2022 Fiscal Year Annual Research Report
Wideband Transient Absorption Spectroscopy for the Analysis of Dynamic Exciton
| Project Area | Dynamic Exciton: Emerging Science and Innovation |
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| Project/Area Number |
20H05838
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| Research Institution | Okayama University |
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Principal Investigator |
山方 啓 岡山大学, 環境生命自然科学学域, 教授 (60321915)
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| Project Period (FY) |
2020-11-19 – 2025-03-31
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| Keywords | 有機太陽電池 / キャリアダイナミクス / 電荷分離 / 再結合 / 時間分解分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
有機薄膜太陽電池(OPV)の性能は，新しい非フラーレン型アクセプター(NFA)の開発によって飛躍的に向上してきている。この性能をさらに高めるためには，NFAの光励起過程に対する理解を深めることが重要である．時間分解分光は有用な手法であるが，一般的に広く行われている可視から近赤外域の測定では，電荷が強く束縛された状態しか観測できない．一方，中赤外域の測定は発電に直接寄与するフリーキャリアや浅い束縛状態も観測できるという長所がある．そこで本研究では，代表的なNFAの一つであるITICについて，中赤外域の時間分解分光測定を行った．
ITIC薄膜を光励起して過渡吸収スペクトルを測定したところ、強く束縛されたエキシトンに由来する吸収が970 nmに観測された．一方，中赤外域では励起直後から数十psまでは3000 cm-1 (0.37 eV)付近にピークが出現した．これは電子と正孔が互いに束縛されている“bound polaron pair”の状態に帰属される．しかし光照射から数百ps経つと，スペクトルの形状はより平坦な形へと変化した．この強度は，ドナー分子であるPDBD-Tを混合すると更に顕著になったことから，bound polaron pairの電荷が分離したフリーキャリアの吸収に帰属される．1800 cm-1と3100 cm-1の過渡吸収の時間変化を，970 nmと640 nmの過渡吸収と比較したところ，プローブ光の波長が長くなれば長くなるほど減衰が遅くなった．この結果は，電子と正孔の束縛が弱くなればなるほど互いの距離が離れて再結合確率が減少することを意味している．この非局在化電子が発電に直接寄与するため，この挙動をさらに詳しく調べることで太陽電池の性能向上に役立つ知見が得られることが期待される．
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
無機材料と比べて有機材料は比誘電率が低いため、電子と正孔は束縛されたエキシトンとして存在すると一般的には広く考えられてきた。しかし、本研究では、ITICのような有機半導体薄膜の中でも電子はフリーキャリアとして存在することを実証したことに新規性がある。このフリーキャリアは発電に直接寄与するため、有機太陽電池の性能を向上させるためには、このフリーキャリアの生成過程や減衰過程を明らかにすることが重要である。今後、この研究をさらに発展させ、有機太陽電池の性能向上に貢献する予定である．
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| Strategy for Future Research Activity |
今後は、ITICの他にITIC誘導体やY6やその誘導体についても同様な研究を行う。さらに、理論計算を組み合わせることで電荷が分離するメカニズムを明らかにする計画である。
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[Journal Article] Efficient and stable visible-light-driven Z-scheme overall water splitting using an oxysulfide H2 evolution photocatalyst2024
Author(s)
Yiwen Ma Lihua Lin, Junie Jhon M Vequizo, Mamiko Nakabayashi, Chen Gu, Xiaoping Tao, Hiroaki Yoshida, Yuriy Pihosh, Yuta Nishina, Akira Yamakata, Naoya Shibata, Takashi Hisatomi, Tsuyoshi Takata, Kazunari Domen*,
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Journal Title
Nature communications
Volume: 15
Pages: 397
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Metal Single-Atom Cocatalyst on Carbon Nitride for the Photocatalytic Hydrogen Evolution Reaction: Effects of Metal Species2023
Author(s)
Tokuhisa Kawawaki* Yuki Akinaga, Hinano Kameko, Yuki Yamazaki, Kenji Yamazaki, Yuhi Nakayasu, Kosaku Kato, Yuto Tanaka, Adie Tri Hanindriyo, Makito Takagi, Tomomi Shimazaki, Masanori Tachikawa, Akira Yamakata, Yuichi Negishi*,
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Journal Title
Adv.Funct.Mater.,
Volume: 33
Pages: 2303321
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Sub-50 nm perovskite-type tantalum-based oxynitride single crystals with enhanced photoactivity for water splitting2023
Author(s)
Mamiko Nakabayashi Jiadong Xiao, Takashi Hisatomi, Junie Jhon M Vequizo, Wenpeng Li, Kaihong Chen, Xiaoping Tao, Akira Yamakata, Naoya Shibata, Tsuyoshi Takata, Yasunobu Inoue, Kazunari Domen*,
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Journal Title
Nat. Commun.
