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2022 Fiscal Year Annual Research Report

Exploring models for physical degradation of polymers using diluted dynamic polymeric system

Planned Research

Project AreaPrecision Degradation of Polymer and Polymeric Material
Project/Area Number 20H05733
Research InstitutionThe University of Tokyo

Principal Investigator

酒井 崇匡  東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (70456151)

Project Period (FY) 2020-10-02 – 2023-03-31
Keywords粘弾性液体 / 動的高分子希薄系
Outline of Annual Research Achievements

大きな構造変化を伴う朽ちゆく高分子材料の分解挙動は、モデル化が困難であり、その学理解明は未だなされていない。本研究では、「朽ちゆく材料」の劣化・分解を調査するため に、適切な「複雑さ」と「時間スケール」を持つ動的高分子希薄系をモデルとして用いた実験を行う。 動的高分子希薄系は、その名の通り、時間により構造変化する希薄な高分子系で あり、粘弾性液体、粘弾性塑性体とその混合物を含む。研究領域内の他の研究で得た知見を取り込むことや、本研究で得たモデルを他の研究に適応することで学術を深化させ、より精緻なモデルを構築することを目指す。
本年度は、外界への分解モデルとして、モデル粘弾性液体の粘弾性とそのダイナミクス、および体内動態について精密調査した。 具体的には、
結合性を系統的に制御し粘弾性緩和との相関を調査し、応力を支持する鎖 (応力鎖) の構造寿命が粘弾性緩和を決定していることを明らかにした。また、蛍光プローブ修飾したモデル粘弾性液体を合成し、蛍光褪色後回復法から自己拡散係数を評価した。その結果として、自己拡散k時間と粘弾性緩和時間との間には乖離が存在し、結合性の低下によって顕在化することを明らかにした。このことから、実際の外界への分解時には、ネットワークのみならず、ミセルのようなネットワークに連結していない成分の拡散が律速になりうることを示した。
マウスの皮下に分子量の異なるPEGを注入し、体内動態を精査した。その結果として、分子量20000を超えると、極端に代謝が遅れ、肝臓などへの蓄積が見られることが明らかとなった。
結晶のモデルとして、自発的な相分離を形成するモデル粘弾性液体を用いた。4分岐ポリエチレングルコールの濃度や分岐数のみならず、結合性を変数とした相図を作成し、浸透圧駆動ではないダイナミクスの不均質性が相分離を誘起していることを明らかにした。

Research Progress Status

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和4年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (27 results)

All 2023 2022

All Journal Article (14 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 14 results,  Open Access: 10 results) Presentation (13 results) (of which Int'l Joint Research: 6 results,  Invited: 13 results)

  • [Journal Article] Effects of network junctions and defects on the crystallization of model poly(ethylene glycol) networks2023

    • Author(s)
      Ohira Masashi、Nakagawa Shintaro、Sampei Ryotaro、Noritomi Takako、Sakai Takamasa、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 19 Pages: 1653~1663

    • DOI

      10.1039/D2SM01036D

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Quasi-elastic neutron scattering study on dynamics of polymer gels with controlled inhomogeneity under uniaxial deformation2023

    • Author(s)
      Aomura Kosuke、Yasuda Yusuke、Yamada Takeshi、Sakai Takamasa、Mayumi Koichi
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 19 Pages: 147~152

    • DOI

      10.1039/D2SM00784C

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Phantom Chain Simulations for the Fracture of Energy-Minimized Tetra- and Tri-Branched Networks2023

    • Author(s)
      Masubuchi Yuichi、Doi Yuya、Ishida Takato、Sakumichi Naoyuki、Sakai Takamasa、Mayumi Koichi、Uneyama Takashi
    • Journal Title

      Macromolecules

      Volume: 56 Pages: 2217~2223

    • DOI

      10.1021/acs.macromol.3c00047

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Decoupling between Translational Diffusion and Viscoelasticity in Transient Networks with Controlled Network Connectivity2022

    • Author(s)
      Katashima Takuya、Kobayashi Ryunosuke、Ishikawa Shohei、Naito Mitsuru、Miyata Kanjiro、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Gels

      Volume: 8 Pages: 830~830

    • DOI

      10.3390/gels8120830

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Effects of network connectivity on viscoelastic relaxation in transient networks using experimental approach2022

    • Author(s)
      Katashima Takuya、Kudo Ryota、Onishi Ryoya、Naito Mitsuru、Nagatoishi Satoru、Miyata Kanjiro、Tsumoto Kouhei、Chung Ung-Il、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Frontiers in Soft Matter

      Volume: 2 Pages: -

    • DOI

      10.3389/frsfm.2022.1059156

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Analysis of the sustained release ability of bevacizumab-loaded tetra-PEG gel2022

    • Author(s)
      Murakami Tomoya、Hoshi Sujin、Okamoto Fumiki、Sakai Takamasa、Katashima Takuya、Naito Mitsuru、Oshika Tetsuro
    • Journal Title

