2018 Fiscal Year Annual Research Report
| Project Area | Synthesis of Mixed Anion Compounds toward Novel Functionalities |
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16H06441
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
前田 和彦 東京工業大学, 理学院, 准教授 (40549234)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
長谷川 哲也 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10189532)
田部 勢津久 京都大学, 人間・環境学研究科, 教授 (20222119)
松石 聡 東京工業大学, 元素戦略研究センター, 准教授 (30452006)
内本 喜晴 京都大学, 人間・環境学研究科, 教授 (50193909)
森 孝雄 国立研究開発法人物質・材料研究機構, 機能性材料研究拠点, グループリーダー (90354430)
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| Project Period (FY) |
2016-06-30 – 2021-03-31
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| Keywords | 光触媒 / 光電極 / 蛍光体 / 熱電材料 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
光触媒、光電極： 前田、岡（A01公募）、本郷（A01分担）らの協働により、パイロクロア構造を有するPb2Ti2O5.4F1.2が可視光応答可能な狭いバンドギャップを特異的に有し、可視光応答型光触媒となることを明らかとした。内本、片桐（A01公募）らが中心となり、Zn-Ga LDHと尿素の混合物から調製されたGaN:ZnO光触媒の合成メカニズムをXAFSと質量分析法により追跡したところ、Znシアナミド化合物が反応中間体として生成し、Gaを窒化することが明らかになった。
電池材料： 内本が中心となり、Ruddlesden-Popper型構造の酸フッ化物Sr2MO3F(M=Ni, Co, Mn)が電気化学的なフッ化物イオンの挿入脱離を可能とし、高い充放電容量を示すことを明らかにした。
蛍光体： 田部を中心として、Ce3+添加(Gd,Y)3(Al,Si)5(O,N)12ガーネット、Ce3+添加Sr3AlO4F蛍光体の開発に成功した。前者では、発光波長のレッドシフトと温度消光が酸化物より低温で起こることを明らかとし、後者では同型構造のSr2GdAlO5蛍光体と比較して、高温まで温度消光しにくいことを認めた。
磁性体： 松石らが先行して見出していた反強磁性絶縁体であるLaMnPOにおいて、酸素イオンの水素アニオン部分置換により強磁性金属に変化すること、および高水素置換領域ではさらに反強磁性金属に変化することを発見した。南部（A02公募）との協働による中性子回折測定によって、LaMnPO0.05H0.95ではMnAs層内でMnのスピンが強磁性配列、層間で反強磁性配列した新たな磁気構造であることを明らかとした。長谷川、関場（A02公募）らの協働により、酸素をドープした蛍石型NdD2エピタキシャル薄膜（NdD2Ox）を合成し、最高でTC～10 Kの強磁性を示すことを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
上記の通り、A03班が関与した領域内共同研究は極めて活発に行われている。その結果として、2018年度内に出版した共著論文は40報以上になる。複合アニオン化合物の新規物理化学機能の創出という観点からも、これまでの光触媒研究で主たる探索ターゲットとなり得なかった酸フッ化物が、有望な可視光応答型光触媒になりうることを明らかにするなど、突出した成果が得られている。これらの事実から、本計画研究は順調に進展していると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
本計画研究は、班長の前田の統括の下、光触媒・光電極（前田）、二次電池活物質（内本）、蛍光体（田部）、誘電体・磁性体・薄膜材料（長谷川）、熱電材料（森）、超伝導（松石）の計6チーム、公募研究9件、さらにはA01班、A02班も含めた有機的連携に基づき推進していく。2019年度においては以下の研究を計画している。
