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2011 Fiscal Year Annual Research Report

極限的分光計測による複雑系高次分子機能の研究

Planned Research

Project AreaMolecular Science for Supra Functional Systems ? Development of Advanced Methods for Exploring Elementary Process
Project/Area Number 19056009
Research InstitutionThe Institute of Physical and Chemical Research

Principal Investigator

田原 太平  独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 主任研究員 (60217164)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 竹内 佐年  独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (50280582)
山口 祥一  独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (60250239)
石井 邦彦  独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 研究員 (80391853)
細井 晴子  東邦大学, 理学部・生物分子科学科, 講師 (00313396)
森田 明弘  東北大学, 理学研究科, 教授 (70252418)
Keywords凝縮相 / ダイナミクス / 超高速分光 / 非線形分光 / 時空間分光計測 / 相関分光 / 複雑分子系 / 生体関連分子
Research Abstract

今年度は、ソフトな界面の研究において、第一に、本研究の当初からのターゲットであった生体膜モデル界面の研究に大きな成果が得られた。すなわち、正の荷電と負の荷電の両方を持つ双性イオン性脂質(フォスファチジルコリン)と水の界面の水構造を明らかにするため、われわれが独自に開発したヘテロダイン検出振動和周波発生(HD-VSFG)分光によって水のOH伸縮振動領域のx^<(2)>の虚部スペクトルを測定したところ、単純に正、あるいは負に帯電した水界面の場合とは異なり、複雑なスペクトル形状を示すことが明らかになった。カチオン性脂質とアニオン性脂質の混合単分子膜と水の界面のHD-VSFG測定や、双性イオン性の界面活性剤と水の界面のHD-VSFG測定を行い、それらと比較することで、双性イオン性脂質/水界面では、ヘッドグループの負に帯電したサイト(リン酸)と正に帯電したサイト(コリン)のそれぞれの周りに、各々のサイトの電荷に応じて異なる配向をもつ水からなる水和構造が出来ていることが初めて示された。第二に、論争になっていた空気/水界面の構造について、x^<(2)>の虚部スペクトルの同位体希釈に伴う変化を、HD-VSFG法で測定したスペクトルとMDシミュレーションで計算したスペクトルで比較した。これによって、従来言われていた4配位した"氷的な"水が界面に多く存在するようなことはないが、強く水素結合した水分子のペアが存在することを示した。超高速分光による実験では、ポンプ-ダンプ-プローブ分光によって、シアニン色素の超高速シスートランス異性に伴う核波束運動の実時間追跡に成功するとともに、ビスジイミン銅(I)錯体のの励起直後の核波束運動の観測とその解析を行い、金属錯体の超高速構造変化のメカニズムに対する理解を深化させることに成功した。

  • Research Products

    (40 results)

All 2012 2011

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (34 results)

  • [Journal Article] Extrading decay curves of the correlated fluorescence photons measured in fluorescence correlation spectroscopy2012

    • Author(s)
      Kunihiko ISHII, Tahei TAHARA
    • Journal Title

      Chem.Phys.Lett.

      Volume: 519-520 Pages: 130-133

    • DOI

      10.1016/j.cplett.2011.11.024

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Coherent nuclear dynamics in ultrafast photoinduced structural change of bis-diimine copper (I) complex2011

    • Author(s)
      Munetaka IWAMURA, Hidekazu WATANABE, Kunihiko ISHII, Satoshi TAKEUCHI, Tahei TAHARA
    • Journal Title

      J.Am.Chem.Soc.

      Volume: 133 Pages: 7728-7736

    • DOI

      10.1021/ja108645x

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electric quadrupole contribution to the nonresonant background of sum frequency generation at air/liquid interfaces2011

    • Author(s)
      Shoichi YAMAGUCHI, Kazuya SHIRATORI, Akihiro MORITA, Tahei TAHARA
    • Journal Title

      J.Chem.Phys.

      Volume: 134 Pages: 184705/1-7

    • DOI

      10.1063/1.3586811

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tracking of the Nuclear Wavepacket Motion in Cyanine Photoisomerization by Ultrafast Pump-Dump-Probe Spectroscopy2011

    • Author(s)
      Zhenrong WEI, Takumi NAKAMURA, Satoshi TAKEUCHI, Tahei TAHARA
    • Journal Title

      J.Am.Chem.Soc.

