2020 Fiscal Year Annual Research Report
Design of Molecules and Construction of Molecular Assemblies for the Development of Aquatic Functional Materials
| Project Area | Aquatic Functional Materials: Creation of New Materials Science for Environment-Friendly and Active Functions |
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| Project/Area Number |
19H05715
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
加藤 隆史 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (70214377)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
牧浦 理恵 大阪府立大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (30457436)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2024-03-31
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| Keywords | 水圏機能材料 / 液晶 / 超分子 / ハイブリッド材料 / 分子集合体 / 自己組織化 / イオンチャネル / 水素結合 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
加藤（研究代表者）は、水圏で働く水処理膜において、液晶構造の自己組織化を活用し、一次元（カラムナー液晶）、二次元（スメクチック液晶）、三次元（双連続キュービック液晶）の水チャネル構造を有する水処理膜を構築した。チャネル孔径の制御として光開裂する官能基を導入した。これらは優れたウイルスおよび分子除去能や選択的イオン透過能を有する水処理膜として機能することを示した。この水処理膜において、A02-1原田の軟X線発光分光により、チャネル中のイオン機能部位に水和した水の水素結合構造を解析し、塩素イオンよりサイズの大きい硫酸イオンの水素結合構造と類似するため選択的透過が起きることを示した（Angew. Chem.誌）。A02-2鷲津の水和構造計算も活用し、イオンの検出や選択的輸送機能との相関を明らかにした（論文投稿中）。また、リチウムイオンを伝導するイオン伝導性液晶を電池電解質として安定に充放電できることを示した（Chem. Sci.誌）。A01-2岡本と分子配列を精緻に制御した電子輸送材料を開発した（J. Am. Chem. Soc誌）。
生分解性・軽量強靭材料にならう水圏ハイブリッド材料（有機無機融合材料）の基盤となる無機コロイド液晶の水圏合成を行った（Nanoscale Adv.誌）。
さらに、生体分子を導入した液晶分子の水界面における認識挙動を、A02-2渡辺と共同してシミュレーションを行い報告した（Langmuir誌）。またA01-2福島と環境調和型のプラスチックアップサイクリングを報告した。
牧浦（研究分担者）は、加藤（研究代表者）と水と気体の界面（水圏界面）における特異性を利用した分子配列制御に向け、表面圧縮度が液晶性分子の配列状態に与える影響を調べた。その結果、分子配向が界面に形成される単分子膜のモルフォロジや水の接触角に大きな影響を与えることが明らかになった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
加藤（研究代表者）の基盤技術である超分子・分子集合体および液晶材料の設計合成技術を駆使して、選択的な輸送機能・分離機能を発現するイオン機能性液晶を創製した。坂本・梶山・内田（それぞれ研究協力者）と協力し、これらの分子の配列化・重合・孔形制御を行い、イオン性官能基からなるナノチャネル構造を有する自己組織化薄膜を形成させた。特に、棒状重合分子からなるスメクチック液晶水処理膜は、きわめて高い水からのウイルス除去能（99.9999%）を示した。一次元・三次元のチャネル構造を有し孔内にカチオン性基を有する水処理膜のイオン選択性を、A02原田（研究代表者）と共同して放射光分光により膜内の水を調べ、その選択性を明らかにした。さらにA02鷲津と、その水処理膜における分子自己組織化挙動およびチャネル内の水の状態を分子シミュレーションで行い、分子の集合状態に関する知見を得た。A01岡本（研究協力者）と有機半導体を精緻に配列した電子輸送材料を開発した。
液晶／水界面において、生体分子を認識する生体分子とコンジゲートした新規メソゲン分子を合成した。これらの気液界面における構造形成および分子認識挙動を牧浦・渡辺（研究分担者）と共同して計測・シミュレーションの観点から調べた。
水圏合成において、炭酸カルシウムの微粒子を、棒状あるいは円盤状に選択的に作り分けることに成功した。さらにこれらのコロイド液晶形成および、配向挙動を明らかにした。さらに、ヒドロキシアパタイトのコロイド液晶も構築した。この材料に関しては、A02瀬戸と共同研究を行い無機コロイド液晶のせん断での挙動を中性子散乱で解析することに成功した。
また、A01福島（研究分担者）およびA03田中賢（研究代表者）と共同して生体親和性・環境調和性を示す高分子を開発した。
