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2020 Fiscal Year Annual Research Report

high speed and local transfer hydrogen and electrons

Planned Research

Project AreaHYDROGENOMICS: Creation of Innovative Materials, Devices, and Reaction Processes using Higher-Order Hydrogen Functions
Project/Area Number 18H05516
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

森 初果  東京大学, 物性研究所, 教授 (00334342)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 小林 玄器  分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 准教授 (30609847)
樋口 芳樹  兵庫県立大学, 生命理学研究科, 教授 (90183574)
Project Period (FY) 2018-06-29 – 2023-03-31
Keywords水素 / ハイドロジェノミクス / 高次水素機能 / 水素と電子のカップリング / 外場応答スイッチング / ヒドリド伝導 / ヒドロゲナーゼ / 水素ー電子統一相図
Outline of Annual Research Achievements

本計画研究では、水素が「高速移動し、電子とカップリング(協奏)する機能」を高めるための高速移動化およびカップリング技術を創出し、他の水素機能との 融合することで従来にはない新発想デバイス設計を確立するとともに、物質系を越えた統一的な水素と電子のカップリングの学理を構築することを目的としている。目的達成のために研究ステージを3つに分割して遂行している。ステージIとして、「高速移動機能、および水素―電子カップリング機能」の高度化および制御を行い、ステージIIとして、その機能と他の水素機能との融合による高次水素機能の誘起をし、ステージIIIとして、領域全体での連携による新発想デバイスの 創製およびその背後にある学理構築を目指している。 本年度は、ステージⅡおよびⅢとして、有機系材料では、開発した無水純有機プロトン伝導体について、プロトン伝導の形態(結晶、粉末成形体)依存性、および各形態の伝導機構の解明を行なった。また、領域内連携で水素ー電子カップリング系自己集積型有機分子2層膜におけるプロトンスイッチングデバイスの開発を推進した。無機系材料では、ヒドリド超イオン伝導相への相転移過程を中性子回折と全散乱で調べ、超イオン伝導性の発現に繋がる構造情報を明らかにした。生体系材料においては、ヒドロゲナーゼの水素分解・合成化学反応、H-D 交換反応、および、オルト水素-パラ水素の変換反応を同時に測定するラマン分光酵素活性測定装置の改良を進めた。さらに、観測された現象を水素―電子カップリングの観点から物質系を越えて整理し、その総合的な知見を利用して新発想デバイスを視野に入れた学理の構築を行った。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

2020年度は、有機系、無機系、生体系各々で、水素の「高速移動機能」、および「水素―電子カップリング機能」の高度化および制御を進めた。(1)有機系では、開発した無水純有機プロトン伝導体について、プロトン伝導の形態 [結晶、粉末成形体] 依存性を実験(結晶構造、交流伝導度、赤外分光測定)と理論の両面から調べ、粒界および分子運動と両方の観点で伝導機構を明らかにし、その結果を学術論文にまとめた。また、領域内連携で、水素ー電子カップリング系自己集積型有機分子2層膜におけるプロトンスイッチングデバイスの素子開発を推進した。(2)無機系では、ヒドリド超イオン伝導相への相転移過程を中性子回折と全散乱で調べ、超イオン伝導性の発現に繋がる構造情報を明らかにし、MD計算とも組み合わせてイオン拡散機構を解明した。 (3)生体材料系では、ヒドロゲナーゼの水素分解・合成化学反応、H-D 交換反応、および、オルト水素-パラ水素の変換反応を同時に測定するラマン分光酵素活性測定装置の改良を進めた。さらに、有機系、無機系、生体系における水素ー電子カップリングによる機能発現を俯瞰し、水素種を変幻自在に変化させる各環境場との相関に着目した。

Strategy for Future Research Activity

今後、各物質系で、水素―電子カップリング機能を強化し、それらを複合化したデバイス開発、およびその背後にある学理構築に向けて領域内連携を駆使して取り組む。(1)有機系では、異方性が無く高速移動を実現する無水有機プロトン伝導体の開発、プロトン伝導と分子ダイナミクスの相関の実験的調査、理論グループと協力したプロトン伝導機構の解明、および燃料電池デバイスの作製を行う。さらに計測グループと連携した自己集積型有機分子2層膜系プロトンスイッチング新発想デバイスの開発を加速させる。(2)無機系では、薄膜グループとの連携により、ヒドリド超イオン伝導状態への転移挙動と超イオン伝導状態におけるヒドリドの“集団運動”を理解する。ヒドリド伝導性の電極・電解質材料の探索については、個別の材料研究から、電極/電解質界面の安定性や電荷移動抵抗の解釈など、デバイス化に向けた研究を展開する。領域内連携によりヒドリドリアクターデバイスを試作し、電気化学触媒反応を開拓する。(3)生体系では、計測グループとヒドロゲナーゼの水素分解・合成化学反応、H-D 交換反応、および、オルト水素-パラ水素の変換反応を同時に測定するラマン分光酵素活性測定装置について、気液界面反応性を考慮した新型反応セルの開発を進める.また,エアロゾル酵素溶液の利用や水素ナノバブルの利用を調査・検討する。
(4)有機系プロトン伝導、無機系ヒドリド伝導、水素錯イオン系リチウム伝導の各材料系を対象として、高速イオン移動とその自由エネルギー状態変化を実験・計測・計算から調査する。さらに、その結果を水素―電子カップリングの観点から物質系を越えて整理し、その総合的な知見を利用して新発想デバイスを設計・創出を目指す。

