2021 Fiscal Year Annual Research Report
Wideband Transient Absorption Spectroscopy for the Analysis of Dynamic Exciton
| Project Area | Dynamic Exciton: Emerging Science and Innovation |
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| Project/Area Number |
20H05838
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| Research Institution | Toyota Technological Institute |
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Principal Investigator |
山方 啓 豊田工業大学, 工学(系)研究科(研究院), 准教授 (60321915)
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| Project Period (FY) |
2020-11-19 – 2025-03-31
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| Keywords | 時間分解赤外分光計測 / キャリアダイナミクス / 有機太陽電池 / 電荷分離 / バルクヘテロ接合 / 非フラーレン型アクセプター |
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| Outline of Annual Research Achievements |
近年、新しい非フラーレン型アクセプター（NFA）の開発に伴い、有機太陽電池の発電効率が飛躍的に向上している。したがって、さらなる発電効率の向上には、これらのNFAにおける光励起電子と正孔の動きを詳しく理解することが重要である。そこで、本研究では、分子振動数が局所的な電荷密度変化に敏感に応答することを利用して振動数変化からNFAの分子内における電子と正孔の分布を解析することを目的とした。
まず、NFAとして最も良く用いられるITIC薄膜にポンプパルスを照射してC≡N基の振動数変化を時間分解赤外分光計測を用いて調べた。その結果、暗状態で観察された2220 cm-1のピークは、光照射によって強度が減少し、2205 cm-1と2175 cm-1に新しいピークが出現した。これらのピーク強度はいずれも同じ速度で変化し、1000 ps以内に始状態に回復した。
次に電子ドナーであるPBDB-T分子とバルクヘテロ接合薄膜を調製し、ITICを光励起すると、ITIC単膜と同様に2220 cm-1の強度が減少し、2205 cm-1と2175 cm-1に新しいピークが出現した。しかし、2205 cm-1のピーク強度は光照射10 ps以内に減少し、2175 cm-1は1000 ps経っても減衰しなくなった。C≡Nの振動数は電子密度の増加と減少に対し、いずれも結合が弱くなり、振動数低下をもたらす。したがって、これらの新しいピークはそれぞれC≡N近傍に正孔と電子が局在化した状態に帰属される。そして、これらのピーク強度の時間変化から、ITIC単膜の場合には分子内あるいは分子間で電子と正孔が分離した状態が出現し、複合膜の場合にはITICからPBDB-Tへの正孔移動は10 ps以内に進行することが分かった。すなわち、時間分解赤外分光測定により、NFA分子内における電子と正孔の分布の変化を追跡できることを示した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
非フラーレン型アクセプター分子における光励起キャリアの再結合過程は可視域の時間分解計測を行うことで詳しく調べられている。しかし、赤外域の時間分解計測を行うことで、分子内における電子と正孔の局所的な分布の変化を詳しく解析できることを世界に先駆けて示した。このようなNFAにおける時間分解赤外分光計測はまだほとんど普及していないため、このような計測を行うことで今後新しい情報が得られることが期待される。
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| Strategy for Future Research Activity |
近年、さまざまな非フラーレン型アクセプター分子が開発されているが、これらの構造の違いが、分子内電荷分離過程や異種接合界面における電荷分離過程にどのような影響を与えるのかまだ十分に理解されていない。現在報告されているNFAのほとんどはC≡N基を有しており、本研究で見いだした振動数変化を追跡する手法がそのまま適用できる。今後、様々なNFA分子に対してこのような時間分解赤外分光計測を応用し、得られた結果を蓄積していけば、発電効率の向上に役立つ知見が得られると期待している。
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Research Products
(68 results)
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[Journal Article] Enhanced Overall Water Splitting by a Zirconium-Doped TaON-Based Photocatalyst2022
Author(s)
Jiadong Xiao, Shinji Nishimae, Junie Jhon M. Vequizo, Mamiko Nakabayashi, Takashi Hisatomi, Huihui Li, Lihua Lin, Naoya Shibata, Akira Yamakata, Yasunobu Inoue, Kazunari Domen
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Journal Title
Angewandte Chemie International Edition
Volume: 2022
Pages: e202116573
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Manipulation of charge carrier flow in Bi4NbO8Cl nanoplate photocatalyst with metal loading2022
Author(s)
Kanta Ogawa, Ryota Sakamoto, Chengchao Zhong, Hajime Suzuki, Kosaku Kato, Osamu Tomita, Kouichi Nakashima, Akira Yamakata, Takashi Tachikawa, Akinori Saeki, Hiroshi Kageyama, Ryu Abe
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Journal Title
Chemical Science
Volume: 13
Pages: 3118-3128
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Effect of Terminal-Group Halogenation of Naphthalene-Based Nonfullerene Acceptors on Their Film Structure and Photophysical and Photovoltaic Properties2021
Author(s)
