2021 Fiscal Year Annual Research Report
Advanced Structure and Dynamics Analysis of Aquatic Functional Materials
| Project Area | Aquatic Functional Materials: Creation of New Materials Science for Environment-Friendly and Active Functions |
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| Project/Area Number |
19H05717
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
原田 慈久 東京大学, 物性研究所, 教授 (70333317)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
瀬戸 秀紀 大学共同利用機関法人高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 教授 (60216546)
池本 夕佳 公益財団法人高輝度光科学研究センター, 分光推進室, 主幹研究員 (70344398)
菱田 真史 筑波大学, 数理物質系, 助教 (70519058)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2024-03-31
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| Keywords | 水素結合構造 / 放射光赤外分光 / 放射光軟Ｘ線分光 / 中性子準弾性散乱 / 中性子反射率 / テラヘルツ分光 / 水の運動状態 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本年度は以下の研究を推進した。
①つなぐ：A01-1加藤の機能性イオン液晶膜についてA01公募原とともに加湿状態での赤外分光とX線散乱測定を行い、吸水した膜と細孔に取り込まれた水の状態を調べた。またA01-2武田のカルバゾール誘導体を赤外分光で分析し、水吸着に誘起された分子変形で発光色が変化することを明らかにした。
②はたらく：A03-2 田中賢の生体適合性高分子に関して、中性子準弾性散乱とテラヘルツ分光を用いて水分子の運動状態の定量化と高分子鎖の運動状態の関係を調べた。生体適合性高分子（PEO）においてバルク水と同程度の速さの水と一桁遅い水が存在することと、遅い水の運動が高分子鎖の運動と相関していることを明らかにした。一方含水量3％程度で弱い生体適合性を示すPMMAにおいてもバルク水の数分の一の速さの水が存在することが分かった。テラヘルツ分光を用いて、A03-2 田中賢と共同で有機低分子のタンパク質変性への効果が水の状態変化を通して起こることを発見した。A02公募 林が作製した親水性・疎水性の自己組織化単分子膜表面を加湿吸着させ、軟X線発光分光で調べたところ、親水基との相互作用で初期の吸着水分子がイオン化する様子が観測された。
③つくる： A03-公募の松本（拓）のフッ素系コーティング材料と水の界面の中性子反射率測定を行い、化学構造の違いによる親水性・疎水性の変化の要因について調べた。A03-3高島A03-3松葉の馬鈴薯澱粉について、赤外分光とX線小角散乱測定を行い、ゾル・ゲル構造と水分子との相互作用を調べた。A03-3高島との共同研究では、シクロデキストリンとアクリル酸ウンデシルからなるヒドロゲルの靭性が含水率によって変化する特性について、適切な含水量で可逆的架橋が有効に機能することを見出した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
研究計画の各項目は、ほぼ予定通りに進展している。理由を以下に列挙する。
（１）ポリエチレングリコールと水の混合試料について、赤外分光の温度変化測定により、相変化に伴うスペクトル変化を測定できるようになり、論文化に着手した。
（２）界面水の材料機能への関わりについて、次に示す知見が得られた。①生体親和性ポリマーの界面水の状態を解析するため、加湿赤外分光の結果と、シミュレーションによる結果を組み合わせて、水素結合で吸着した水の状態解明を進めた。②中性子を用いて、材料と一緒に動く遅い水（不凍水・中間水）の存在割合を定量し、かつ速い水（自由水）と交換する様子を明らかにできた。③テラヘルツ分光と水圏シミュレーションの組み合わせにより、中間水の状態が、溶質分子によって大きく異なることが示された。またA03との共同研究から、中間水の状態が材料機能（タンパク質安定性）に関わる知見も得られた。④A02公募林との共同研究により、軟Ｘ線発光分光を用いて均一性が担保される疎水性・親水性自己組織化単分子膜上に蓄積してゆく水分子の電子状態を捉え、界面水の性質を親水・疎水の概念と繋げる電子状態変化を議論できるようになった。さらに偏光依存性の測定により、界面水のみの情報を抽出するノウハウを蓄積した。
（３）ウクライナ危機の影響などにより部分重水素化PMEAの年度内納品が不可能になり、R4年度に繰り越して購入することとした。
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| Strategy for Future Research Activity |
水と材料の相互作用の素過程解析を通じた機能発現の学理の構築を目指して、昨年度に引き続き、以下の５つの項目について研究を進める。
（１）A03-2 田中賢の生体親和性高分子PMEAに関して、赤外、軟Ｘ線、中性子、テラヘルツを駆使したA02内連携により、界面水分子の水素結合状態、運動状態と生体親和機能の関係についての知見を深める。（２）公募研究の多彩な材料群に対して放射光分光・中性子準弾性散乱・中性子反射率・テラヘルツ分光を適用し、水と材料それぞれの状態を解析するとともに、分子シミュレーションと連携することにより材料の界面機能に対する水の役割を明らかにする。（３）温度制御と湿度制御を両立させる試料セルを準備し、材料評価と分子脱着のメカニズム解明に役立てる。（４）A03高島のヒドロゲルなどの靭性評価の方法として、延伸状態でのATR（全反射測定方）による赤外分光が可能となる装置設計を行い、延伸に伴う分子状態の変化を捉え、靭性発現のメカニズムを明らかにする。（５）各先端計測手法の中に「水の流れ」を計測パラメータとして取り込み、水圏シミュレーションが明らかにする「水の流れ」と「水・材料間の相互作用」の相関解析を組み合わせることにより、上記1～5に示した種々の水圏機能材料の機能に与える影響について考察し、材料設計にフィードバックする。
（１）～（５）の素過程解析を通じて水と材料の相互作用および水の役割を明らかにすることにより、水圏機能材料の機能発現の学理を構築する。
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[Journal Article] Behavior of Supramolecular Cross-Links Formed by Host-Guest Interactions in Hydrogels Responding to Water Contents2022
Author(s)
Chiharu Ueda, Junsu Park, Kazuya Hirose, Subaru Konishi, Yuka Ikemoto, Motofumi Osaki, Hiroyasu Yamaguchi, Akira Harada, Masaru Tanaka, Go Watanabe, Yoshinori Takashima
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Journal Title
Supramolecular Materials
Volume: 1
Pages: 100001-1/9
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Presentation] 加湿赤外顕微分光による高分子材料と水の状態解析2021
Author(s)
池本夕佳, 原田慈久, 田中賢, 村上大樹, 西村慎之介, 倉橋直也, 森脇太郎, 山添康介, 鷲津仁志, 石井良樹, 鳥居肇
Organizer
日本物理学会2021年秋季大会
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