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2012 Fiscal Year Annual Research Report

分子認識を駆使する高分子超構造体の創製と機能

Planned Research

Project AreaEmergent Chemistry of Nano-scale Molecular System
Project/Area Number 20111011
Research InstitutionSojo University

Principal Investigator

新海 征治  崇城大学, 工学部, 教授 (20038045)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 田丸 俊一  崇城大学, 工学部, 准教授 (10454951)
吉原 大輔  公益財団法人九州先端科学技術研究所, ナノテク研究室, 研究員 (40633409)
Project Period (FY) 2008-04-01 – 2013-03-31
Keywords多糖 / 分子認識 / 超構造 / 機能創発 / 機能性高分子
Outline of Annual Research Achievements

本研究では多元的な分子認識過程を制御し、機能性高分子の能動的集積とその集積化に起因して動的に発現する機能の創発を目指す。
アロステリズムに基づく刺激応答型非線形会合の創発により高感度検出系の構築に成功した。グアディジニウムを有するテトラフェニルエチレン誘導体を用いて、会合体形成により発光する会合誘起型蛍光プローブ(TPE)と標的物質(ATP)との協同的な自己集合により、S字型の非線形蛍光応答が得られることを初めて見出し、蛍光応答に閾値が存在して標的物質のON/OFF検出が可能となることを実証した。これはアロステリックな刺激応答型自己組織化の実現により、標的選択性と劇的なシグナル増幅を創発可能であることを示す。
カードラン(CUR)の側鎖にアミノ基とカルボキシル基を任意の比率で導入した、両性多糖を開発した。この両性多糖の荷電状態はpH依存的に変化し、等電点を示した。等電点付近では凝集体を形成するが、等電点から大きく離れた比較的極端な酸性・塩基性条件では一本鎖構造に解離し完全に溶解した。興味深いことに、会合体を形成する領域と一本鎖構造に解離する領域の間に存在するごく限られたpH領域において、CUR固有の3重らせん構造を形成することが確認された。この様なpH応答型の構造変換はタンパク質の構造特性と類似していることから、本成果は糖を基盤とする非アミノ酸型人工タンパク質の最初の開発例である。等電点付近で形成する凝集体には、核酸や蛍光性物質などの有機分子を取り込むことができ、それらをpH変化に伴う凝集体の解離・溶解に伴って、放出させることに成功した。同様な物質の複合/解離は熱的にも制御可能であった。

Research Progress Status

24年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

24年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (13 results)

All 2013 2012

All Journal Article (6 results) (of which Peer Reviewed: 6 results) Presentation (7 results)

  • [Journal Article] Nonlinear fluorescence response driven by ATP-induced self-assembly of guanidinium-tethered tetraphenylethene2012

    • Author(s)
      Noguchi T, Shiraki T, Dawn A, Tsuchiya Y, Ngoc, Lien L.T, Yamamoto T, Shinkai S
    • Journal Title

      Chem. Commun

      Volume: 48 Pages: 8090-8092

    • DOI

      DOI:10.1039/C2CC33262K

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Unexpected chiral induction from achiral cationic polythiophene aggregates and its application to the sugar pattern recognition2012

    • Author(s)
      Shiraki T, Dawn, A, Tsuchiya Y, Yamamoto T, Shinkai S
    • Journal Title

      Chem. Commun

      Volume: 48 Pages: 7091-7093

    • DOI

      DOI:10.1039/C2CC33162D

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Supramolecular dye inclusion single crystals created from 2,3,6-Trimethyl-β-cyclodextrin and porphyrins2012

    • Author(s)
      Tsuchiya Y , Shiraki T, Matsumoto T, Sugikawa K, Sada K, Yamano A, Shinkai S
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 18 Pages: 456-465

    • DOI

      10.1002/chem.201102075

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Stereochemistry-dependent, mechanoresponsive supramolecular host assemblies for fullerenes: A guest-induced enhancement of thixotropy2012

