2017 Fiscal Year Annual Research Report
| Project Area | Synthesis of Mixed Anion Compounds toward Novel Functionalities |
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16H06441
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
前田 和彦 東京工業大学, 理学院, 准教授 (40549234)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
長谷川 哲也 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10189532)
田部 勢津久 京都大学, 人間・環境学研究科, 教授 (20222119)
松石 聡 東京工業大学, 元素戦略研究センター, 准教授 (30452006)
牛山 浩 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (40302814)
内本 喜晴 京都大学, 人間・環境学研究科, 教授 (50193909)
森 孝雄 国立研究開発法人物質・材料研究機構, その他部局等, その他研究員 (90354430)
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| Project Period (FY) |
2016-06-30 – 2021-03-31
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| Keywords | 光触媒 / 光電極 / 蛍光体 / 熱電材料 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
光触媒、光電極： 前田が先行して見出していたTa/N共ドープルチル型TiO2にRuOx助触媒を担持して光電極とすると、長時間安定に水の光酸化を実現できた。酸窒化物系光触媒で深刻な問題となっている光腐食は本系では無縁であり、この特性は触媒活性サイトのその場計測をも可能とした。すなわち、計測科学を専門とする内本との協働で、水の光酸化反応中のRuOxの様子を世界で初めて捉えることに成功した。合成困難な二次元層状酸窒化物の合成を陰山、垣花を中心とするA01メンバーと共同で行い、従来困難だったペロブスカイト型Li2LaTa2O6Nの単相合成法を確立した。この材料は通常の三次元ペロブスカイト（CaTaO2Nなど）と比べ、CO2光還元に対して圧倒的な高活性を示し、その高活性の起源をA02メンバー（木本、山方）と協働して明らかとした。
蛍光体、熱電材料など： 田部を中心として、Ce3+添加部分窒化ガーネット、Eu3+添加赤色蛍光体の開発に成功した。前者ではカチオン置換と部分窒化により橙色の発光波長を実現し、後者では部分窒化による電荷移動遷移の長波長化と複合アニオン配位による非対称性の増加からの電気双極子遷移確率の増強を実現した。また、鱒渕(A01)が見出したBaCN2が、Eu2+賦活により新規赤色長残光蛍光体となることも見出した。さらには、松石が合成した新規酸水素化物GdHOとSr2LiSiO4Hが、希土類置換により蛍光体として機能することを確認した。Sr2LiSiO4H:Eu2+では同型のSr2LiSiO4F:Eu2+に比べ、励起帯・発光帯が長波長側にシフトすることを認めた。長谷川によって見出された高モビリティーアモルファスZnOxNy薄膜が、森との協働により低い熱伝導率をもつことが明らかとなり、結果として高い熱電性能の新規系として見出された。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
上記の通り、前年度に個々のグループで培った成果を班内あるいは班間での共同研究へと繋げる形がいくつも見られるようになり、A03班が関与した領域内共同研究は極めて活発である。その結果として、共著論文も複数発表済みである。複合アニオン化合物の新規物理化学機能の創出という観点からも、Ta/N共ドープルチル型TiO2光電極において驚異的な耐久性を記録するなど、突出した成果が得られている。これらの事実から、本計画研究は順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
本計画研究は、班長の前田の統括の下、光触媒・光電極（前田）、二次電池活物質（内本）、蛍光体（田部）、誘電体・磁性体・薄膜材料（長谷川）、熱電材料（森）、超伝導（松石）の計6チーム、公募研究6件、さらにはA01班、A02班も含めた有機的連携に基づき推進していく。平成30年度においては以下の研究を計画している。
(1)酸フッ化物系光触媒の可視光応答の起源を検証するため、類似組成および構造の化合物群を合成し、光吸収特性および光触媒機能を調査する（前田、A01公募・岡、A01分担・本郷、A02公募・前園）。(2)TiO2:N,F光電極特性向上に不可欠な助触媒の担持効果について検討するとともに、TiO2中のN,Fの電子状態の観測を実施する（内本、前田）。(3)新規に見出したCe賦活複合アニオン蛍光体に対して、NMR、X線及び中性子構造解析により、窒素の配位状態、Ceイオンの配位子場構造に対する役割を調査する。また、電子状態計算により蛍光励起スペクトルの詳細な解釈を試みる（田部、松石、A02班）。(4)Taの酸窒化物においてより大きな可視光吸収を実現するため、BaTaO2Nエピタキシャル薄膜を合成し、光触媒活性を確認する。続いて、非晶質ZnON薄膜を用いてp/n接合を試作し、光電変換を確認する（長谷川、前田）。(5)領域内の共同研究で対象とした複合アニオン化合物に対して、組成や結晶構造の制御を通した熱電性能の大幅な増強原理を明らかとする（森）。(6)新規酸水素化物における水素アニオンの解離による光誘起伝導性やイオン伝導性等の評価を行い、複合アニオン水素化物特有の新機能を探る。解析グループの各種プローブを用いた共同研究を行い、新物質を含むこれら物質群中の水素について統一的な知見を得る（松石、A02班）。
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[Journal Article] New Precursor Route Using a Compositionally Flexible Layered Oxide and Nanosheets for Improved Nitrogen-Doping and Photocatalytic Activity2018
Author(s)
Kazuhiko Maeda, Yuki Tokunaga, Keisuke Hibino, Kotaro Fujii, Hiroyuki Nakaki, Tomoki Uchiyama, Miharu Eguchi, Daling Lu, Shintaro Ida, Yoshiharu Uchimoto, Masatomo Yashima
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Journal Title
ACS Appl. Energy Mater.
Volume: 1
Pages: 1734-1741
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Characterization of silver species on graphitic carbon nitride nanosheets as promoters for photocatalytic carbon dioxide reduction under visible light with a ruthenium(II) complex2018
Author(s)
Kazuhiko Maeda, Daehyeon An, Chandana Sampath Kumara Ranasinghe, Tomoki Uchiyama, Ryo Kuriki, Tomoki Kanazawa, Daling Lu, Shunsuke Nozawa, Akira Yamakata, Yoshiharu Uchimoto, Osamu Ishitani
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Journal Title
J. Mater. Chem. A
Volume: 印刷中
Pages: 印刷中
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Synthesis, structure and photocatalytic activity of layered LaOInS22017
Author(s)
Akira Miura, Takayoshi Oshima, Kazuhiro Maeda, Yoshikazu Mizuguchi, Chikako Moriyoshi, Yoshihiro Kuroiwa, Yu Meng, Xiaodong Wen, Masanori Nagao, Mikio Higuchi, Kiyoharu Tadanaga
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Journal Title
J. Mater. Chem. A
Volume: 5
Pages: 14270-14277
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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