2015 Fiscal Year Annual Research Report
精密多点制御を実現する触媒反応活性点の設計と有用物質変換への応用
| Project Area | Precise Formation of a Catalyst Having a Specified Field for Use in Extremely Difficult Substrate Conversion Reactions |
|---|
| Project/Area Number |
15H05802
|
|---|
| Research Institution | Hokkaido University |
|---|
Principal Investigator |
松永 茂樹 北海道大学, 薬学研究科(研究院), 教授 (50334339)
|
|---|
| Project Period (FY) |
2015-06-29 – 2020-03-31
|
| Keywords | 触媒 / 不斉触媒 / 多核触媒 / 協奏触媒 / 不斉合成 |
|---|
| Outline of Annual Research Achievements |
５年計画の初年度にあたる平成２７年度は以下の取り組みを行った。（１）ソフトな遷移金属を外部配位場に組み込む新たな複核錯体調製用の配位子合成：当初、外部配位場にリン系の元素を導入した配位子について検証を進めたが、当初の予想に反し、配位子／錯体が不安定であり取り扱いに難点があることがわかった。そこで、年度後半は新たなにスルホキシド系のユニットを導入することとし検討を進めた。現在、配位子の合成途中であり、平成２８年度に引き続き検討を進める。（２）不斉アルドール反応：予備的試験として、銅／ホスフィン系での不斉アルドール反応の検討を行い、良好な選択性を実現した。今後は、新たに合成を進める複核錯体の適用を検討する。（３）他の班員との共同研究としてキラルスルホン酸を母体とするキラルアニオン超分子と我々のもつ高原子価カチオン性錯体との組み合わせを検証し、中程度の立体選択性が発現できることを見いだした。初年度としては良好な進捗状況であると考えている。平成２８年度は引き続き立体選択性の改善を指向した検討を進める。また、別な共同研究としてタンパク反応場への錯体導入を視野に入れた官能基を導入した新規配位子の合成を行った。平成２８年度にも継続して配位子の合成、触媒の調製を検討する。（４）新たな形での複核反応場の構築を指向し、パラジウム／ニッケルあるいはパラジウム／コバルトのヘテロ複核カルボキシラート錯体の調製にも取り組み合成およびその構造解析を進めた。平成２７年度に合成した新規複核錯体の機能評価を平成２８年度以降に実施していく予定である。
|
| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
初年度には当初計画していた配位子の合成を進めおおむね順調に進行した。その中で、唯一、予定外の結果としてリン系のユニットを組み込んだ新規配位子が当初想定よりもはるかに取り扱いが困難で精製等ができないという課題が生じた。この課題に対しては、当初の計画を中途で変更し、スルホキシド系のユニット導入へと切り替えて計画を進めることとした。
|
| Strategy for Future Research Activity |
初年度に判明した問題点に関しては、既に配位子の分子デザインを微修正することで研究を進めている。新たな配位子デザインをもとに当初計画を遂行することで問題は生じないと考えている。
|
