2019 Fiscal Year Annual Research Report
Development of solid state ionics materials based on nanoscale structures
| Project Area | New Materials Science on Nanoscale Structures and Functions of Crystal Defect Cores |
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| Project/Area Number |
19H05793
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
平山 雅章 東京工業大学, 物質理工学院, 教授 (30531165)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
森 大輔 三重大学, 工学研究科, 准教授 (00432021)
鈴木 耕太 東京工業大学, 物質理工学院, 助教 (40708492)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2024-03-31
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| Keywords | イオン導電体 / 電気化学界面制御 / 全固体電池 / リチウムイオン電池 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では，機能コアの開発による高機能固体イオニクス材料の創出を目的としている．初年度は【1】粒界・界面の合成および評価手法構築，【2】機能コアによるイオニクス材料の機能開拓に注力して，以下の成果を得た．(i) 組成分布や欠陥導入による界面機能開発には，形態による物性変化と分離した評価が必要と予想される．基本物質であるLi10GeP2S12固体電解質を用いて，合成温度や粉砕，ふるい条件と粒子形態の関連を調べることで，平均粒径と粒径分布を制御した電解質粉末を得た．得られた電解質とLiCoO2活物質からなる複合体電極を作製，電極特性を調べた結果，電極/電解質間接触面積と複合体電極の電子・イオン導電性とにトレードオフ関係を見いだし，粒子形態が大きな影響することを確認した．形態を制御することで，組成分布や欠陥導入による界面特性変化を調べることが可能になった．(ii) 機能コア導入時の粒界・界面の構造変化を観測し，イオン導電特性と相関づけるために必要となる，大気非暴露環境下で平滑な試料断面作成する加工装置を新規導入した．加工条件を検討することで，Li10GeP2S12電解質およびLiCoO2/Li10GeP2S12電極複合体について，電気化学活性を保持したまま平滑な断面を作製することに成功した．FESEMおよびSPMで予備観察した結果，粒界・界面数10 nmにおける構造情報を得られる目処を得た．(iii) モデル薄膜電池を用いて，中性子反射率法によるリチウムイオン電池正極/有機電解液界面におけるリチウム濃度分布のその場観察に成功した．界面にリチウム含有酸化物を数nm修飾すると，リチウム脱挿入反応速度が向上し，反応電位における電解液側のリチウム濃度が高くなった．界面修飾による特性向上には，電解液側のイオン濃度分布の制御が重要であることを明らかにした．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
本研究では，機能コア開発による高機能固体イオニクス材料創出を目的として，以下の3項目の達成を目指している.【1】粒界・界面の合成および評価手法構築，【2】機能コアによるイオニクス材料の機能開拓，【3】高機能固体イオニクス材料の設計手法開発．令和元年度は【1】粒界・界面の合成および評価手法構築，【2】機能コアによるイオニクス材料の機能開拓に注力して，機能コア導入の有効性を確認したうえで，次年度以降に得られた結果を【3】へ展開し，探索手法構築，高機能材料創出することを当初計画とした．令和元年度は，「研究実績の概要」のとおり，イオニクス材料の組成，結晶構造および微細構造を制御する合成技術，構造解析手法の立ち上げをおおよそ完了し，令和2年度に機能コア開発による高機能イオニクス材料探索と反応解析を実施できる目処はついており，計画通りに成果が得られると考えている．以上より，「おおむね順調に進展している」.
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| Strategy for Future Research Activity |
令和元年度にほぼ構築したイオニクス材料の組成，結晶構造および微細構造を制御する合成技術，構造解析手法を活用して，多結晶材料に機能コアを導入して，イオン導電性や電気化学反応性，機械特性を調べて，高機能化の可能性を実証する計画である．さらに，材料開発の効率化を見据えて，計算科学的手法を活用したデータ解析および探索手法の探索を開始する．
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[Journal Article] Excess Lithium in Transition Metal Layers of Epitaxially Grown Thin Film Cathodes of Li2MnO3 Leads to Rapid Loss of Covalency during First Battery Cycle2019
Author(s)
Felix Massel, Kazuhiro Hikima, Hakan Rensmo, Kota Suzuki, Masaaki Hirayama, Chao Xu, Reza Younesi, Yi-Sheng Liu, Jinghua Guo, Ryoji Kanno, Maria Hahlin, Laurent-Claudius Duda
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Journal Title
The Journal of Physical Chemistry C
Volume: 123
Pages: 28519-28526
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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