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2021 Fiscal Year Annual Research Report

On-demand activation of metal complex catalysts by photochemical/electrochemical stimuli

Planned Research

Project AreaHybrid Catalysis for Enabling Molecular Synthesis on Demand
Project/Area Number 17H06444
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

正岡 重行  大阪大学, 工学研究科, 教授 (20404048)

Project Period (FY) 2017-06-30 – 2022-03-31
Keywords錯体化学 / 小分子変換 / 光化学 / 電気化学
Outline of Annual Research Achievements

本研究は、「課題①:光/電気化学的刺激により活性種を自在に作り出す手法の開拓」ならびに「課題②:光/電気化学的刺激をトリガーとするハイブリッド触媒系の構築と最適化」から構成される。2021年度は特に「課題②:光/電気化学的刺激をトリガーとするハイブリッド触媒系の構築と最適化」の遂行に注力した。具体的な研究成果の1つとして、コバルトイオンと有機配位子からなる金属5核錯体と光増感剤であるイリジウム単核錯体を用いたハイブリッド触媒系を構築した。得られたハイブリッド触媒系においては、常温・常圧条件で光化学的刺激を駆動力としたギ酸の脱水素化反応が進行した。そして、この反応系の触媒回転頻度は既存の関連する触媒系と比較して世界最高値であることが判明した。もう一つの代表的な研究成果として、1分子中に光捕集能と反応活性サイトとを併せ持つ機能統合型ルテニウム錯体触媒の開発を行った。当グループではこれまでに同様の概念に基づく触媒分子を開発してきたが、その活性には依然として改善の余地がある。そこで本研究では、既存触媒の電子状態を精緻にチューニングし、光捕集能ならびに反応活性サイトの反応性の両者を改善させることに成功した。より具体的には、配位子としてN-ヘテロサイクリックカルベンを導入することで、金属中心であるルテニウムイオンの電子密度を増大させた。得られた錯体は、これまでに報告された可視光駆動型二酸化炭素還元反応を触媒可能な機能統合型触媒分子の中で、CO生成に対して最も大きな触媒回転頻度を示すことが明らかになった。

Research Progress Status

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和3年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (11 results)

All 2022 2021

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 5 results)

  • [Journal Article] Synthesis and Electrocatalytic CO2 Reduction Activity of an Iron Porphyrin Complex Bearing a Hydroquinone Moiety2022

    • Author(s)
      Kosugi Kento、Imai Maho、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 51 Pages: 224~226

    • DOI

      10.1246/cl.210734

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Bridging coordination of acenaphthylene to a Pd3 chain or a Pd4 sheet cluster2022

    • Author(s)
      Yamamoto Koji、Sugawa Tsuyoshi、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki、Murahashi Tetsuro
    • Journal Title

      Dalton Transactions

      Volume: 51 Pages: 1901~1906

    • DOI

      10.1039/D1DT04071E

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Copper(II) tetrakis(pentafluorophenyl)porphyrin: highly active copper-based molecular catalysts for electrochemical CO2 reduction2022

    • Author(s)
      Kosugi Kento、Kashima Hina、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 58 Pages: 2975~2978

    • DOI

      10.1039/D1CC05880K

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Photochemical hydrogen production based on the HCOOH/CO2 cycle promoted by a pentanuclear cobalt complex2022

    • Author(s)
      Akai Takuya、Kondo Mio、Saga Yutaka、Masaoka Shigeyuki
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 58 Pages: 3755~3758

    • DOI

      10.1039/D1CC06445B

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical Polymerization of a Carbazole‐Tethered Cobalt Phthalocyanine for Electrocatalytic Water Oxidation2022

    • Author(s)
      Li Shangxing、Iwami Hikaru、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
    • Journal Title

      ChemNanoMat

      Volume: - Pages: in press.

    • DOI

      10.1002/cnma.202200028

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Visible light-driven CO2 reduction with a Ru polypyridyl complex bearing an N-heterocyclic carbene moiety2022

    • Author(s)
      Watanabe Taito、Saga Yutaka、Kosugi Kento、Iwami Hikaru、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 58 Pages: 5229~5232

    • DOI

      10.1039/D2CC00657J

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Development of molecular catalysts for artificial photosynthesis, Shigeyuki Masaoka2021

    • Author(s)
      Shigeyuki Masaoka
    • Organizer
      SJTU and OU Joint Workshop on Organic Chemistry
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 人工光合成への挑戦~空気や水から価値ある分子を~2021

    • Author(s)
      正岡重行
    • Organizer
      第130回 分子科学フォーラム
    • Invited
  • [Presentation] 金属錯体で創造する光合成反応触媒2021

    • Author(s)
      正岡重行
    • Organizer
      カーボンニュートラル社会の実現に向けた触媒科学の挑戦, 大阪大学ICS-OTRI触媒科学シンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] 金属錯体の電子移動制御に立脚した触媒開発2021

    • Author(s)
      正岡重行
    • Organizer
      早稲田大学講演会
    • Invited
  • [Presentation] Molecular Catalysts for Artificial Photosynthesis2021

    • Author(s)
      Shigeyuki Masaoka
    • Organizer
      Chemical Approaches for Sustainable Development Goals (SDGs), Osaka University Anniversary Lecture Series1
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2022-12-28  

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