  • Research Products

    (40 results)

All 2021 2020 Other

All Journal Article (13 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Peer Reviewed: 11 results,  Open Access: 2 results) Presentation (24 results) (of which Int'l Joint Research: 3 results,  Invited: 3 results) Book (1 results) Remarks (2 results)

  • [Journal Article] The challenge of visualizing the bridging hydride at the active site and proton network of [NiFe]-hydrogenase by neutron crystallography2021

    • Author(s)
      Takeshi Hiromoto, Koji Nishikawa, Taro Tamada, and Yoshiki Higuchi
    • Journal Title

      Topics in Catalysis

      Volume: 64 Pages: 622-630

    • DOI

      10.1007/s11244-021-01417-0

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Effect of Alkyl Chain Length on Charge Transport Property of Anthracene-Based Organic Semiconductors2021

    • Author(s)
      Dongwei Zhang, So Yokomori, Ryohei Kameyama, Changbin Zhao, Akira Ueda, Lei Zhang, Reiji Kumai, Youichi Murakami, Hong Meng, and Hatsumi Mori
    • Journal Title

      ACS Appl. Mater. Interfaces

      Volume: 13 Pages: 989-998

    • DOI

      10.1021/acsami.0c16144

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] The Simplest Model for Doped PEDOT (Poly(3,4-ethylenedioxythiophene)): Single-crystalline EDOT Dimer Radical Cation Salts2021

    • Author(s)
      Ryohei Kameyama, Tomoko Fujino, Shun Dekura, Mitsuaki Kawamura, Taisuke Ozaki and Hatsumi Mori
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 27 Pages: 6696-6700

    • DOI

      10.1002/chem.202005333

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Terahertz-field-induced polar charge order in electronic-type dielectrics2021

    • Author(s)
      Hiromichi Yamakawa, Tatsuya Miyamoto, Takeshi Morimoto, Naoki Takamura, Shengping Liang, Haruto Yoshimochi, Tsubasa Terashige, Noriaki Kida, Masayuki Suda, Hiroshi Yamamoto, Hatsumi Mori, Kazuya Miyagawa, Kazushi Kanoda, and Hiroshi Okamoto
    • Journal Title

      Nature Communications

      Volume: 12 Pages: 953(1-11)

    • DOI

      10.1038/s41467-021-20925-x

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] 水素を活かすセラミクス~プロトンー電子カップル型分子性結晶および二分子膜における機能開拓2021

    • Author(s)
      森 初果
    • Journal Title

      セラミックス

      Volume: 56 Pages: 88-89

  • [Journal Article] Anhydrous Purely Organic Solid-State Proton Conductors: Effects of Molecular Dynamics on the Proton Conductivity of Imidazolium Hydrogen Dicarboxylates2020

    • Author(s)
      Y. Sunairi, S. Dekura, A. Ueda, T. Ida, M. Mizuno, and H. Mori
    • Journal Title

      J. Phys. Soc. Jpn.

      Volume: 89 Pages: 051008(1-11)

    • DOI

      10.7566/JPSJ.89.051008

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Vapochromism Induced by Intermolecular Electron Transfer Coupled with Hydrogen-bond Formation in Zinc Dithiolene Complex2020

    • Author(s)
      So Yokomori, Shun Dekura, Tomoko Fujino, Mitsuaki Kawamura, Taisuke Ozaki and Hatsumi Mori
    • Journal Title

      J. Mater. Chem. C

      Volume: 8 Pages: 14939-14947

    • DOI

      10.1039/D0TC04280C

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Towards cryogenic neutron crystallography on the reduced form of [NiFe]-hydrogenase2020

    • Author(s)
      T. Hiromoto, K. Nishikawa, S. Inoue, H. Matsuura, Y. Hirano, K. Kurihara, K. Kusaka, M. Cuneo, L. Coates, T. Tamada and Y. Higuchi
    • Journal Title

