • Author(s): A. Nakayama
  • Organizer: The 15th ICQC Satellite Meeting, “Recent Advances in Quantum Dynamics and Thermodynamics of Complex Systems”
  • Place of Presentation: 北京（中国）
  • Year and Date: 2015-06-04
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 抵抗変化型メモリにおける酸素欠陥の生成過程に関する第一原理シミュレーション (2014)
  • Author(s): 中山哲、中村恒夫、浅井美博
  • Organizer: 第5回分子アーキテクトニクス研究会
  • Place of Presentation: 大阪大学豊中キャンパス（大阪府豊中市）
  • Year and Date: 2014-11-25 – 2014-11-26
• [Presentation] Computational study of relaxation dynamics of pyrimidine bases in the gas and solution phases (2014)
  • Author(s): A. Nakayama
  • Organizer: Vietnam Malaysia International Chemical Congress (VMICC) 2014
  • Place of Presentation: ハノイ（ベトナム）
  • Year and Date: 2014-11-07 – 2014-11-10
  • Invited
• [Presentation] Photophysics of DNA bases: potential energy surfaces and relaxation dynamics (2014)
  • Author(s): A. Nakayama
  • Organizer: the 18th Malaysian International Chemical Congress (18MICC) 2014
  • Place of Presentation: クアラルンプール（マレーシア）
  • Year and Date: 2014-11-03 – 2014-11-05
  • Invited
• [Presentation] 量子シミュレーションによる原子核・電子の複合系ダイナミクス (2014)
  • Author(s): 中山哲
  • Organizer: 第114回触媒討論会
  • Place of Presentation: 広島大学東広島キャンパス（広島県東広島市）
  • Year and Date: 2014-09-25 – 2014-09-27
  • Invited
• [Presentation] 複雑分子系に対しての量子シミュレーション (2014)
  • Author(s): 中山哲
  • Organizer: 分子科学若手の会・夏の学校
  • Place of Presentation: いこいの村能登半島（石川県志賀町）
  • Year and Date: 2014-08-18 – 2014-08-22
  • Invited