(1)尿素窒化法による窒化物合成メカニズムを体系化するため、本法で調製可能なLaTiO2N等の酸窒化物について、XAFSによる反応機構解明を実施する。（内本、A01公募・片桐、A02分担・野田、前田）
(2)酸フッ化物Sr2MO3F(M=Ni, Co, Mn)におけるフッ化物イオン挿入脱離時の電荷補償機構、フッ化物イオンの挿入サイトを明らかにし、フッ化物イオン電池の新規電極材料設計のための知見を得る。（内本、A01分担・陰山、A01公募・辻本、前田）
(3)酸ハロゲン化物YOX:Eu3+の価電子帯のアニオンX置換による制御を目指し、第一原理による構造最適化およびフォノン計算によって安定な結晶構造について予測する。また発光スペクトルに基づいて局所構造について議論し、価電子帯制御による残光発現の可能性についても検討する。（田部、A01分担・本郷、A02公募・前園）
(4)非晶質複合アニオン化合物半導体薄膜を用い、フレキシブル熱電変換モジュールやInフリーの高移動度薄膜トランジスタなどのデバイスを実現する。また、XAFSなどの分光学的手法により組成・構造と電子状態や物性の関係を明らかにする。（長谷川、森、A02分担・吉田、A02公募・関場）
(5)高温熱電材料を複合アニオン化したことによる機械的特性などの効果を解明し、実用化へ向けて知財を創出確保するだけでなく、本材料を使用した熱電発電モジュールの試作と評価を実施する。（森）
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Research Products
(219 results)
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[Journal Article] Crystal structure analysis and evidence of mixed anion coordination at Ce3+ site in Y3Al2(Al,Si)3(O,N)12 oxynitride garnet phosphor2019
Author(s)
K. Asami, M. Shiraiwa, J. Ueda, K. Fujii, K. Hongo, R. Maezono, M. G. Brik, M. Yashima, S. Tanabe,
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Journal Title
J. Mater. Chem. C
Volume: 7
Pages: 1330-1336
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] New Precursor Route Using a Compositionally Flexible Layered Oxide and Nanosheets for Improved Nitrogen-Doping and Photocatalytic Activity2018
Author(s)
Kazuhiko Maeda, Yuki Tokunaga, Keisuke Hibino, Kotaro Fujii, Hiroyuki Nakaki, Tomoki Uchiyama, Miharu Eguchi, Daling Lu, Shintaro Ida, Yoshiharu Uchimoto, Masatomo Yashima
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Journal Title
ACS Appl. Energy Mater.
Volume: 1
Pages: 1734-1741
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Undoped Layered Perovskite Oxynitride Li2LaTa2O6N for Photocatalytic CO2 Reduction with Visible Light2018
Author(s)
T. Oshima, T. Ichibha, K. Sinkou Qin, K. Muraoka, J. J. M. Vequizo, K. Hibino, R. Kuriki, S. Yamashita, K. Hongo, T. Uchiyama, K. Fujii, D. Lu, R. Maezono, A. Yamakata, H. Kato, K. Kimoto, M. Yashima, Y. Uchimoto, M. Kakihana, O. Ishitani, H. Kageyama, K. Maeda
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Journal Title
Angew. Chem. Int. Ed.