Tomokazu Umeyama, Tatsuho Wada, Kensho Igarashi, Kosaku Kato, Akira Yamakata, Taiki Takeyama, Yuji Sakamoto, Yasunari Tamai, Hideo Ohkita, Keiichi Ishida, Tomoyuki Koganezawa, Shunsuke Ohtani, Kazuo Tanaka, Hiroshi Imahori
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Journal Title
ACS APPlied Energy Materials
Volume: 4
Pages: 14022-14033
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Control of the Photocatalytic Activity of Metastable Layered Oxynitride K2LaTa2O6N through Topochemical Transformation of Tuned Oxide Precursors2021
Author(s)
Hiroto Mogi, Kosaku Kato, Shuhei Yasuda, Tomoki Kanazawa, Akinobu Miyoshi, Shunta Nishioka, Takayoshi Oshima, Ya Tang, Toshiyuki Yokoi, Shunsuke Nozawa, Akira Yamakata, Kazuhiko Maeda
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Journal Title
Chemistry of Materials
Volume: 33
Pages: 6443-6452
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Surface Modifications of (ZnSe)0.5(CuGa2.5Se4.25)0.5 to Promote Photocatalytic Z-Scheme Overall Water Splitting2021
Author(s)
Shanshan Chen, Junie Jhon M Vequizo, Zhenhua Pan, Takashi Hisatomi, Mamiko Nakabayashi, Lihua Lin, Zheng Wang, Kosaku Kato, Akira Yamakata, Naoya Shibata, Tsuyoshi Takata, Taro Yamada, Kazunari Domen
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Journal Title
Journal of the American Chemical Society
Volume: 143
Pages: 10633-10641
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Simultaneously Tuning the Defects and Surface Properties of Ta3N5 Nanoparticles by Mg-Zr Codoping for Significantly Accelerated Photocatalytic H2 Evolution2021
Author(s)
Jiadong Xiao, Junie Jhon M. Vequizo, Takashi Hisatomi, Jabor Rabeah, Mamiko Nakabayashi, Zheng Wang, Qi Xiao, Huihui Li, Zhenhua Pan, Mary Krause, Nick Yin, Gordon Smith, Naoya Shibata, Angelika Bruckner, Akira Yamakata, Tsuyoshi Takata, Kazunari Domen
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Journal Title
Journal of the American Chemical Society
Volume: 143
Pages: 10059-10064
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Atomically Dispersed Antimony on Carbon Nitride for the Artificial Photosynthesis of Hydrogen Peroxide2021
Author(s)
Zhenyuan Teng, Qitao Zhang, Hongbin Yang, Kosaku Kato, Wenjuan Yang, Ying-Rui Lu, Sixiao Liu, Chengyin Wang, Akira Yamakata, Chenliang Su, Bin Liu, Teruhisa Ohno
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Journal Title
Nature Catalysis
Volume: 4
Pages: 374-384
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] A Na-containing Pt cocatalyst for efficient visible-light-induced hydrogen evolution on BaTaO2N2021
Author(s)
Huihui Li, Daling Lu, Shanshan Chen, Takashi Hisatomi, Junie Jhon M. Vequizo, Jiadong Xiao, Zheng Wang, Lihua Lin, Qi Xiao, Yuliang Sun, Yugo Miseki, Kazuhiro Sayama, Akira Yamakata, Tsuyoshi Takata, Kazunari Domen
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Journal Title
Journal of Materials Chemistry A
Volume: 9
Pages: 13851-13854
DOI
Peer Reviewed
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[Presentation] Enhancement of visible-light photocatalytic activity of rutile TiO2 through nitrogen/fluorine codoping2021
Author(s)
Akinobu Miyoshi, Junie Jhon M. Vequizo, Shunta Nishioka, Yuma Kato, Muneaki Yamamoto, Shunsuke Yamashita, Toshiyuki Yokoi, Shunsuke Nozawa, Akira Yamakata, Tomoko Yoshida, Koji Kimoto, Kazuhiko Maeda
Organizer
Pacifichem 2021
Int'l Joint Research
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