2019 Fiscal Year Annual Research Report
Interface Ionics : Fabrication of model systems and their fundamental ion dynamics
| Project Area | Science on Interfacial Ion Dynamics for Solid State Ionics Devices |
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| Project/Area Number |
19H05813
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
入山 恭寿 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (30335195)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
田中 優実 東京理科大学, 工学部工業化学科, 准教授 (00436619)
獨古 薫 横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (70438117)
松井 雅樹 神戸大学, 工学研究科, 准教授 (70639210)
大西 剛 国立研究開発法人物質・材料研究機構, エネルギー・環境材料研究拠点, グループリーダー (80345230)
太子 敏則 信州大学, 学術研究院工学系, 准教授 (90397307)
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| Project Period (FY) |
2019-06-28 – 2024-03-31
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| Keywords | 固体イオニクス / 界面 / 薄膜 / 単結晶 / 全固体電池 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
A01は領域内でモデル界面を担当し、1.モデル基盤材料の合成 2.イオン輸送モデル界面の構築とその高速化 3.イオン蓄積モデル界面の構築とその高濃度化 の三つの研究項目に取り組んでいる。本年度は、モデル基盤材料の合成とイオン輸送モデル界面の構築に注力し、領域内で中心的に検討する領域標準全固体電池の作製と各モデル材料の合成及び基礎計測手法の検討・立ち上げを行った。また、イオン蓄積モデル界面については計測手法の予備検討を行った。
イオン輸送モデル界面の構築に関しては、領域で共通に解析する候補となる固体電解質の電位窓を明確にし、更にA02での高度計測とも連携検討して、その材料系を絞り込んだ。モデル薄膜正極については同一条件で複数のエピタキシャル薄膜を作製できる手法を確立した。単結晶モデル電解質合成については、領域材料を専用に合成・開発できる装置を導入し、それを用いて上述した固体電解質を合成できる段階まで明確にした。モデル薄膜負極については上述した固体電解質の分解が生じない電位において、高速かつ可逆的に充放電する材料を見出した。これらの知見を融合し、領域標準全固体電池系の動作を確認した。また、電極－固体電解質界面での化学的反応性を低減するために、300℃程度の低温で電極材料を合成する手法を見出した。固体電解質を低抵抗接合する有機固体材料については、固体電解質／有機固体のモデル界面でイオン移動抵抗を計測する手法を確立した。
イオン蓄積モデル界面については、単結晶固体電解質の分極現象を交流インピーダンス法や熱刺激電流法を用いて計測する手法を確立した。
A01では学術論文が8報、学会発表が17件（国際会議招待講演が9件）の発表を行った。領域標準全固体電池計測に関してはA02と特別チームを形成し、連携を加速している。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
モデル基盤材料の合成に必要な各種装置（マルチスケール薄膜作製システム・単結晶合成装置）を導入し、動作確認と予備検討までを実施した。
イオン輸送モデル界面の構築と高速化については、材料とその作製手法についての検討を行った。領域標準全固体電池の構築に不可欠な単結晶正極膜の合成については、成膜温度・堆積速度を重点的に検討して同時に複数の高品質薄膜を合成する手法を確立し、その基礎的な電気化学応答を確認した。また、正極／固体電解質のモデル界面で起こるイオン輸送の検証に有用な負極材料も見出すことができた。これら知見を用いて、多結晶性の固体電解質板を用いて領域標準全固体電池の動作を実証し、固体電解質が分解することなく可逆的に動作することを明らかにした。それを活用するA02の高度解析Gpとの連携も着実に進められている。単結晶材料については既存の単結晶材料を領域標準全固体電池へ活用することが容易ではないことが判明したが、代替材料の絞り込みこみとその合成の予備検討までが進捗している。一方、既存の単結晶電解質（10mmおよび5mm角サイズ）を用いたイオン蓄積界面の予備検討では、分極現象に関する従来にない知見を得ることができことは予想以上の進展であった。電極－固体電解質の反応性を低減するための電極材料の低温合成手法を確立し、反応機構解明のための計測指針を見出した。また、固体電解質／有機固体電解質のモデル界面でのイオン輸送抵抗についても計測する手法を確立している。こうしたA01内での進捗については、web会議を通じて円滑に確認する状況を構築できている。
以上から、A01の本年度の研究実施項目については順調に進展していると考えられる。
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| Strategy for Future Research Activity |
イオン輸送モデル界面の構築と高速化については、領域標準全固体電池として用いる2019年度に絞り込んだ固体電解質の単結晶合成に必要な諸物性（融点、凝固点、その他熱物性、適正雰囲気、坩堝材）の調査を進める。一方、単結晶電解質ができるまでの間は多結晶性の固体電解質を用いた領域標準全固体電池を作製し、薄膜堆積条件や原子層界面制御などを活用して電極／固体電解質の界面抵抗が異なる系をつくりわける。これにより、その抵抗低減に及ぼす因子を検討し、その高速化への指針を公募研究班とも連携しながら進める。一方、公募研究から新たにLi、Si、炭素といった代表的な負極材料を扱う研究者が参画した。これら電極は反応により非常に大きな膨張・収縮を伴うことが特徴である。今後、固体電解質との界面イオン輸送における力学因子の影響をより詳細に検討する研究への展開も期待される。また、結晶化ガラス界面のモデル材料や非晶質固体電解質を用いた薄膜電池等の成果を活用して、結晶－非晶質界面で起こるイオン輸送現象の詳細を解明していく。
イオン蓄積モデル界面の構築と高濃度化については、単結晶固体電解質で観測される分極現象に関する知見を理解するために領域標準全固体電池等との比較も行い、分極現象を解明するための高度計測及び計算科学との連携研究をA02、A03と推進する。そのメカニズムの解明を進めながら高濃度イオン蓄積を実現する材料系を探索し、A04と連携しながら新規蓄電固体デバイスのモデル系構築へと展開する。
こうしたA01内および他の計画研究との連携を進めるために、年4回程度（このうちwebで3回）の成果報告・議論をおこなう予定である。この計画研究会議には、各計画研究代表者も出席する。これにより、A01内での連携を加速するとともに、計画研究間での戦略的な連携を推進する。
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Research Products
(26 results)
