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2020 Fiscal Year Annual Research Report

Experimental and theoretical analyses on energy flow in natural and artificial photosynthesis

Planned Research

Project AreaCreation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space
Project/Area Number 17H06437
Research InstitutionKwansei Gakuin University

Principal Investigator

橋本 秀樹  関西学院大学, 理工学部, 教授 (50222211)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 石崎 章仁  分子科学研究所, 理論・計算分子科学研究領域, 教授 (60636207)
Project Period (FY) 2017-06-30 – 2022-03-31
Keywords光合成 / 集光性色素タンパク質複合体 / 超高速レーザー分光計測 / コヒーレント分光 / エネルギー・フロー
Outline of Annual Research Achievements

本研究は,光合成集光メカニズムにおいて見出されてきた「電子系,振電系および振動系コヒーレンスが,実際の太陽光を用いた光合成反応および人工光合成における物質変換プロセスにおいて,どのような重要な意義を果たすのか?」という問いに対する解を求めることを目的としている。本年度は,以下の項目について取り組んだ。
1. カロテノイド欠損光合成細菌の光合成膜に共役鎖長の異なる種々のカロテノイドおよびB800バクテリオクロロフィルを導入することに成功した。この再構成光合成膜から,アンテナ色素タンパク質複合体と反応中心複合体を単離・生成し,フェムト秒時間分解分光計測を行うことにより,励起エネルギー移動ダイナミクスを解析した。
2. 紅色光合成細菌 Rsp.rubrum から単離・生成したLH1複合体のフェムト秒~サブミリ秒時間分解分光計測を行い,LH1複合体の持つ巧妙なエネルギー散逸機構を明らかにした。B880との一重項分裂による,超高速なカロテノイドの三重項励起状態の生成を見出した。
3. 本新学術領域研究で開発した,フェムト秒~サブミリ秒の時間範囲で測定可能な時間分解拡散反射分光計測装置を用いて,半導体光触媒のオペランド解析を達成した。水分解光触媒反応の実時間計測を行った。
4. 複雑分子系の動的過程を時間分解計測することを念頭に,量子もつれ光子対の非古典相関を利用する量子分光計測の理論研究に取り組んだ。(1)もつれ光子対の発生方法としてポンプ光にCWレーザーを用いたパラメトリック下方変換を,2)光学系としてHong-Ou-Mandel干渉計を用いて、時間分解スペクトルの定式化を行なった。もつれ光子対の非古典的相関を用いることによって,複数のレーザーパルスを用いる時間分解分光測定と等価な、あるいは,より選択制の高い測定が原理的には可能であることを見出した。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

本研究を遂行するための基盤となるフェムト秒レーザーシステムのフルリペア,および新規フェムト秒再生増幅レーザー装置(7 W クラス)の導入と立ち上げが完了した。サブ20フェムト秒NOPAと4光波混合測定系の構築ができた。また,NOPAの性能を最適化することにより,最短 11 fs のパルス幅を実現できた。試料調製に関しても,天然由来の光合成色素タンパク質複合体の調製に加え,種々のカロテノイド及びB800バクテリオクロロフィルを同時に再構築した人工の光合成色素タンパク質複合体の調製が可能となった。また,C班との共同研究を進めるために粉体光触媒試料に対して適用可能な,時間分解拡散分光計測装置の開発を行い,種々の半導体光触媒に対してその有用性を実証した。

Strategy for Future Research Activity

新規に導入された,平均出力 7 W を有する最新の再生増幅レーザー装置と光パラメトリック増幅装置を用いて研究を一挙に加速する。極超短パルスレーザーの波形を正しく評価するために,導入済みの高速スキャンFROG装置を活用する。この装置を用いて,リアルタイムでサブ20フェムト秒パルスの波形計測を行いながら,サブ20フェムト秒NOPAの性能を最適化する。この出力を用いて,縮退4光波混合(DFWM)測定が定常的に行えるように装置性能を改良する。この測定系にもう一台のNOPAからのサブ20フェムト秒ポンプ光を導入することにより,Pump-DFWM測定が行えるように測定系を改良する。これにより,励起状態におけるコヒーレント振動に関する情報を蓄積する。また,理論サイドからは,物質系と光子系のいずれをも量子力学的に取り扱う量子分光計測手法を発展させ,色素タンパク質複合体の分光スペクトルを計算することにより,時間分解能・周波数分解能の同時向上など光合成研究における有用性・優位性を明確にしていく。

  • Research Products

    (30 results)

All 2021 2020 Other

All Int'l Joint Research (3 results) Journal Article (14 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 14 results,  Open Access: 1 results) Presentation (8 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 1 results) Remarks (5 results)