      Volume: 133 Pages: 8205-8210

    • DOI

      10.1021/ja110716b

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Unified Molecular View of Air/Water Interface Based on Experimental and Theoretical χ^(2) Spectra of Isotopically Diluted, Water Surface2011

    • Author(s)
      Satoshi NIHONYANAGI, Tatsuya ISHIYAMA, Touk-Kwan LEE, Shoichi YAMAGUCHI, Mischa BONN, Akihiro MORITA, Tahei TAHARA
    • Journal Title

      J.Am.Chem.Soc.

      Volume: 133 Pages: 16875-16880

    • DOI

      10.1021/ja2053754

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] "Up" versus "down" alignment and hydration structures of solutes at the air/water interface revealed by heterodyne-detected electronic sum frequency generation with classical molecular dynamics simulation2011

    • Author(s)
      Shoichi YAMAGUCHI, Hidekazu WATANABE, Sudip Kumar MONDAL.KUNDU, Tahei TAHARA
    • Journal Title

      J.Chem.Phys

      Volume: 135 Pages: 194705/1-5

    • DOI

      10.1063/1.3662136

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] 無極性液体における振動和周波発生の機構2012

    • Author(s)
      松崎維信、二本柳聡史、山口祥一、永田敬、田原太平
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学日吉キャンパス・矢上キャンパス(横浜市)
    • Year and Date
      20120325-20120328
  • [Presentation] Development of femtosecond time-resolved HD-ESFG and observation of vibrational cooling dynamics of the solute at the air/water interface2012

    • Author(s)
      Achintya Kundu、山口祥一、田原太平
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学日吉キャンパス・矢上キャンパス(横浜市)
    • Year and Date
      20120325-20120328
  • [Presentation] ヘテロダイン検出電子和周波発生による水の表面のpH測定2012

    • Author(s)
      山口祥一、Achintya Kundu、Pratik Sen、田原太平
    • Organizer
      日本化学会第92春季年会
    • Place of Presentation
      慶應義塾大学日吉キャンパス・矢上キャンパス(横浜市)
    • Year and Date
      20120325-20120328
  • [Presentation] Structure and dynamics of water interfaces studied by heterodyne-detected sum-frequency generation2012

    • Author(s)
      Tahei TAHARA
    • Organizer
      11^<th> Trombay symposium on Radiation and Photochemistry (TSRP-2012)
    • Place of Presentation
      Mumbai, India(招待講演)
    • Year and Date
      20120104-20120107
  • [Presentation] Properties of Water at Model Membrane/Water Interfaces Probed by HD-VSFG Spectroscopy2012

    • Author(s)
      Jahur A.MONDAI, Satoshi NIHONYANAGI, Shoichi YAMAGUCHI, Tahei TAHARA
    • Organizer
      11^<th> Trombay symposium on Radiation and Photochemistry (TSRP-2012)
    • Place of Presentation
      Mumbai, India
    • Year and Date
      20120104-20120107
  • [Presentation] Molecular behavior at water interfaces revealed by heterodyne-detected sum-frequency generation2011

    • Author(s)
      T. TAHARA
    • Organizer
      The Third Asian Spectroscopy Conference (ASC2011)
    • Place of Presentation
      Xiamen, China
    • Year and Date
      20111128-1200
  • [Presentation] Seeing the unseen with ultrashort optical pulses2011

    • Author(s)
      Tahei TAHARA
    • Organizer
      New Zealand Institute of Chemistry Conference 2011 (NZIC2011)
    • Place of Presentation
      Hamilton, New Zealand(招待講演)
    • Year and Date
      20111127-20111201
  • [Presentation] Water interfaces explored by heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation2011

    • Author(s)
      Tahei TAHARA
    • Organizer
      2011 Australasian Conference on Vibrational Spectroscopy (ACOVS9)
    • Place of Presentation
      Welligton, New Zealand(招待講演)
    • Year and Date
      20111122-20111125
  • [Presentation] 新しい非線形分光法で観る液体界面の分子たち2011