      Experimental Eye Research

      Volume: 223 Pages: 109206~109206

    • DOI

      10.1016/j.exer.2022.109206

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Simple Preparation of Injectable Hydrogels with Phase-Separated Structures That Can Encapsulate Live Cells2022

    • Author(s)
      Ishikawa Shohei、Yoshikawa Yuki、Kamata Hiroyuki、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 14 Pages: 35444~35453

    • DOI

      10.1021/acsami.2c09906

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Dually-dynamic covalent tetraPEG hydrogels end-linked with boronate ester and acylhydrazone groups2022

    • Author(s)
      Michael Charalambos、Apostolides Demetris E.、Patrickios Costas S.、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 18 Pages: 5966~5978

    • DOI

      10.1039/D2SM00594H

    • Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Brownian simulations for tetra-gel-type phantom networks composed of prepolymers with bidisperse arm length2022

    • Author(s)
      Masubuchi Yuichi、Yamazaki Ryohei、Doi Yuya、Uneyama Takashi、Sakumichi Naoyuki、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Soft Matter

      Volume: 18 Pages: 4715~4724

    • DOI

      10.1039/D2SM00488G

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Experimental Comparison of Bond Lifetime and Viscoelastic Relaxation in Transient Networks with Well-Controlled Structures2022

    • Author(s)
      Katashima Takuya、Kudo Ryota、Naito Mitsuru、Nagatoishi Satoru、Miyata Kanjiro、Chung Ung-il、Tsumoto Kouhei、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      ACS Macro Letters

      Volume: 11 Pages: 753~759

    • DOI

      10.1021/acsmacrolett.2c00152

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Non-swellability of polyelectrolyte gel in divalent salt solution due to aggregation formation2022

    • Author(s)
      Tang Jian、Katashima Takuya、Gupit Caidric Indaya、Li Xiang、Mitsukami Yoshiro、Yokoyama Yuki、Sakumichi Naoyuki、Chung Ung-il、Shibayama Mitsuhiro、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Polymer

      Volume: 250 Pages: 124894~124894

    • DOI

      10.1016/j.polymer.2022.124894

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • Author(s)
      Fujiyabu Takeshi、Sakumichi Naoyuki、Katashima Takuya、Liu Chang、Mayumi Koichi、Chung Ung-il、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Science Advances

      Volume: 8 Pages: -

    • DOI

      10.1126/sciadv.abk0010

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Hemostatic Capability of a Novel Tetra-Polyethylene Glycol Hydrogel2022

    • Author(s)
      Okata Shinya、Hoshina Katsuyuki、Hanada Kazumasa、Kamata Hiroyuki、Fujisawa Ayano、Yoshikawa Yuki、Sakai Takamasa
    • Journal Title

      Annals of Vascular Surgery

      Volume: 84 Pages: 398~404

    • DOI

      10.1016/j.avsg.2022.01.016

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Star‐Polymer DNA Gels Showing Highly Predictable and Tunable Mechanical Responses2022

    • Author(s)
      Ohira Masashi、Katashima Takuya、Naito Mitsuru、Aoki Daisuke、Yoshikawa Yusuke、Iwase Hiroki、Takata Shin‐ichi、Miyata Kanjiro、Chung Ung‐il、Sakai Takamasa、Shibayama Mitsuhiro、Li Xiang
    • Journal Title

      Advanced Materials

      Volume: 34 Pages: 2108818~2108818

    • DOI

      10.1002/adma.202108818

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] Tri-branched gels: Low branching factors make rubbery materials ultra-elastic2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      JTBPS2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] ハイドロゲルの精密制御による医療応用展開2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      日本化学会第102回春季年会
    • Invited
  • [Presentation] 高分子ゲルの医用応用にむけた基礎学理の解明2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      医用高分子研究会
    • Invited
  • [Presentation] 高分子ゲル の基礎物理の新展開と材料としての社会実装2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      バイオトライボロジシンポジウム
    • Invited
  • [Presentation] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      MRS2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      PNG2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Tri-branched gels: Rubbery materials with the lowest branching factor approach the ideal elastic limit2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      Gelsympo2022
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 膨潤を制御したハイドロゲルを用いた人工硝子体および止血剤の開発2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      高分子討論会
    • Invited
  • [Presentation] 均一なゲルを用いたゲル弾性と弾性限界についての実験的研究2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      「復元力応用分科会」第33回講演会
    • Invited
  • [Presentation] ゲルの応力分布の可視化に基づく動的破壊挙動の理解2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      第12回CSJ化学フェスタ「高分子材料と高分子鎖の精密分解科学」
    • Invited
  • [Presentation] 水をコントロールする能力とは!?2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      サイエンスアゴラ2022
    • Invited
  • [Presentation] Precision gel science for biomedical applications2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      5th Workshop on Symbiosis of Biology and Nanodevices
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] Precision gel science for biomedical applications2022

    • Author(s)
      酒井崇匡
    • Organizer
      ICPAC KK 2022
    • Int'l Joint Research / Invited

URL: 

Published: 2023-12-25  

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