Volume: 57
Pages: 8154-8158
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Visible-light CO2 reduction over a ruthenium(II)-complex/C3N4 hybrid photocatalyst: the promotional effect of silver species2018
Author(s)
Kazuhiko Maeda, Daehyeon An, Chandana Sampath Kumara Ranasinghe, Tomoki Uchiyama, Ryo Kuriki, Tomoki Kanazawa, Daling Lu, Shunsuke Nozawa, Akira Yamakata, Yoshiharu Uchimoto, Osamu Ishitani
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Journal Title
J. Mater. Chem. A
Volume: 6
Pages: 9708-9715
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Nitrogen/fluorine-codoped rutile titania as a stable oxygen-evolution photocatalyst for solar-driven Z-scheme water splitting2018
Author(s)
Akinobu Miyoshi, Junie Jhon M. Vequizo, Shunta Nishioka, Yuma Kato, Muneaki Yamamoto, Shunsuke Yamashita, Toshiyuki Yokoi, Akihide Iwase, Shunsuke Nozawa, Akira Yamakata, Tomoko Yoshida, Koji Kimoto, Akihiko Kudo, Kazuhiko Maeda
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Journal Title
Sustainable Energy & Fuels
Volume: 2
Pages: 2025-2035
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Rapid deposition and thermoelectric properties of ytterbium boride thin films using hybrid physical chemical vapor deposition2018
Author(s)
Gabin Guelou, Maya Martirossyan, Kazuo Ogata, Isao Ohkubo, Yohei Kakefuda, Naoyuki Kawamoto, Yuuki Kitagawa, Jumpei Ueda, Setsuhisa Tanabe, Kazuhiko Maeda, Katsumitsu Nakamura, Takashi Aizawa, Takao Mori
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Journal Title
Materialia
Volume: 1
Pages: 244-248
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Effects of Interfacial Electron Transfer in Metal Complex - Semiconductor Hybrid Photocatalysts on Z-scheme CO2 Reduction under Visible Light2018
Author(s)
Akinobu Nakada, Ryo Kuriki, Keita Sekizawa, Shunta Nishioka, Junie Jhon M. Vequizo, Tomoki Uchiyama, Nozomi Kawakami, Daling Lu, Akira Yamakata, Yoshiharu Uchimoto, Osamu Ishitani, Kazuhiko Maeda
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Journal Title
ACS Catal.
Volume: 8
Pages: 9744-9754
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] High rate performance of dual substituted LiFePO4 based on controlling metastable intermediate phase2018
Author(s)
Takahiro Yoshinari, Kentaro Yamamoto, Motoaki Nishijima, Katsutoshi Fukuda, Akihide Kuwabara, Tomoki Uchiyama, Isao Tanaka, Kazuhiko Maeda, Hiroshi Kageyama, Yuki Orikasa, Yoshiharu Uchimoto
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Journal Title
ACS Applied Energy Materials
Volume: 1
Pages: 6736-6740
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Tailoring Trap Depth and Emission Wavelength in Y3Al5-x GaxO12: Ce3+, V3+-Phosphor-in-Glass Films for Optical Information Storage-2018
Author(s)
W. Li, Y. Zhuang, P. Zheng, T. Zhou, J. Xu, J. Ueda, S. Tanabe, L. Wang, R. Xie,
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Journal Title
ACS Appl. Mater. Interfaces
Volume: 10
Pages: 27150-27159
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Synthesis and the Physical Properties of Layered Copper Oxytellurides Sr2TMCu2Te2O2 (TM = Mn, Co, Zn)2018
Author(s)
Dongjoon Song, Gabin Guelou, Takao Mori, Masayuki Ochi, Kazuhiko Kuroki, Hiroshi Fujihisa, Yoshito Gotoh, Yuki Iwasa, Hiroshi Eisaki and Hiraku Ogino
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Journal Title
Journal of Materials Chemistry C
Volume: 6
Pages: 12260-12266
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Probing of Thermal Transport in 50-nm Thick PbTe Nanocrystal Film by Time-Domain Thermoreflectance2018
Author(s)
Marek Piotrowski, Miguel Franco, Viviana Sousa, Jos- Rodrigues, Francis Leonard Deepak, Yohei Kakefuda, Tetsuya Baba, Naoyuki Kawamoto, Bryan Owens-Baird, Pedro Alpuim, Kirill Kovnir, Takao Mori, and Yury V. Kolenko
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Journal Title
The Journal of Physical Chemistry C
Volume: 122
Pages: 27127-27134
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Presentation] Neutron diffraction study and evidence of mixed anion coordination at Ce3+ site in Y3Al2(Al, Si)3(O,N)12 oxynitride garnet phosphor2018
Author(s)
K. Asami, M. Shiraiwa, J. Ueda, K. Fujii, K. Hongo, R. Maezono, M. G. Brik, M. Yashima, S. Tanabe,
Organizer
Phosphor Safari 2018
Int'l Joint Research
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