    • Author(s)
      Dawn A, Shiraki T, Ichikawa H, Takada A, Takahashi Y, Tsuchiya Y, Lien L.T.N, Shinkai S
    • Journal Title

      Journal of the American Chemical Society

      Volume: 134 Pages: 2161-2171

    • DOI

      10.1021/ja211032m

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fine wettability control created by a photochemical combination method for inkjet printing on self-assembled monolayers2012

    • Author(s)
      Tsuchiya Y, Haraguchi S, Ogawa M, Shiraki T, Kakimoto H, Gotou O, Yamada T, Okumoto K, Nakatani S, Sakanoue K, Shinkai S
    • Journal Title

      Advanced Materials

      Volume: 24 Pages: 968-972

    • DOI

      10.1002/adma.201104277

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Creation of chiral thixotropic gels through a crown-ammonium interaction and their application to a memory-erasing recycle system2012

    • Author(s)
      Sobczuk A.A, Tsuchiya Y, Shiraki T, Tamaru S.-I, Shinkai S
    • Journal Title

      Chemistry - A European Journal

      Volume: 18 Pages: 2832-2838

    • DOI

      10.1002/chem.201103249

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] アロステリズムの概念を基盤とする機能分子設計2013

    • Author(s)
      新海征治
    • Organizer
      分子ナノシステムの創発化学「領域終了シンポジウム」
    • Place of Presentation
      東京(東京国際フォーラム)
    • Year and Date
      2013-02-01 – 2013-02-02
  • [Presentation] 水・イオン液体混合系の特殊条件下で進行する自己組織化2013

    • Author(s)
      田丸俊一,新海征治
    • Organizer
      分子ナノシステムの創発化学「領域終了シンポジウム」
    • Place of Presentation
      東京(東京国際フォーラム)
    • Year and Date
      2013-02-01 – 2013-02-02
  • [Presentation] テトラフェニルエチレン誘導体による生体由来リン酸化合物のセンシング2012

    • Author(s)
      野口 誉夫、志賀 匡宣、大瀬戸 文夫、新海 征治
    • Organizer
      第6回バイオ関連化学シンポジウム
    • Place of Presentation
      北海道(北海道大学高等教育推進機構)
    • Year and Date
      2012-09-06 – 2012-09-08
  • [Presentation] 分子集合過程を利用する高S/N 比センサと不斉誘導2012

    • Author(s)
      白木 智丈、野口 誉夫、吉原 大輔、Arnab Dawn、土屋 陽一、田丸 俊一、新海 征治
    • Organizer
      新学術領域「分子ナノシステムの創発化学」第4回全体会議
    • Place of Presentation
      長野(ホテル志賀サンバレー)
    • Year and Date
      2012-08-17 – 2012-08-18
  • [Presentation] 会合誘起型蛍光プローブによる生体由来リン酸化合物の高感度検出2012

    • Author(s)
      野口 誉夫、新海 征治
    • Organizer
      新学術領域「分子ナノシステムの創発化学」第4回全体会議
    • Place of Presentation
      長野(ホテル志賀サンバレー)
    • Year and Date
      2012-08-17 – 2012-08-18
  • [Presentation] シクロデキストリン-ポルフィリン包接錯体の結晶化と光特性2012

    • Author(s)
      土屋 陽一、新海 征治
    • Organizer
      新学術領域「分子ナノシステムの創発化学」第4回全体会議
    • Place of Presentation
      長野(ホテル志賀サンバレー)
    • Year and Date
      2012-08-17 – 2012-08-18
  • [Presentation] 不斉転写超分子ゲルと非平衡型超分子ファイバー形成2012

    • Author(s)
      田丸 俊一、新海 征治
    • Organizer
      新学術領域「分子ナノシステムの創発化学」第4回全体会議
    • Place of Presentation
      長野(ホテル志賀サンバレー)
    • Year and Date
      2012-08-17 – 2012-08-18

URL: 

Published: 2018-02-02  

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