2023 Fiscal Year Annual Research Report
Wideband Transient Absorption Spectroscopy for the Analysis of Dynamic Exciton
| Project Area | Dynamic Exciton: Emerging Science and Innovation |
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| Project/Area Number |
20H05838
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| Research Institution | Okayama University |
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Principal Investigator |
山方 啓 岡山大学, 環境生命自然科学学域, 教授 (60321915)
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| Project Period (FY) |
2020-11-19 – 2025-03-31
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| Keywords | 有機太陽電池 / 非フラーレン型アクセプター / 時間分解赤外分光 / 電荷分離 / 再結合 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
我々は、昨年までに時間分解赤外分光計測を行うと、非フラーレン型アクセプター（NFA）分子における伝導帯電子と束縛電子を区別することが可能であり、さらに、NFA分子の末端に電子受容部として付与されたC≡N基の伸縮振動数の時間変化を観察することで、分子内・分子間電荷分離過程を詳しく解析可能であることを報告してきた。本年度は、大阪大学の家教授らが開発した五員環縮環とスピロフルオレンを組み合わせたIDTTSTF-DCI (NFA-T)とフルオレンの代わりにビチオフェンを用いたIDTTSF-DCI (NFA-F)を用いて、NFA薄膜中における電荷分離過程を明らかにした。
まず比較対象としてITIC単体薄膜に685 nmのポンプ光を照射してC≡N伸縮振動の赤外過渡吸収スペクトルを測定した結果、光照射前に2224 cm-1観測されたC≡N伸縮振動が、ポンプ光照射によって2204と2180 cm-1にシフトすることを見いだした。DFT計算の結果、これらの吸収はそれぞれ分子内電荷分離を引き起こすS1状態と分子間電荷分離によって生成したアニオン状態に帰属されることが分かった。つまり、ITIC単体薄膜でも電子と正孔が分離することが分かった。次に、NFA-Fにポンプ光を照射したところ、ITICの場合と同様に、光照射1 ps 以内にC≡N伸縮振動が2224 cm-1から2204 cm-1にシフトするが、その後、約60 psかけて2190 cm-1にシフトすることが分かった。一方、NFA-Tの場合には、光照射1 ps以内に2180 cm-1までシフトする。この結果は、NFA-Tの方がNFA-Fよりも分子間電荷分離が起きやすいことを示唆している。実際に、NFA-Tの方がNFA-Fよりも発電効率が高いことから、NFA単膜中での電荷分離効率がOPVの性能の違いを支配している可能性があることが分かった。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
時間分解赤外分光計測によって分子内・分子間電荷分離過程を区別する手法は、ITIC以外の非フラーレン型アクセプター分子にも適用可能であることを明らかにした。本手法で得られる情報は、従来広く行われている可視から近赤外域の分光計測では得られない斬新なものであり、さらに高い性能を有するNFA分子の設計に役立つと期待している。
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| Strategy for Future Research Activity |
本研究で用いたNFA-TとNFA-Fは、ITICと比べてアクセプター・ドナー・アクセプター骨格はITICと同じであり、側鎖の構造が異なるだけである。側鎖の構造が異なると、分子のスタック構造が変化することが期待され、このスタック構造の違いが分子間電荷分離の違いを支配していると考えている。今後、成膜条件や異分子を混合することでこのスタック構造を制御し、分子間電荷分離の効率がどのように変化するかを明らかにする予定である。
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[Journal Article] Efficient and stable visible-light-driven Z-scheme overall water splitting using an oxysulfide H2 evolution photocatalyst2024
Author(s)
Yiwen Ma Lihua Lin, Junie Jhon M Vequizo, Mamiko Nakabayashi, Chen Gu, Xiaoping Tao, Hiroaki Yoshida, Yuriy Pihosh, Yuta Nishina, Akira Yamakata, Naoya Shibata, Takashi Hisatomi, Tsuyoshi Takata, Kazunari Domen*,
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Journal Title
Nature communications
Volume: 15
Pages: 397
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Carbon Nitride Loaded with an Ultrafine, Monodisperse, Metallic Platinum-Cluster Cocatalyst for the Photocatalytic Hydrogen-Evolution Reaction.2023
Author(s)
Daichi Yazaki, Tokuhisa Kawawaki*, Daisuke Hirayama, Masanobu Kawachi, Kosaku Kato, Sota Oguchi, Yuichi Yamaguchi, Soichi Kikkawa, Yoshiya Ueki, Sakiat Hossain, DJ Osborn, Fumihiko Ozaki, Shunsuke Tanaka, Jun Yoshinobu, Gregory F Metha, Seiji Yamazoe, Akihiko Kudo, Akira Yamakata, Yuichi Negishi*
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Journal Title
Small.
Volume: 19
Pages: e2208287
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Metal Single-Atom Cocatalyst on Carbon Nitride for the Photocatalytic Hydrogen Evolution Reaction: Effects of Metal Species2023
Author(s)
Tokuhisa Kawawaki* Yuki Akinaga, Hinano Kameko, Yuki Yamazaki, Kenji Yamazaki, Yuhi Nakayasu, Kosaku Kato, Yuto Tanaka, Adie Tri Hanindriyo, Makito Takagi, Tomomi Shimazaki, Masanori Tachikawa, Akira Yamakata, Yuichi Negishi*,
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Journal Title
Adv.Funct.Mater.,
Volume: 33
Pages: 2303321
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Sub-50 nm perovskite-type tantalum-based oxynitride single crystals with enhanced photoactivity for water splitting2023
Author(s)
Mamiko Nakabayashi Jiadong Xiao, Takashi Hisatomi, Junie Jhon M Vequizo, Wenpeng Li, Kaihong Chen, Xiaoping Tao, Akira Yamakata, Naoya Shibata, Tsuyoshi Takata, Yasunobu Inoue, Kazunari Domen*,
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Journal Title
Nat. Commun.
Volume: 14
Pages: 8030
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] An emissive charge-transfer excited-state at the well-defined hetero-nanostructure interface of an organic conjugated molecule and two-dimensional inorganic nanosheet2023
Author(s)
Daizu Mizutani Tomokazu Umeyama*, Yuki Ikeda, W Ryan Osterloh, Futa Yamamoto, Kosaku Kato, Akira Yamakata*, Masahiro Higashi, Takumi Urakami, Hirofumi Sato, Hiroshi Imahori*,
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Journal Title
Chem.Sci
Volume: 14
Pages: 11914-11923
DOI
Peer Reviewed / Open Access
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[Journal Article] Co-doping of a La 5 Ti 2 Cu 0.9 Ag 0.1 O 7 S 5 photocatalyst (λ< 700 nm) with Ga and Al to enhance photocatalytic H 2 evolution2023
Author(s)
Zhenhua Pan Xiaojun Wang, Junie Jhon M Vequizo, Takashi Hisatomi, Swarnava Nandy, Tomohiro Higashi, Lihua Lin, Jiadong Xiao, Tsuyoshi Takata, Akira Yamakata, Wei Yan*, Kazunari Domen*,
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Journal Title
Chemical Communications
Volume: 59
Pages: 6913-6916
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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