Volume: 14
Pages: 8030
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] An emissive charge-transfer excited-state at the well-defined hetero-nanostructure interface of an organic conjugated molecule and two-dimensional inorganic nanosheet2023
Author(s)
Daizu Mizutani Tomokazu Umeyama*, Yuki Ikeda, W Ryan Osterloh, Futa Yamamoto, Kosaku Kato, Akira Yamakata*, Masahiro Higashi, Takumi Urakami, Hirofumi Sato, Hiroshi Imahori*,
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Journal Title
Chem.Sci
Volume: 14
Pages: 11914-11923
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Zr-doped BaTaO2N photocatalyst modified with Na?Pt cocatalyst for efficient hydrogen evolution and Z-scheme water splitting2023
Author(s)
Huihui Li, Junie Jhon M Vequizo, Takashi Hisatomi, Mamiko Nakabayashi, Jiadong Xiao, Xiaoping Tao, Zhenhua Pan, Wenpeng Li, Shanshan Chen, Zheng Wang, Naoya Shibata, Akira Yamakata, Tsuyoshi Takata, Kazunari Domen*
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Journal Title
EES Catalysis.
Volume: 1
Pages: 26-35
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Promoted Utilization of Charge Carriers in La5Ti2Cu0.9Ag0.1O7S5-Based Photocatalyst Sheets for Efficient Z-Scheme Overall Water Splitting2023
Author(s)
Chen Shanshan, Nandy Swarnava, Junie Jhon M Vequizo, Hisatomi Takashi, Mamiko Nakabayashi, Pan Zhenhua, Xiao Qi, Wang Zheng, Lin Lihua, Sun Song, Kosaku Kato, Akira Yamakata, Naoya Shibata, Tsuyoshi Takata, Zhang Fuxiang, Kazunari Domen*
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Journal Title
ACS Catal
Volume: 13
Pages: 3285-3294
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Surface-Specific Modification of Graphitic Carbon Nitride by Plasma for Enhanced Durability and Selectivity of Photocatalytic CO2 Reduction with a Supramolecular Photocatalyst2023
Author(s)
Noritaka Sakakibara, Mitsuhiko Shizuno, Tomoki Kanazawa, Kosaku Kato, Akira Yamakata, Shunsuke Nozawa, Tsuyohito Ito, Kazuo Terashima*, Kazuhiko Maeda*, Yusuke Tamaki, Osamu Ishitani
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Journal Title
ACS Appl. Mater. Interfaces
Volume: 15
Pages: 13205-13218
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Asymmetrically coordinated cobalt single atom on carbon nitride for highly selective photocatalytic oxidation of CH4 to CH3OH2023
Author(s)
Jie Ding, Zhenyuan Teng, Xiaozhi Su, Kosaku Kato, Yuhang Liu, Ting Xiao, Wei Liu, Lingyue Liu, Qiao Zhang, Xinyi Ren, Jincheng Zhang, Zhaoyang Chen, Ohno Teruhisa, Akira Yamakata, Hongbin Yang*, Yanqiang Huang, Bin Liu*, Yueming Zhai*
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Journal Title
Chem.
Volume: 9
Pages: 1017-1035
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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