2018 Fiscal Year Annual Research Report
Experimental and theoretical analyses on energy flow in natural and artificial photosynthesis
| Project Area | Creation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space |
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| Project/Area Number |
17H06437
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| Research Institution | Kwansei Gakuin University |
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Principal Investigator |
橋本 秀樹 関西学院大学, 理工学部, 教授 (50222211)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
石崎 章仁 分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
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| Project Period (FY) |
2017-06-30 – 2022-03-31
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| Keywords | 光合成 / 集光性色素タンパク質複合体 / 超高速レーザー分光計測 / コヒーレント分光 / エネルギー・フロー |
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| Outline of Annual Research Achievements |
太陽光と同様の光子統計性を有する新規インコヒーレント光源を開発し，近年，量子生物学の絶好の研究対象として注目されている光合成光捕集アンテナおよび反応中心電子伝達系に対して，同光源を用いたコヒーレント分光計測を適用する。このことにより，光合成集光過程において見出されてきた「電子系，振電系，振動系コヒーレンスが，実際の太陽光を用いた物質変換プロセスにおいて，どのような重要な意義を果たすのか？」という問いに対する解を求めることを目的としている。そのために，サブ20フェムト秒レーザーパルスを用いたコヒーレント分光計測を確立した後，インコヒーレント光源を用いて同様の計測・理論解析を行うことで学理の探求を目指している。本年度は，以下の項目について取り組んだ。
1. サブ20フェムト秒非同軸光パラメトリック増幅器（NOPA）の性能最適化：サブ20フェムト秒NOPAの最適化を行い，最短 11 fs のパルス幅を有する光源開発に成功した。NOPAの出力を利用し，紅色細菌由来のアンテナ系色素タンパク質複合体のポンプ・プローブ分光測定を行った。
2. 光子相関計測装置の開発：太陽光と同様な光子統計性を有する新規インコヒーレント光源を開発するための前段階として，光子相関測定系を構築した。この装置を用いて時間相関単一光子計測を実現した。
3. 光合成光捕集アンテナ色素タンパク質複合体の調製：光合成光捕集アンテナ系色素タンパク質複合体の単離・精製，および種々のカロテノイドを再構築した人工の光捕集アンテナ系の構築を行うための技術開発を行った。
4. 時間分解分光計測への利用を念頭に置いて，パラメトリック下方変換（PDC）で生成される「時間-周波数量子もつれ光子対」に注目した理論研究を進めた。量子もつれ光を用いた擬似サーマル光が太陽光に近い性質を持つためのポンプ光の性質やPDCに用いる結晶長の条件を解析した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究を遂行するための基盤となる再生増幅レーザーシステムのフルリペアが完了し，サブ20フェムト秒NOPAと４光波混合測定系の構築ができた。また，NOPAの性能を最適化することにより，最短 11 fs のパルス幅を実現できた。試料調製に関しても，天然由来の光合成色素タンパク質複合体の調製に加え，種々のカロテノイドを再構築した人工の光合成色素タンパク質複合体の調製が可能となった。
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| Strategy for Future Research Activity |
今秋に，平均出力 7 W を有する最新の再生増幅レーザー装置と光パラメトリック増幅装置を導入予定である。この装置の導入を契機に一機に研究を加速する。極超短パルスレーザーの波形を正しく評価するために，高速スキャンFROG装置を導入予定である。この装置を用いて，リアルタイムでサブ20フェムト秒パルスの波形計測を行いながら，空間光変調器（昨年度導入済み）を用いて能動的にパルス波形の整形を行い，サブ20フェムト秒NOPAの性能を更に最適化する。この出力を用いて，縮退４光波混合（DFWM）測定が定常的に行えるように装置を改良する。この測定系に100フェムト秒ポンプ光を導入することにより，Pump-DFWM測定が行えるように測定系を改良する。この測定が可能となれば，２次元コヒーレント分光計測への応用展開が容易となる。前年度開発した光子相関測定系を活用し，新規インコヒーレント光源の開発を加速する。また，理論サイドからは，擬似サーマル光の時間分解制御と擬似サーマル光によって誘起された動的過程について量子動力学および量子光学の理論に基づいて解析を進める。特に，パラメトリック下方変換で生成される量子もつれ光子の間の「もつれ時間」を制御することが動的過程の鍵となると考えている。
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