    • Author(s)
      田原太平
    • Organizer
      第34回溶液化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      名古屋大学(名古屋市)(招待講演)
    • Year and Date
      20111115-20111117
  • [Presentation] 先端的分光研究と計算分子科学への期待2011

    • Author(s)
      田原太平
    • Organizer
      実験化学-理論化学交流シンポジウム
    • Place of Presentation
      京都大学福井謙一記念研究センター(京都市)(招待講演)
    • Year and Date
      20111110-20111111
  • [Presentation] 新しい非線形分光で明らかになる界面の水2011

    • Author(s)
      田原太平
    • Organizer
      分子研研究会「実験と理論による高次分子システムの機能発現の分子論的理解」
    • Place of Presentation
      岡崎コンファレンスセンター(岡崎市)
    • Year and Date
      20111101-20111102
  • [Presentation] Spectroscopic Tracking of Structural Evolution in Reacting Molecules by Multi-pulse Ultrafast Spectroscopy2011

    • Author(s)
      Satoshi TAKEUCHI, Tahei TAHARA
    • Organizer
      The 8^<th> Korea-Japan Symposium on Frontier Photoscience-2011
    • Place of Presentation
      Seoul, Korea(招待講演)
    • Year and Date
      20111028-20111031
  • [Presentation] Dynamics and structure of water at interfaces revealed by heterodyne-detected sum-frequency generation2011

    • Author(s)
      Tahei TAHARA
    • Organizer
      Workshop on Dynamics and Structure of Water : From Gas Phase Clusters to Condensed Phase Institute of Atomic and Molecular Science (IAMS)
    • Place of Presentation
      Taipei, Taiwan(招待講演)
    • Year and Date
      20111013-20111016
  • [Presentation] Water interfaces studied by steady-state and time-resolved heterodyne-detected vibrational sum-frequency generation2011

    • Author(s)
      Tahei TAHARA
    • Organizer
      The Federation of Analytical Chemistry and Spectroscopy Societies conference (FACSS 2011)
    • Place of Presentation
      Reno, USA(招待講演)
    • Year and Date
      20111002-20111007
  • [Presentation] GFP発色団モデル化合物における二光子吸収スペクトルの溶媒依存性2011

    • Author(s)
      細井晴子、田山亮、竹内佐年、水野秀昭、宮脇敦史、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      第5回分子科学討論会、札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] HD-VSFG分光法による液体ベンゼンからの和周波発生機構の研究2011

    • Author(s)
      松崎維信、二本柳聡史、山口祥一、永田敬、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] Orientational Distribution of Solute Molecules at the Air/Water Interface Determined by Polarization Second Harmonic Generation and Linear Reflection2011

    • Author(s)
      Achintya Kundu、渡邉秀和、山口祥一、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] ヘテロダイン検出電子和周波発生による液体界面の溶質分子の絶対配向の決定2011

    • Author(s)
      山口祥一、渡邉秀和、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] 紫外共鳴フェムト秒誘導ラマン分光によるイエロープロテイン発色団の超高速励起状態構造ダイナミクスの観測2011

    • Author(s)
      倉持光、竹内佐年、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] ヘテロダイン検出振動和周波発生分光法によるモデル生体膜界面における水の構造2011

    • Author(s)
      MONDAL A.Jahur、二本柳聡史、山口祥一、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] Studying the substituent effect on ultrafast structural distortions in bis(diimine) Cu (I) complexes via nuclear wavepacket motion2011

    • Author(s)
      HUA Linqiang、竹内佐年、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] Parallel relaxation pathways of malachite green revealed by ultrafast pump-dump-probe spectroscopy2011

    • Author(s)
      WEI Zhengrong、竹内佐年、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] 時間分解蛍光分光によるハイドロゲル中のダイナミクスに関する研究:高強度ダブルネットワーク(DN)ゲルと構成成分ゲルの局所環境2011

    • Author(s)
      服部達哉、石井邦彦、富永大輝、長田義仁、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] 紫外共鳴フェムト秒誘導ラマン分光によるシスースチルベンS1状態の指紋領域スペクトルの観測2011

    • Author(s)
      竹内佐年、倉持光、田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学討論会
    • Place of Presentation
      札幌コンベンションセンター(札幌市)
    • Year and Date
      20110920-20110923
  • [Presentation] A New door to interfaces : Heterodyne-detected sum-frequency generation and its extension to femtosecond time-resolved measurements2011