      Acta Crystallogr.D

      Volume: 76 Pages: 946-953

    • DOI

      10.1107/S2059798320011365

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Arrangement of water molecules and high proton conductivity of tunnel structure phosphates, KMg1-xH2x(PO3)3-yH2O2020

    • Author(s)
      Y. Matsuda, K. Funakoshi, R. Sebe, G. Kobayashi, M. Yonemura, N. Imanishi, D. Mori, S. Higashimoto
    • Journal Title

      RSC Advance

      Volume: 10 Pages: 7803-7811

    • DOI

      10.1039/d0ra00690d

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Luminescent ionic liquid formed from a melted rhenium(v) cluster2020

    • Author(s)
      J.Yanagisawa,T.Hiraoka,F.Kobayashi,D.Saito,M.YoshidaM.Kato,F.Takeiri,G.Kobayashi, M.Ohba,Leonard F.Lindoy, R.Ohtani,S.Hayami,
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 56 Pages: 7957-7960

    • DOI

      10.1039/D0CC02937H

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Synthesis and H- conductivity of a new oxyhydride Ba2YHO3 with anion-ordered rock-salt layers2020

    • Author(s)
      Haq Nawaz,Fumitaka Takeiri,Akihide Kuwabara,Masao Yonemura,Genki Kobayashi
    • Journal Title

      Chemical Communications

      Volume: 56 Pages: 10373-10376

    • DOI

      10.1039/D0RA00690D

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] The effect of cation size on hydride-ion conduction in LnSrLiH2O2(Ln = La, Pr, Nd, Sm, Gd) oxyhydrides2020

    • Author(s)
      Matsui Naoki、Hinuma Yoyo、Iwasaki Yuki、Suzuki Kota、Guangzhong Jiang、Nawaz Haq、Imai Yumiko、Yonemura Masao、Hirayama Masaaki、Kobayashi Genki、Kanno Ryoji
    • Journal Title

      Journal of Materials Chemistry A

      Volume: 8 Pages: 24685~24694

    • DOI

      10.1039/D0TA06728H

  • [Journal Article] 水素科学の最前線、新学術領域研究「ハイドロジェノミクス」の挑戦―高速・局所移動水素と電子とのカップリングによる 新発想デバイスの設計2020

    • Author(s)
      森 初果
    • Journal Title

      まてりあ

      Volume: 60 Pages: 165-168

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] コハク酸水素イミダゾリウム単結晶の 相挙動および無水プロトン伝導性に対する 結晶すりつぶし効果2021

    • Author(s)
      出倉 駿,砂入 允哉, 岡本 啓,竹入 史隆,小林 玄器,森 初果
    • Organizer
      日本物理学会年次大会
  • [Presentation] 1,2,3-トリアゾール-リン酸塩単結晶の構造及び無水プロトン伝導性2021

    • Author(s)
      西岡 海人,出倉 駿,森 初果
    • Organizer
      日本物理学会年次大会
  • [Presentation] 新規エチレンジオキシチオフェン 2, 3 量体の電荷移動塩単結晶における電子物性と共役長伸長効果2021

    • Author(s)
      亀山亮平、藤野智子、出倉駿、河村光晶、尾崎泰助、森初果
    • Organizer
      日本物理学会年次大会
  • [Presentation] Synthesis of novel single-crystalline ethylenedioxythiophene oligomer charge transfer salts and the conjugation-length-elongation effects on their physical properties2021

    • Author(s)
      Ryohei Kameyama, Tomoko Fujino, Shun Dekura, Mitsuaki Kawamura, Taisuke Ozaki, and Hatsumi Mori
    • Organizer
      日本化学会春季年会
  • [Presentation] Charge transfer complexes of ethylenedichalcogenothiophene (EDXT:X = O, S) and TCNQ analogs: atom-substituted effects2021

    • Author(s)
      Tomoko Fujino, Ryohei Kameyama, Kota Onozuka, Shun Dekura, Hatsumi Mori
    • Organizer
      日本化学会春季年会
  • [Presentation] 電子供与性置換基を有する 新規平面ニッケルジチオレン錯体の 合成と電界効果特性2021

    • Author(s)
      伊藤 雅聡、藤野 智子、横森 創、張 磊、森 初果
    • Organizer
      日本化学会春季年会
  • [Presentation] Ba2(Li1-xNax)H3Oの相転移挙動とH-導電特性2021

    • Author(s)
      岡本 啓,竹入 史隆,米村 雅雄,齊藤 高志,池田 一貴,大友 季哉,神山 崇,小林 玄器,
    • Organizer
      電気化学会第88回大会
  • [Presentation] 水素と電子のカップリングによる 物性制御2020

    • Author(s)
      森 初果
    • Organizer
      日本物理学会秋季年会
    • Invited
  • [Presentation] 新規Znジチオレン錯体結晶における水素結合を介した電子移動がもたらすベイポクロミック特性2020

