2017 Fiscal Year Annual Research Report
分子系及び半導体系光触媒の動的機能に関する実験・理論解析
| Project Area | Creation of novel light energy conversion system through elucidation of the molecular mechanism of photosynthesis and its artificial design in terms of time and space |
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| Project/Area Number |
17H06438
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| Research Institution | High Energy Accelerator Research Organization |
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Principal Investigator |
野澤 俊介 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 准教授 (20415053)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山下 晃一 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (40175659)
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| Project Period (FY) |
2017-06-30 – 2022-03-31
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| Keywords | 人工光合成 / 光機能材料 / 再生可能エネルギー / エネルギー効率化 / 分子動画 / X線 / 可視化 / 光物性 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
平成29年度は天然光合成系における光励起状態の構造変化を分子動画によって可視化するために、まず、KEKのパルス放射光施設PF-ARにおける時間分解X線実験専用ビームラインNW14Aを利用してサンプル条件、プローブX線の実験条件、ポンプレーザー光の励起条件等、詳細な実験条件を求めると同時にピコ秒スケールの局所構造解析を行なった。一般的に生物系溶液サンプルの濃度は低いため、これまで限られた系でしか時間分解X線測定は行われてこなかったが、本研究ではこの困難を克服するために、検出器を多素子化して高効率測定システムの構築を行なった。この検出器系の高度化によって、天然光合成系に関連したモデルサンプルにおいて過渡的なX線シグナルを検出することに成功し、局所的な構造・電子状態変化をピコ秒の時間スケールで追跡することに成功した。次に、PF-ARで得られた実験条件を使い、ドイツ、韓国からXFELにおける時間分解X線測定の専門家を招聘することで、播磨のXFEL施設において天然光合成系のモデルサンプルにおいて、局所的な電子状態変化をフェムト秒の時間スケールで可視化することに成功した。さらには、C02班と連携し、放射光を用いたXAFS測定を実施することで、新規光触媒材料の局所構造解析、化学状態分析を行なった。ここでは、光触媒反応中の局所構造や化学状態の遍歴を調査するためにXAFSビームラインの実験ハッチの中に光反応環境を作り、実際の光触媒反応下においてXAFS測定を行うin-situ XAFSを行い、その反応ダイアグラムについて構造的な視点から知見を得ることに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
X線シグナルが弱い、天然光合成系や低濃度人工光合成系サンプルを対象にした時間分解測定システムがつくばの放射光ビームラインにおいて完成し、本領域における多様なサンプルに適応した測定環境が順調に整ってきているため。加えて、播磨のXFEL施設において、韓国とドイツとの国際共同研究によって、フェムト秒の時間スケールで局所的な電子状態変化を観測するシステムが構築され、天然光合成系や領域内で開発された新規光機能サンプルにおいて、光触媒反応の初期過程における原子内電子遷移、電荷移動、項間交差、等の電子状態変化を可視化することが可能となったため。さらには放射光XAFSビームラインにおける光反応下のin situ XAFSにおいても活発に共同研究を実施できているため。
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| Strategy for Future Research Activity |
領域内共同研究を活発化させることを念頭に置き、X線分子動画撮影システムを領域内で研究されている多くの天然・人工光合成系材料に適応すべく、少量サンプルでの測定を想定したX線・レーザーのマイクロビーム化と、そのハンドリングシステム等を順次立ち上げていく。局所構造解析においては、理論計算と密に連携して解析精度を上げていき、精力的に領域内共同研究や国際共同研究を進めていく予定である。
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[Journal Article] Intermediate-Spin Iron(III) Complexes Having a Redox-Noninnocent Macrocyclic Tetraamido Ligand2018
Author(s)
Takahiko Kojima, Fumiya Ogishima, Takahisa Nishibu, Hiroaki Kotani, Tomoya Ishizuka, Toshihiro Okajima, Shunsuke Nozawa, Yoshihito Shiota, Kazunari Yoshizawa, Hiroyoshi Ohtsu, Masaki Kawano, Takuya Shiga, and Hiroki Oshio
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Journal Title
Inorg. Chem.
Volume: 印刷中
Pages: 印刷中
DOI
Peer Reviewed
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