2019 Fiscal Year Annual Research Report
Development of High Performance Molecular Catalysts for Extremely Difficult Selective Oxidation Reactions
| Project Area | Precise Formation of a Catalyst Having a Specified Field for Use in Extremely Difficult Substrate Conversion Reactions |
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| Project/Area Number |
15H05797
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
水野 哲孝 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (50181904)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山口 和也 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (50334313)
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| Project Period (FY) |
2015-06-29 – 2020-03-31
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| Keywords | 高難度選択酸化反応 / 新反応開発 / 固体触媒 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、高度に設計された固体触媒あるいは分子触媒（分子性固体触媒を含む）を用いて、これまでに実現できていない高効率かつ高選択的な酸化反応の実現を目指すものである。酸化反応開発にあたって、これまでによく用いられている金属や有機過酸化物、過酸化水素を用いるのではなく、分子状酸素を酸化剤として用いて検討を行ってきた。本年度は、（１）アミンのメチル基選択的酸素化反応、（２）アンモニアを窒素源としたアニリン合成系の開発に成功した。
（１）について、アミンのα-酸素化反応はアミド化合物の有力な合成法であるが、環境の異なる最大3種類のα-炭素原子が存在するため酸素化の位置選択性を高度に制御することが必要である。また、副反応の抑制と環境負荷低減のためには穏和な分子状酸素を酸化剤とすること理想であり、高度な選択性と活性を有する酸素酸化触媒の開発が重要である。特に、N-メチル基を酸素化することにより得られるホルムアミドは、種々の官能基変換や複素環式化合物合成における前駆体として重要であるが、既報のα-酸素化触媒では位置選択性や基質適用性などの問題点があった。本領域のメンバー（２グループ）との共同研究により、銅/ニトロキシルラジカル触媒が第三級アミンのメチル選択的酸素化に有効であることを見出した。
（２）について、担持パラジウムナノ粒子触媒が脱水素芳香環形成反応に有効であるというこれまでに得られた知見をもとに、スチレンのパラジウム表面への優先吸着を利用して、アンモニアとシクロヘキサノンからのアニリン合成系を開発することができた。
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| Research Progress Status |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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| Strategy for Future Research Activity |
令和元年度が最終年度であるため、記入しない。
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Research Products
(14 results)