    • Author(s)
      横森創、河村 光晶、尾崎 泰助、森 初果
    • Organizer
      分子科学討論会
  • [Presentation] 導電性高分子PEDOT(poly(3,4-ethylenedioxythiophene))塩の単純化モデル:EDOTオリゴマー塩単結晶の合成と物性2020

    • Author(s)
      亀山亮平、藤野智子、出倉駿、河村光晶、尾崎泰助、森初果
    • Organizer
      分子科学討論会
  • [Presentation] Triazole-linked DNA and RNA: From Chiral Monomers to Oligomers and Duplexes2020

    • Author(s)
      Tomoko Fujino
    • Organizer
      The 5th International Symposium of Quantum Beam Science (ISQBS) at Ibaraki University -Chirality in Material Science: Current Status and Future Prospects-
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] The simplified model systems for doped PEDOT (poly(3,4-ethylenedioxythiophene)): EDOT oligomer-based single crystals of radical cation salts2020

    • Author(s)
      Ryohei Kameyama, Tomoko Fujino, Shun Dekura, Mitsuaki Kawamura, Taisuke Ozaki, Hatsumi Mori
    • Organizer
      The 5th International Symposium of Quantum Beam Science (ISQBS) at Ibaraki University -Chirality in Material Science: Current Status and Future Prospects-
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] A H- Superionic Conductor Ba1.8LiH2.8O0.92020

    • Author(s)
      Genki Kobayashi
    • Organizer
      71th International Society of Electrochemistry
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 非酸化物系複合アニオン化合物におけるヒドリドイオン導電2020

    • Author(s)
      竹入史隆
    • Organizer
      日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
  • [Presentation] 酸水素化物Ba2ScHO3におけるアニオン拡散機構の第一原理計算2020

    • Author(s)
      桑原 彰秀・竹入 史隆・NAWAZ Haq・小林 玄器
    • Organizer
      日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
  • [Presentation] 希土類酸水素化物LnHOにおけるアニオン秩序・無秩序とヒドリド導電特性2020

    • Author(s)
      生方 宏樹・Broux Thibault・竹入 史隆・設樂 一希・ 山下 大貴・桑原 彰秀・小林 玄器・ 陰山 洋
    • Organizer
      日本セラミックス協会第33回秋季シンポジウム
  • [Presentation] ヒドリド導電体の物質開拓2020

    • Author(s)
      小林 玄器
    • Organizer
      2020年度水素・燃料電池材料研究会講座(公益社団法人 高分子学会)
    • Invited
  • [Presentation] ヒドリドが拓く水素の可能性2020

    • Author(s)
      竹入 史隆
    • Organizer
      大学共同利用機関シンポジウム2020
  • [Presentation] Ba2Li1-xNaxH3Oの相転移挙動とH-導電特性2020

    • Author(s)
      岡本啓,竹入史隆,米村雅雄,齊藤高志 ,池田一貴,大友季哉,神山崇,小 林玄器
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] アニオン秩序・無秩序を示す蛍石型酸水素化物LnHO2020

    • Author(s)
      生方宏樹,Thibault Broux,竹入史隆,設樂一希,桑原彰秀,小林玄器,陰山洋
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] K2NiF4型酸水素化物における岩塩層H導電2020

    • Author(s)
      竹入史隆,Haq Nawaz,小林玄器
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] 層状ペロブスカイト型酸水素化物における欠陥構造とイオンダイナミクスの第一原理計算2020

    • Author(s)
      桑原彰秀,竹入史隆,Haq Nawaz,小林玄器
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] 水素含有化合物のエピタキシャル薄膜合成手法の開発2020

    • Author(s)
      笹原悠輝,廣瀬隆,松井直喜,金谷航葵,柿木園拓矢,鈴木耕太,平山雅章,中山亮,西尾和記,菅野了次,清水亮太,西山宣正,小林玄器,一杉太郎
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Presentation] K2NiF4型構造を有するヒドリドイオン導電体Ln2-xAExLiH1+xO3-xの構造と導電特性2020

    • Author(s)
      松井直喜,小林玄器,鈴木耕太,日沼洋陽,平山雅章,菅野了次
    • Organizer
      第46回固体イオニクス討論会
  • [Book] 生命金属ダイナミクス2021

    • Author(s)
      城  宜嗣、 津本 浩平、古川 良明、神戸 大朋
    • Total Pages
      564
    • Publisher
      エヌ・ティー・エス
    • ISBN
      978-4-86043-706-0
  • [Remarks] 東京大学物性研究所森研究室

    • URL

      https://hmori.issp.u-tokyo.ac.jp/

  • [Remarks] 分子科学研究所小林研究室

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/research/group/kobayashi/

URL: 

Published: 2022-12-28  

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