    • Author(s)
      Tahei TAHARA
    • Organizer
      Korea Japan Symposium on Molecular Science "New Visions for Spectroscopy & Computation : Temporal and Spatial Adventures of Molecular Science"
    • Place of Presentation
      Busan, Korea(招待講演)
    • Year and Date
      20110705-20110708
  • [Presentation] Ultrafast Excited-State Structural Dynamics in Photoactive Yellow Protein Chromophore Revealed by Tunable UV-Femtosecond Stimulated Raman Spectroscopy2011

    • Author(s)
      Hikaru KURAMOCHI, Satoshi TAKEUCHI, Tahei TAHARA
    • Organizer
      The 15th International Conference on Time-Resolved Vibrational Spectroscopy
    • Place of Presentation
      Ascona, Switzerland
    • Year and Date
      20110619-20110624
  • [Presentation] Tracking the Ultrafast Wavepacket Motion in Barrierless Cyanine Photoisomerization by Femtosecond Pump-DumpProbe Spectroscopy2011

    • Author(s)
      Wei ZHENGRONG, Takumi NAKAMURA, Satoshi TAKEUCHI, Tahei TAHARA
    • Organizer
      The 15th International Conference on Time-Resolved Vibrational Spectroscopy
    • Place of Presentation
      Ascona, Switzerland
    • Year and Date
      20110619-20110624
  • [Presentation] Heterodyne-Detected Vibrational Sum-Frequency Generation and Its Extension to Time-Resolved Measurements2011

    • Author(s)
      Satoshi NIHONYANAGI, Prashant C.SINGH, Shoichi YAMAGUCHI, Tahei TAHARA
    • Organizer
      The 15^<th> International Conference on Time-Resolved Vibrational Spectroscopy
    • Place of Presentation
      Ascona, Switzerland
    • Year and Date
      20110619-20110624
  • [Presentation] Electric quadrupole contribution to the nonresonant background of sum frequency generation at air/liquid interfaces2011

    • Author(s)
      山口祥一、白鳥和矢、森田明弘、田原太平
    • Organizer
      第27回化学反応討論会
    • Place of Presentation
      東京工業大学大岡山キャンパス(東京都)
    • Year and Date
      20110608-20110610
  • [Presentation] 観えなかったものを観る:超高速・界面・揺らぎ2011

    • Author(s)
      田原太平
    • Organizer
      広島大学大学院理学系研究科化学専攻物理化学講演会
    • Place of Presentation
      広島大学理学部講義室(東広島市)(招待講演)
    • Year and Date
      2011-12-22
  • [Presentation] Probing Ultrafast Reactions in an "Active" Way : A Multipulse Spectroscopic Study2011

    • Author(s)
      Wei Zhengrong、竹内佐年、田原太平
    • Organizer
      第7回先端的レーザー分光の若手シンポジウム
    • Place of Presentation
      横浜市立大学金沢キャンパス(横浜市)(招待講演)
    • Year and Date
      2011-12-17
  • [Presentation] Looking at the world with ultrashort light2011

    • Author(s)
      Tahei TAHARA
    • Organizer
      New Zealand Institute of Chemistry, Auckland Branch, 2011 Year of Chemistry Lecture The University of Auckland
    • Place of Presentation
      Auckland, New Zealand(招待講演)
    • Year and Date
      2011-11-25
  • [Presentation] Ultrafast chemical reactions studied in passive and active ways using 10-fs optical pulses2011

    • Author(s)
      Tahei TAHARA
    • Organizer
      Symposium on "Recent Developments of Spectroscopy and Spatial and Temporal Hierarchial Structures in Molecular Science"
    • Place of Presentation
      Okazaki, Japan(招待講演)
    • Year and Date
      2011-10-18
  • [Presentation] 液体界面の非線形分光2011

    • Author(s)
      田原太平
    • Organizer
      第5回分子科学シンポジウム
    • Place of Presentation
      自然科学研究機構・岡崎コンファレンスセンター(岡崎市)(招待講演)
    • Year and Date
      2011-06-08

URL: 

Published: 2013-06-26  

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