  • [Int'l Joint Research] University of Glasgow(英国)

    • Country Name
      UNITED KINGDOM
    • Counterpart Institution
      University of Glasgow
  • [Int'l Joint Research] Institute of Microbiology(チェコ)

    • Country Name
      CZECH
    • Counterpart Institution
      Institute of Microbiology
  • [Int'l Joint Research] 吉林大学 物理学院(中国)

    • Country Name
      CHINA
    • Counterpart Institution
      吉林大学 物理学院
  • [Journal Article] “Where there is a will, there is a way”2021

    • Author(s)
      Hashimoto Hideki、Kudo Akihiko、Tamiaki Hitoshi
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 406 Pages: 112988~112988

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112988

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Insights into Photosynthetic Energy Transfer Gained from Free-Energy Structure: Coherent Transport, Incoherent Hopping, and Vibrational Assistance Revisited2021

    • Author(s)
      Ishizaki Akihito、Fleming Graham R.
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry B

      Volume: 125 Pages: 3286~3295

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.0c09847

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A quantum thermometric sensing and analysis system using fluorescent nanodiamonds for the evaluation of living stem cell functions according to intracellular temperature2020

    • Author(s)
      Yukawa Hiroshi、Fujiwara Masazumi、Kobayashi Kaori、Kumon Yuka、Miyaji Kazu、Nishimura Yushi、Oshimi Keisuke、Umehara Yumi、Teki Yoshio、Iwasaki Takayuki、Hatano Mutsuko、Hashimoto Hideki、Baba Yoshinobu
    • Journal Title

      Nanoscale Advances

      Volume: 2 Pages: 1859~1868

    • DOI

      10.1039/d0na00146e

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photoprotective mechanisms in the core LH1 antenna pigment-protein complex from the purple photosynthetic bacterium, Rhodospirillum rubrum2020

    • Author(s)
      Uragami Chiasa、Sato Hiroki、Yukihira Nao、Fujiwara Masazumi、Kosumi Daisuke、Gardiner Alastair T.、Cogdell Richard J.、Hashimoto Hideki
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 400 Pages: 112628~112628

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112628

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] A Synthetic Chlorophyll Dimer Appending Fullerene: Effect of Chlorophyll Pairing on (Photo)redox Properties2020

    • Author(s)
      Shinozaki Yoshinao、Uragami Chiasa、Hashimoto Hideki、Tamiaki Hitoshi
    • Journal Title

      Chemistry ー A European Journal

      Volume: 26 Pages: 8897~8906

    • DOI

      10.1002/chem.202000614

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Development of highly active hydrogen evolution reaction (HER) catalysts composed of reduced graphene oxide and amorphous molybdenum sulfides derived from (NH4)2MoOmS4-m (m = 0, 1, and 2)2020

    • Author(s)
      Sera Yoshihiko、Seto Shota、Isobe Kiyoshi、Hashimoto Hideki
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 401 Pages: 112793~112793

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112793

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Synthesis of Allene-Containing Apocarotenoids by Cross-Coupling Strategy2020

    • Author(s)
      Sakaguchi Kazuhiko、Nishioka Yuto、Kinashi Naoto、Yukihira Nao、Shinada Tetsuro、Nishimura Takahiro、Hashimoto Hideki、Katsumura Shigeo
    • Journal Title

      Synthesis

      Volume: 52 Pages: 3007~3017

    • DOI

      10.1055/s-0040-1707906

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effects of palladium ions on light-harvesting complex 2 lacking B800 bacteriochlorophyll a2020

    • Author(s)
      Saga Yoshitaka、Miyagi Kanji、Sato Hiroki、Uragami Chiasa、Hashimoto Hideki
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 398 Pages: 112593~112593

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112593

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Operando time-resolved diffuse reflection spectroscopy: The origins of photocatalytic water-oxidation activity of bismuth vanadate2020

    • Author(s)
      Miyasato Ryo、Fujiwara Masazumi、Uragami Chiasa、Sato Haruyuki、Yano Toshihiro、Hashimoto Hideki
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 395 Pages: 112493~112493

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112493

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Energy transfer and primary charge separation upon selective femtosecond excitation at 810 nm in the reaction center complex from Heliobacterium modesticaldum2020

    • Author(s)
      Kojima Risa、Yamamoto Hayata、Azai Chihiro、Uragami Chiasa、Hashimoto Hideki、Kosumi Daisuke、Oh-oka Hirozo
    • Journal Title

