2019 Fiscal Year Annual Research Report
On-demand activation of metal complex catalysts by photochemical/electrochemical stimuli
| Project Area | Hybrid Catalysis for Enabling Molecular Synthesis on Demand |
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| Project/Area Number |
17H06444
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| Research Institution | Osaka University |
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Principal Investigator |
正岡 重行 大阪大学, 工学研究科, 教授 (20404048)
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| Project Period (FY) |
2017-06-30 – 2022-03-31
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| Keywords | 錯体化学 / 小分子変換 / 光化学 / 電気化学 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
単純・安定かつ入手容易な分子を原料に、医農薬品や化学エネルギー源（エネルギーキャリア）等の高付加価値分子を効率的に合成する手法の開発は、現在の高度文明化社会の維持ならびに将来的な発展に当たって極めて重要である。申請者は以前に、金属錯体を用いた安定小分子の変換反応の開発に従事してきた。その中で、光或いは電気化学的な刺激により生じた高活性な金属錯体種（触媒活性種）が触媒反応の進行に大きな役割を果たすことを見出した。本研究では、これらの知見を礎に、金属錯体触媒に光或いは電気化学刺激を与えることで金属イオン上にラジカル／オキソ／ヒドリドなどを有する触媒活性種を狙い通りに作り出す手法の開拓、ならびに得られた触媒活性種を活用したハイブリッド触媒系の構築を行うこととした。本年度は、昨年度に引き続き、水や二酸化炭素などの安定小分子を、光或いは電気化学的刺激によって発生させた触媒活性種を用いて活性化し、エネルギーキャリアとなり得る化合物を合成する手法の開発に取り組んだ。また、同手法を用いて発生させた触媒活性種を用いた単純有機分子の変換反応の創出についても検討した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本年度の研究目標は、水や二酸化炭素などの安定小分子を、光或いは電気化学的刺激によって発生させた触媒活性種を用いて活性化し、エネルギーキャリアとなり得る化合物を合成する手法の開発ならびに、同手法を用いて発生させた触媒活性種を用いた単純有機分子の変換反応の創出であった。これまでに、光／電気化学刺激を用いた複数の新規物質変換反応の開発に成功しており、今後反応条件の最適化等を実施することで、更なる発展が見込まれる。以上の理由から進捗状況はおおむね順調であると判断した。
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| Strategy for Future Research Activity |
上述の通り、今年度の研究により光ならびに電気化学的刺激を用いた小分子の変換反応ならびに新規有機物質変換反応の開発に成功した。但し、現状では反応収率が十分ではない側面もあり、今後更なる条件の最適化を通じより社会的・学術的インパクトの高い反応開発につなげる必要があると考えられる。したがって、今後は反応時の基質・触媒濃度、添加剤、印加電圧、照射波長などの各種パラメータを系統的かつ網羅的に変化させ、より良好な反応条件を探索していく必要があると考えらえる。
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