2019 Fiscal Year Annual Research Report
Bottom up creation of singularities by utilization of equilibrium and non-equilibrium crystal growth from vapor phase
| Project Area | Materials Science and Advanced Elecronics created by singularity |
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| Project/Area Number |
16H06417
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| Research Institution | Tokyo University of Agriculture and Technology |
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Principal Investigator |
熊谷 義直 東京農工大学, 工学(系)研究科(研究院), 卓越教授 (20313306)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
村上 尚 東京農工大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (90401455)
山口 智広 工学院大学, 先進工学部, 准教授 (50454517)
富樫 理恵 上智大学, 理工学部, 助教 (50444112)
後藤 健 東京農工大学, 工学(系)研究科(研究院), 助教 (50572856)
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| Project Period (FY) |
2016-06-30 – 2021-03-31
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| Keywords | Ⅲ族セスキ酸化物半導体 / 安定相 / 準安定相 / 熱平衡 / 非熱平衡 / 格子引き込み / バンドエンジニアリング |
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| Outline of Annual Research Achievements |
酸化インジウム（In2O3）および酸化アルミニウム（Al2O3）のハライド気相成長（HVPE）およびミスト化学気相堆積（Mist-CVD）を実施した。
In2O3のHVPE成長では、a軸方向にオフしたc面サファイア基板上に直接、安定相であるc相の(111)単結晶を成長できることが分かった。本アプローチでは、Ga2O3の場合と異なり、低温非熱平衡下成長においても基板の格子引き込みによる準安定相（α相）成長は生じなかった。しかし、1000℃という高温で、前例の無い高純度、低残留キャリア密度層を高速成長可能なことが分かった。本層を用いた透明電子デバイス試作のため、水素雰囲気異方性エッチング（HEATE）法による加工を検討し、熱力学に支配されたエッチング制御を確立した。
In2O3のMist-CVD成長では、c面サファイア基板上に再現性良く準安定相（α相）の単結晶が成長可能になった。HVPE法との結果比較から、基板の格子引き込みだけではなく、原料分子の効果による準安定相発現が示唆された。軟X線光電子スペクトル（SXPES）解析により、本層に表面電荷蓄積層の存在が確認され、デバイス応用においてこの制御が必要となることも分かった。
Al2O3のHVPE成長では、安定相β-Ga2O3(-201)基板上にAlCl3ガスのみを供給したところ、準安定相であるκ-Al2O3(001)層が成長するという興味深い結果が得られた。今後、酸素源の特定、成長メカニズムの解明が必要であるが、本層を用い金属-絶縁体（Al2O3）-半導体（β-Ga2O3）MISキャパシタを作製したところ、ヒステリシスの無いC-V特性が5～200 kHzで得られ、本層を用いた電子デバイス作製、(AlxGa1-x)2O3混晶成長によるバンドギャップ，ヘテロ界面制御に着手可能となった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
酸化ガリウム（Ga2O3）に続き、In2O3およびAl2O3のHVPE成長、Mist-CVD成長も軌道に乗り、研究が加速した。熱平衡下成長による高品質な安定相結晶成長、また非熱平衡下成長、基板の格子引き込み、原料分子種による引き込みのいずれか、または組み合わせによる準安定相発現制御を再現性良く実現できるようになった。
GaCl-O2-N2系またはGaCl3-O2-N2系HVPE法による熱平衡下成長で安定相β-Ga2O3の高速成長が可能で、GaCl3-O2-N2系では駆動力制御による高品質結晶成長が実現している。低温非熱平衡下でのHVPEおよびMist-CVD成長では、サファイア（α-Al2O3）基板を用いることで基板の格子引き込みで準安定相α-Ga2O3成長を再現性良く達成できている。
In2O3成長では、サファイア基板上HVPE成長では準安定相成長が見られなかったが、高純度・低残留キャリア密度の単結晶成長技術が確立され、電子デバイスの試作に着手した。一方、サファイア基板上Mist-CVD成長では、準安定相α-In2O3の単結晶成長が可能であり、基板の格子引き込みに加え原料分子種の影響が準安定相発現に効くことが分かった。本層もまたセンサ応用等が始まっている。
Al2O3のHVPE成長では、β-Ga2O3基板上にAlCl3のみを供給することで準安定相κ-Al2O3の成長が確認された。この予想されなかった結果のメカニズム解明が今後必須である。本Al2O3を絶縁層として用いMISキャパシタを試作し、ヒステリシスの無い安定動作が確認されている。
以上、Ⅲ族セスキ酸化物半導体であるGa2O3、In2O3、Al2O3すべてについて成長制御手法が確立しつつあり、今後の混晶成長、デバイス展開の基礎技術が揃ったと言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
In2O3の安定相、準安定相を用いた電子デバイスとしてショットキーバリアダイオードおよびガスセンサーの試作を行う。他のIn系半導体結晶同様に、In2O3においても表面に電荷蓄積層の存在が示唆されたため、その制御プロセスも併せ検討する。
Al2O3のHVPE成長に関し、AlCl3のみの供給で成長が生じるメカニズム解明を試みることと併せ、面方位の異なるβ-Ga2O3基板上で同様の検討を実施して、発現相の検討を行う。また、AlCl3-O2-N2系HVPE、Mist-CVDによるAl2O3成長の検討を進め、Ga2O3成長、In2O3成長技術との融合により混晶成長を目指し、発現相制御、バンドエンジニアリング技術を完成させる。
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