      Journal of Photochemistry and Photobiology A: Chemistry

      Volume: 401 Pages: 112758~112758

    • DOI

      10.1016/j.jphotochem.2020.112758

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Reconstitution of carotenoids into the reaction center from the purple photosynthetic bacterium Rhodobacter sphaeroides using the chromatophores of the carotenoidless strain R26.12020

    • Author(s)
      Mitarai Mayu、Yoshida Marina、Yukihira Nao、Uragami Chiasa、Horiuchi Kota、Hashimoto Hiroki、Gardiner Alastair T.、Cogdell Richard J.、Hashimoto Hideki
    • Journal Title

      Carotenoid Science

      Volume: 24 Pages: 36-40

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Controlling the nonadiabatic electron-transfer reaction rate through molecular-vibration polaritons in the ultrastrong coupling regime2020

    • Author(s)
      Phuc Nguyen Thanh、Trung Pham Quang、Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      Scientific Reports

      Volume: 10 Pages: 7318.1-11

    • DOI

      10.1038/s41598-020-62899-8

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Generation of pseudo-sunlight via quantum entangled photons and the interaction with molecules2020

    • Author(s)
      Fujihashi Yuta、Shimizu Ryosuke、Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      Physical Review Research

      Volume: 2 Pages: 023256.1-7

    • DOI

      10.1103/PhysRevResearch.2.023256

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Probing excited-state dynamics with quantum entangled photons: Correspondence to coherent multidimensional spectroscopy2020

    • Author(s)
      Ishizaki Akihito
    • Journal Title

      The Journal of Chemical Physics

      Volume: 153 Pages: 051102~051102

    • DOI

      10.1063/5.0015432

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 紅色光合成細菌 Rsp. rubrum のLH1 複合体へのβ-apo-8’-carotenalの再構成2021

    • Author(s)
      行平奈央、浦上千藍紗、藤原正澄、Gardiner Alastair T. Gardiner、Cogdell Richard J.、橋本秀樹
    • Organizer
      日本化学会第101春季年会
  • [Presentation] 三光子もつれ状態に関する二光子同時計数検出を利用する時間分解分光の理論2021

    • Author(s)
      藤橋裕太、石崎章仁
    • Organizer
      日本物理学会 第76回年次大会
  • [Presentation] 光量子科学に基づく天然光合成系の動的過程に関する理論研究2021

    • Author(s)
      藤橋裕太、石崎章仁
    • Organizer
      新学術領域研究「革新的光物質変換」第3回公開シンポジウム
  • [Presentation] 量子科学技術に基づく複雑分子系における動的過程の理論的研究2021

    • Author(s)
      藤橋裕太
    • Organizer
      日本物理学会 第76回年次大会 日本物理学会若手奨励賞受賞記念講演
    • Invited
  • [Presentation] Dynamics in Photosynthetic System: Quantum dissipation, vibrational assistance, and quantum light spectroscopy2020

    • Author(s)
      A. Ishizaki
    • Organizer
      The 3rd International Forum on Quantum Metrology and Sensing
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 量子科学技術に基づく複雑分子系の観測と制御の理論2020

    • Author(s)
      石崎 章仁
    • Organizer
      電気通信大学大学院情報理工学研究科講演会
  • [Presentation] 三光子もつれ状態を用いた非線形分光法の理論的研究2020

    • Author(s)
      藤橋裕太、石崎章仁
    • Organizer
      量子生命科学会 第2回大会
  • [Presentation] Probing Excited-state Dynamics with Quantum Entangled Photons: Two-photon Coincidence Counting Measurement with Three Entangled Photons2020

    • Author(s)
      Y. FUJIHASHI and A. ISHIZAKI
    • Organizer
      The 3rd International Forum on Quantum Metrology and Sensing
    • Int'l Joint Research
  • [Remarks] 橋本研究室|関西学院大学生命環境学部 環境応用化学科

    • URL

      http://www.kg-applchem.jp/hashimoto/

  • [Remarks] 関西学院大学 教授 橋本秀樹 研究紹介

    • URL

      https://www.youtube.com/watch?v=rGjByEmZZfA

  • [Remarks] 橋本秀樹 | 知のスペシャリスト | 大学と企業を結ぶ、社会を繋ぐ

    • URL

      http://chi-sp.jp/008

  • [Remarks] 研究者詳細 - 橋本 秀樹 - 関西学院大学

    • URL

      http://researchers.kwansei.ac.jp/view?l=ja&u=200000169

  • [Remarks] 橋本 秀樹 (Hideki Hashimoto) - マイポータル - researchmap

    • URL

      https://researchmap.jp/read0212509

URL: 

Published: 2021-12-27  

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