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| Strategy for Future Research Activity |
水圏機能材料の基盤となる分子設計・分子集合体の構築という観点により、さらに高機能性の水圏機能材料を構築する。すなわち、A02やA03および公募研究と共同して、イオン機能性、バイオ・環境機能性、メカノ機能性を発揮する水圏機能材料を、新たに創製し、その学理を追求していく。
新たに得られた水圏機能材料である水処理膜をさらに精密化した膜をナノ構造制御により構築していく。これらの膜のさらなる選択性や、また、ウイルス・有害化学物質などの有害物の高度な分離性能を向上させていく。このためには、A02との共同研究により、ナノチャネル内の水の構造を、SPring-8の軟X線測定（A02原田）やJ-PARCの中性子散乱測定（A02瀬戸）により水分子と液晶分子の相互作用や、水分子の水素結合構造を明らかにして、水圏機能材料の学理を構築する。また、シミュレーションにより（A02鷲津、渡辺）、水圏機能材料の基盤となる分子集合体の構築のための分子設計に関する知見を得ていく。これらをA03と共同して、新しい水圏機能性ナノ輸送材料として展開していく。
また、水圏合成により構築する無機ハイブリッド微粒子と、A01が合成する様々な機能性生分解性分子・π共役分子・光機能分子・生体機能などを複合化させて、あらたな環境調和材料、バイオ機能材料を構築していく。
A01-1内でも、加藤・牧浦の共同研究により、気液界面において、分子認識部位を有する液晶材料の設計・挙動解析を行い、新たなセンシング機能を有する水圏機能材料を構築していく。
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[Journal Article] Methoxy-Functionalized Glycerol-Based Aliphatic Polycarbonate: Organocatalytic Synthesis, Blood Compatibility, and Hydrolytic Property2021
Author(s)
Valentina Montagna, Junko Takahashi, Meng-Yu Tsai, Takayuki Ota, Nicolas Zivic, Seigou Kawaguchi, Takashi Kato, Masaru Tanaka, Haritz Sardon, and Kazuki Fukushima
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Journal Title
ACS Biomaterials Science & Engineering
Volume: 7
Pages: 472-481
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Alkyl-Substituted Selenium-Bridged V-Shaped Organic Semiconductors Exhibiting High Hole Mobility and Unusual Aggregation Behavior2020
Author(s)
Toshihiro Okamoto, Masato Mitani, Craig P. Yu, Chikahiko Mitsui, Masakazu Yamagishi, Hiroyuki Ishii, Go Watanabe, Shohei Kumagai, Daisuke Hashizume, Shota Tanaka, Masafumi Yano, Tomokatsu Kushida, Hiroyasu Sato, Kunihisa Sugimoto, Takashi Kato, and Jun Takeya
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Journal Title
Journal of the American Chemical Society
Volume: 142
Pages: 14974-14984
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] High Virus Removal by Self-Organized Nanostructured 2D Liquid-Crystalline Smectic Membranes for Water Treatment2020
Author(s)
Daniel Kuo, Miaomiao Liu, K. R. Sunil Kumar, Kazuma Hamaguchi, Kian Ping Gan, Takeshi Sakamoto, Takafumi Ogawa, Riki Kato, Nobuyoshi Miyamoto, Hiroki Nada, Masahiro Kimura, Masahiro Henmi, Hiroyuki Katayama, and Takashi Kato
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Journal Title
Small
Volume: 16
Pages: 202001721
DOI
Peer Reviewed
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